液相络合脱硝中吸收脱除NO的反应机理

在鼓泡反应器中研究了乙二胺合钴溶液吸收NO的反应机理。实验结果表明:[Co(en)_2(NO)(OH~-)]~+不能被O2直接氧化;[Co_2(en)_4O2(OH~-)]~(3+)基本没有脱除NO的能力;[Co_2(en)_4O_2(OH~-)]~(3+)能够与[Co(en)_2(NO)(OH~-)]~+反应生成NO_3~-和NO_2~-;[Co_2(en)_4O_2(OH~-)]~(3+)与[Co(en)_2(NO)(OH~-)]~+的混合溶液具有脱除NO的能力。     

O_3氧化-SO_3~(2-)还原燃煤烟气脱硝

燃煤烟气同时脱硫脱硝是燃煤烟气污染治理技术研究与应用的趋势。提出利用臭氧注入到模拟烟气氧化NO生成NO_2,再利用NO_2氧化亚硫酸盐生成硫酸盐,同时NO_2被还原生成N2的工艺方法。研究了沿面放电法产生臭氧、臭氧氧化NO、NO_2在亚硫酸钠溶液中的转化和溶液中SO_2-4生成及影响因素。结果表明,臭氧投加量对NO氧化过程影响较大,当O_3/NO摩尔比为1.1时,烟气中NO脱除率达到90%;亚硫酸钠溶液中NO_2脱除率达到97%,且在吸收液温度小于80℃、pH小于10的条件下,NO_2脱除率基本保持不变;液相亚硫酸钠溶液中NO_2与SO_2-3离子之间氧化还原反应生成SO_2-4离子和N2是NO_2转化的主导反应。     

膜催化处理废气中一氧化氮的性能及机制

以聚砜(PSF)中空纤维膜为载体采用溶胶-凝胶法制备了Fe-TiO_2/PSF中空纤维复合膜催化剂,考察其光催化模拟烟气中NO的脱除性能。实验条件下,紫外光照射时NO去除率可达35%。采用X-射线光电子能谱(XPS)和傅里叶变换红外光谱(FT-IR)表征了Fe-TiO_2/PSF中空纤维复合膜催化剂,结果表明,膜催化反应中存在·OH自由基、NO_3~-等物质。Fe-TiO_2/PSF膜催化处理NO的作用机制为NO经膜孔吸附到催化剂表面,被Fe-TiO_2膜光催化反应产生的自由基团氧化成NO_2及HNO_2,经进一步氧化形成最终产物HNO_3。Fe-TiO_2/PSF膜光催化处理NO气体遵循Langmuir-Hinshelwood动力学模型。     

氧与臭氧对废气卷流中的NO的氧化

废气卷流中的NO在烟囱到达地面附近的测试点的过程中,将被氧气和与周围空气混合而进入卷流的臭氧氧化,由于废气卷流的时间短,所以可以忽略氧基团诱发的光化学过程,废气中NO的初始浓度高达1000ppm时,被空气氧气氧化的NO最多也只有10％,因为当NO的浓度低于临界浓度(约为5ppm)时,这种反应缓慢得可以忽略不计,而被臭氧氧化的百分数只与检测点的稀释度有关,NO_2与NO之比在接近地面处比稀薄的卷流内的高,因而,在飞机上测得的NO_2与NO之比并不能代表接近地面处的两者之比。     

实际工况下内河航行船舶NO_x排放测试与分析

为获得NO_x的排放特征,利用便携式排放测试系统(PEMS)对7艘京杭运河中航行的内河船舶进行了实际工况下的排放测试。测量结果表明:进、离港工况下NO和NO_2的浓度波动明显,而在巡航工况下NO浓度保持稳定且处于较高的排放水平。巡航工况下NO的基于时间的平均排放因子分别是进港和离港工况排放因子的3.22倍和1.74倍。而NO_2离港工况下的平均排放因子分别是巡航工况和进港工况下的平均排放因子1.18倍和1.96倍。受到航行距离的影响,进港工况下NO和NO_2基于距离的平均排放因子高于其他2个工况下的排放因子。当发动机处于高转速时,NO的排放因子最高,而NO_2则在中转速下的排放因子最高。     

基于亚铁螯合物络合吸收的NO和NO_2协同净化实验研究

基于乙二胺四乙酸亚铁螯合剂络合吸收的NO和NO_2协同净化工艺,一级净化采用铁屑填料床,利用螯合物吸收、铁屑还原净化NO,二级吸收采用鲍尔环清水喷淋塔,考察协同净化效果。结果表明:当NO进口质量浓度约为200mg/m~3、NO_2进口质量浓度约为70mg/m~3、螯合剂为0.02mol/L、液气比为3L/m~3、空塔气速为0.078m/s的条件下,一级出口NO降至75mg/m~3左右;在一级吸收塔螯合剂为0.02mol/L、液气比为3L/m~3和二级吸收塔氧化度(NO_2占NO_x的体积分数)为50%、液气比为4L/m~3的条件下,二级出口NO、NO_2分别可稳定在20、8mg/m~3左右。     

脱氮塔中一株异养硝化真菌的分离鉴定及其脱氮特性

在微生物净化燃煤烟气技术研究中,NO、NO_x的脱除效率不高,达不到工艺要求。国内外对于微生物法净化燃煤烟气NO、NO_x的细菌作用研究较多,而对真菌的作用却研究很少。为了提高微生物法对燃煤烟气NO、NO_x的脱除效率,对脱氮塔生物膜中的异养硝化作用真菌进行了分离、纯化及鉴定,通过摇瓶实验研究了真菌对亚硝酸盐(NO_2~-)的作用特征,在脱氮塔中对NO_x的脱除效率进行了实验验证。实验结果:从脱氮塔生物膜中分离纯化的真菌为木霉属的棘孢木霉Trichodema asperellum(简称:1LNL菌株);该1LNL菌株能直接将NO_2~-氧化为NO-3,在实验周期为10 d的条件下,细菌对照组硝化率为31.5%、空白对照组硝化率为8.4%,1LNL菌株的硝化率能达到25.0%,实验证明真菌1LNL菌株具有一定的硝化作用;将1LNL纯菌株扩大培养液400 mL投加到脱氮塔中,NO的脱除率平均提高了4.39%,NO_x的脱除率平均提高了4.00%,真菌1LNL能显著提高脱氮柱NO、NO_x的脱氮效率。在微生物净化烟气中NO、NO_x的研究实践中,真菌的作用应加以重视并应展开更加深入、系统的研究。     

硝酸根对零价铁去除地下水中六价铬的影响

通过批实验和连续通流的柱模拟实验对比研究了存在NO_3~-和不存在NO_3~-条件下零价铁(Fe~0)去除Cr(Ⅵ)的反应特征,并对比分析了NO_3~-对零价铁(Fe~0)去除Cr(Ⅵ)的影响。批实验结果表明,在不同初始pH条件下,NO_3~-的加入均使得零价铁(Fe~0)去除Cr(Ⅵ)的速率升高;当初始pH=7时,NO_3~-的促进作用最强,反应速率是无NO_3~-条件下的2.1倍。柱实验结果表明,NO_3~-的加入使得Fe~0去除Cr(Ⅵ)的反应分成了3个不同的阶段:高效期(198孔隙体积数(PV)),快速钝化-平稳钝化期(198-1025 PV)以及彻底钝化期(1025 PV)。在高效期,反应中的NO_3~-表现为对Fe~0反应位点的竞争,抑制了Cr(Ⅵ)还原。在后期的2个阶段中,反应中NO_3~-则呈现明显的促进作用。NO_3~-的存在使得零价铁(Fe~0)柱趋于整体性同步钝化,延长了Fe~0柱的运行寿命,并且增加了零价铁(Fe~0)柱对Cr(Ⅵ)的去除效率。NO_3~-对Fe~0去除Cr(Ⅵ)反应的促进作用原因是由于NO_3~-与Fe~0反应产生Fe3O4,Fe3O4可以还原Cr(Ⅵ),并且具有阻滞反应的产物在Fe~0表面堆积和促进电子传导作用。     

新疆干旱区城市对流层NO_2垂直柱浓度的时空分布

基于地基多轴差分吸收光谱仪(MAX-DOAS),分析2014年3月至2016年2月新疆干旱区城市(中等城市库尔勒市和小城市博乐市)对流层NO2垂直柱浓度(VCD)变化规律、分布特征及其影响因素。结果表明:(1)新疆干旱区城市对流层NO_2 VCD采暖期是非采暖期的4倍左右,且有显著的季节特征,表现为冬季秋季春季夏季,库尔勒市的对流层NO_2 VCD年均值大于博乐市,两市对流层NO2VCD日变化峰值在8:00(冬季峰值在9:00)和20:00左右,且晚上的峰值高于早上;(2)库尔勒市和博乐市的对流层NO_2 VCD高值分别达到2.540×1015~4.450×1015、1.630×1015~2.620×1015 molec/cm~2,高值区均集中在商业、工业区,对流层NO_2 VCD低值分别为2.300×1014~1.920×1015、6.000×1014~1.390×1015 molec/cm~2,低值区均集中在居民区、学校周边;(3)库尔勒市和博乐市对流层NO_2 VCD对气象因子有不同程度的响应,其与气压呈正相关,与气温、相对湿度、云量和风速呈负相关。     

臭氧定量氧化联合湿法吸收同时脱硫脱硝

采用臭氧定量氧化NO,并结合湿法吸收进行脱硫脱硝实验研究。吸收实验选取3种常见碱性吸收液,采用鼓泡法进行NO_x脱除效果对比,最终选定0.05 mol·L~(-1)的Ca(OH)_2乳浊液为吸收液。考察了NO和NO_2不同配比下的吸收效果,当氧化度为60%(NO_2/NO物质的量比1.3)时,吸收效果最佳。臭氧氧化实验结果表明,O_3/NO物质的量比为0.6时能达到最佳氧化度,碱液吸收NO_x脱除效率能达到76%,SO_2脱除效率达100%。当改进鼓泡方式后,最佳氧化度条件下NO_x脱除效率提高到85%。碱液pH对该法脱硝效率有影响,SO_2的存在对NO_x的脱除有一定促进作用。     

鼓泡反应器中Na_2S对低浓度NO_x的吸收

实验研究了在鼓泡反应器中硫化钠溶液吸收低浓度NO_x的吸收特性,分析了NO_x、O_2、Na_2S和Na OH浓度对吸收过程的影响,以及被吸收NO2的形态。结果显示,Na2S浓度在15.8和47.5 mmol·L~(-1)时,气相中NO2浓度变化对吸收率影响不明显,但在0.30~3.25 mmol·L~(-1)时,NO2浓度变化对吸收率有较大影响。气相中的O2会加速吸收反应,但同时也引起吸收剂的额外消耗。当Na2S溶液中加入Na OH,浓度达到0.1%时,可强化NO_2的吸收。NO_x中NO含量增加会导致吸收率下降,即使有Na OH的条件下,也未观察到NOx氧化度为0.5时NO与NO2的协同吸收效应。Na2S溶液将被吸收的NO2一部分还原为N2,一部分还原为NO-2。     

带CrO_3氧化管的库仑法测定NO_x总量

程祖良等建立了库仑法测定NO_2的方法。由于一般废气同时含有NO和NO_2,上述方法不能测定NOx总量。我们在库仑仪电解池前加一个CrO_3氧化管,预先将废气中的NO氧化成NO_2,然后将分析气样通入电解池进行测定。关于CrO_3氧化管氧化NO的应用虽已比较成熟,国内外也不少报导,但都是测定大气中NOx,NOx浓度较低时使用。对污染源中用CrO_3氧化管氧化NO的工作国内外都没     

微波辐照活性炭还原氮氧化物

为提高烟气脱硝效率,构建了微波辐照活性炭还原氮氧化物体系,通过对微波功率(温度)、反应空速、NO浓度、活性炭种类及粒径等影响因素的考察,研究了微波辐照活性炭还原NO体系的性能,通过反应动力学实验确定了活性炭还原NO反应的速率方程。研究结果表明,增大微波功率、减小反应空速均会提高NO还原效率,而改变NO浓度、活性炭种类以及粒径对NO还原效率无明显影响,微波功率为800 W,反应空速为2 000 h~(-1)时,对2 412 mg·m~(-3)的NO去除率可达99.8%,当NO浓度增至29 000 mg·m~(-3)时NO还原效率仍高达98.2%。通过反应动力学研究确定了反应的速率方程,其中反应级数为0.568 3,反应速率常数为14.71 s~(-1)。     

硫酸盐型厌氧氨氧化反应器的启动特性

为了考察硫酸盐型厌氧氨氧化(S-ANAMMOX)的反应特性,采用有效容积为10 L的UASB反应器,接种亚硝酸盐型厌氧氨氧化(N-ANAMMOX)污泥,保持HRT 6 h不变,进水逐步以SO_4~(2-)-S代替NO_2~--N,启动S-ANAMMOX反应,研究了启动过程中基质和中间产物的变化情况。结果表明,历时116 d成功启动了S-ANAMMOX反应,反应器中NH_4~--N和SO_4~(2-)发生了同步去除,NH_4~--N和SO_4~(2-)的最大去除量分别为35.13和41.67 mg/L,最大去除速率分别为140.51和166.66mg/(L·d),NH_4~--N/SO_4~(2-)-S的转化比高达5.78。启动过程中未检测到S~(2-),有单质硫附着在颗粒污泥表面,在进水完全以SO_4~(2-)-S代替NO_2~--N后,未检测到NO_2~--N和NO_3~--N的生成,且出水p H低于进水。     

天然沸石在吸附氮氧化物时催化氧化性能的试验研究

我省贮量丰富的天然沸石矿以丝光沸石为主,它同合成丝光沸石一样,对于氮氧化物(NO_x)具有较高的选择吸附能力。在硝酸工业的氮氧化物尾气中,各组份在沸石中的吸附性能根据分子的极性、不饱和度及分子极化率,以H_2O>NO_2>N_2>NO>O_2顺序递减,其中H_2O、NO_2被强烈吸附,NO则在沸石表面被催化氧化为NO_2而吸附。沸石的     

唐山新冠肺炎防疫期间空气质量变化特征及污染成因分析

为研究唐山市新冠肺炎防疫期间环境空气质量变化特征以及形成重污染的成因,分析了2020年1月1日至2月29日的PM_(10)、PM_(2.5)、SO_2、NO、NO_2、CO、PM_(2.5)组分(有机碳(OC)、元素碳(EC)、重金属等)和气象数据。结果表明,防疫期间空气质量整体改善,相比正常生产期间除CO浓度均值未变化,其他参数均呈下降趋势,其中NO、NO_2浓度降幅最大,分别降低73%和41%,受车流量减少影响显著。防疫期间的2月9—13日出现1次连续5天的重污染过程,相比正常生产期间PM_(10)、PM_(2.5)和CO浓度分别增长了69%、104%和95%,Fe浓度增加57%,呈钢铁型污染特征;该时段相对湿度和风速分别为80.2%、0.7m/s,为高湿低风速气象条件,二次无机盐(SNA,包括NH_4~+、NO_3~-、SO_4~(2-))在PM_(2.5)中占比为64%,比正常生产期间高31%,此次污染过程受本地工业大气污染物排放累积以及二次生成共同影响。     

PRB技术同步去除地下水中硝酸盐和镉

为评估可渗透反应墙(PRB)技术同步去除复合污染地下水中硝酸盐和重金属的可行性,选取蛭石、活性炭、固定化微生物为PRB反应介质,采用批实验和柱实验在不同填装方式及不同水力停留时间等条件下,考察PRB技术对硝酸盐和Cd~(2+)的同步去除效果。结果表明:PRB介质为蛭石或活性炭与固定化微生物组合型填料时,Cd~(2+)对PRB去除复合污染水体中的硝酸盐影响甚微,可实现高效的同步去除;当进水NO_3-N浓度为50 mg·L-1、Cd~(2+)浓度为10 mg·L-1时,活性炭与固定化微生物的组合型反应介质对NO_3-N和Cd~(2+)去除率分别可达93.13%和95.80%,蛭石与固定化微生物的组合型反应介质对NO_3-N和Cd~(2+)去除率分别可达92.70%和99.50%,经处理后的水质可达到地下水Ⅲ级质量标准(GB/T14848-2017)。以蛭石+固定化微生物、活性炭+固定化微生物作为反应介质的PRB技术可以实现NO_3-N和Cd~(2+)的同步去除,该技术可应用于处理硝酸盐和重金属复合污染地下水。     

天山南北绿洲城市郊区冬季NO_2垂直柱浓度的变化研究

为研究天山南北绿洲城市郊区冬季NO_2垂直柱浓度(VCD)的变化特征,选择乌鲁木齐郊区三道坝镇、博乐郊区84团和库尔勒郊区西尼尔镇为观测站点,采用地基多轴差分吸收光谱仪(MAX DOAS)观测NO_2VCD。结果表明:(1)天山南北绿洲城市郊区冬季NO_2VCD呈早晚双峰型,峰值出现在9:00和18:00,3地平均NO_2VCD早、晚峰值分别为(8.361±5.105)×10~(15)、(8.590±3.298)×10~(15) molec/cm~2;(2)通过对NO_2VCD和云量的二次曲线拟合,发现云量大于0.3%时,NO_2VCD与云量呈正相关;(3)月均NO_2VCD呈现三道坝镇84团西尼尔镇,三道坝镇与西尼尔镇、三道坝镇与84团的NO_2VCD差异显著。     

西安市机动车污染物排放清单与空间分布特征

基于机动车排放因子(MOVES)模型和地理信息系统(ArcGIS)技术,建立了西安市2017年分辨率为1km×1km的机动车污染物排放清单。结果显示:2017年西安市机动车污染物PM_(2.5)、PM_(10)、NO_x(NO+NO_2)、NO、NO_2、N_2O和挥发性有机物(VOCs)的年排放总量分别为126.1×10~4、138.2×10~4、2 884.2×10~4、2 577.8×10~4、306.4×10~4、27.9×10~4、1 281.2×10~4 kg;柴油车是PM_(2.5)、PM_(10)和NO_x排放的主要来源,贡献率分别为80.2%、79.5%和75.8%;VOCs和N_2O则主要来自汽油车,贡献率分别为74.2%、89.7%;总体看来,研究区域内不同污染物的空间分布规律相似,这与西安市公路分布有关,PM_(2.5)和NO_x的排放主要集中在主城区及周边县区的高速路和国道,而VOCs的排放主要集中在主城区二环及环内。     

预处理对CNTs低温催化氧化NH_3性能的影响

用浓酸混合液(浓H_2SO_4)和非热等离子体(NTP)对碳纳米管(CNTs)进行预处理,对比2种方法预处理的CNTs在负载不同活性组分时NH_3的催化氧化性能,实验结果表明,浓酸混合液预处理后的CNTs,负载不同单活性组份时,NH_3转化率均低于50%,产物中没有NO和NO_2。负载不同双活性组分时,5%Co-5%Zr/CNTs在200~225℃间,NH_3的转化效率达到55%。NTP预处理的CNTs催化剂NH_3的氧化性能高于浓酸混合液预处理的CNTs催化剂,在250℃时5%Cu/CNTs催化剂NH_3的转化率基本接近90%。而250℃时,5%Cu-5%Zr/CNTs催化剂NH_3转化率约为80%,NO的生成率约为75%,NO_2生成率约3%。