氮掺杂二氧化钛负载钒磷氧催化氧化NO的实验研究

以VPO为活性组分,N掺杂TiO 2为载体,采用浸渍法制备了VPO/TiN催化剂,基于单因素实验研究了其对NO的选择性催化氧化(SCO)性能以及抗硫抗水性能。研究表明:当P/V为1/5、N/Ti为1、活性组分负载量为10%、焙烧温度为350℃时,催化剂的SCO活性最好,NO氧化率达到61%;光致发光光谱(PL)表征显示N掺杂TiO 2在催化剂表面形成的氧空位可增强催化剂对O 2的吸附;VPO/TiN催化剂抗硫抗水性能较强,反应后的催化剂表面未发现硫酸根的特征峰,水蒸气主要通过与NO竞争吸附占据活性位点来抑制催化剂的SCO活性。     

催化氧化NO催化剂Mn/ZrO2的制备与性能研究

以二氧化锆为载体负载锰氧化物,制备了MnO x/ZrO2催化剂用于催化氧化法(SCO)脱除烟气NO,考察了制备条件和反应条件对催化剂SCO活性的影响.同时,采用N2吸附、SEM、XRD及XPS等手段对催化剂理化性质进行了表征.结果表明,采用等体积浸渍法,以硝酸锰作为前驱体制备的Mn8/ZrO2/450催化剂在300℃、空速15000 h-1条件下,NO转化率可达84%,表现出较好的NO氧化活性.催化剂的主要活性组分为MnO2,在催化剂载体表面上呈现出较好的分散度.对催化剂进行了NO等温吸附与程序升温脱附,结合程序升温表面反应(TPSR)实验,探讨了催化剂表面NO催化氧化机理.研究发现,NO在该催化剂表面主要以吸附态反应,在含氧气氛中吸附态NO的氧化速率高于脱附速率,表面NO2的脱附峰温与最佳SCO活性温度相吻合.上述结果表明,NO转化过程速率受氧化产物NO2的脱附步骤控制,表面反应为快速步骤.     

Ce-Zr-Ox/ATS复合催化剂的制备及其催化氧化Hg0性能研究

采用等体积浸渍法制备了一系列的Ce-Zr-O_x/ATS复合催化剂,在模拟燃煤烟气中研究Ce-Zr-O_x/ATS复合催化剂催化氧化单质汞(Hg~0)的活性.结果表明,当空速小于7000 h~(-1)时,催化剂在200~350℃的温度区间内催化氧化活性能达到80%以上.当空速为3000 h~(-1),HCl浓度为20 mg·m~(-3),氧含量为6%(体积分数),350℃时催化剂活性最高为94.70%.催化剂表征结果表明,催化剂比表面积、孔容和孔径与汞脱除能力没有相关性.抗硫实验表明,SO_2会抑制Hg~0的脱除反应,原因是SO_2与HCl在催化剂表面活性位上的竞争吸附.300℃时,通入NH_3对催化活性有一定的抑制作用,原因是NH_3会与Hg~0和HCl在催化剂表面产生竞争吸附.     

β-环糊精/Ce/TiO2 光催化氧化气相甲苯

为提高光催化剂对气相污染物的吸附和光催化净化效果,选取不锈钢网作载体,由溶胶－凝胶法、2 次涂敷和烧结制备活性较高的1%Ce/TiO₂ 催化剂,经浸渍吸附β-环糊精(β-CD),获得β-CD 修饰的Ce/TiO₂ 催化剂;用X 射线衍射、扫描电镜、透射电镜等手段表征了催化剂的结构性质;考察了该催化剂对空气中甲苯污染物的光催化氧化活性.结果表明,反应4~5h,修饰薄膜催化剂可将初始浓度为70mg/m³的甲苯100%氧化去除,且重复使用3 次后去除率仍为100%;反应3h 可将初始浓度为97mg/m³ 的甲苯100％氧化;初始浓度为208mg/m³ 时,甲苯氧化转化率为80%以上.实验表明,β-CD修饰的催化剂单位面积比活性比未修饰的Ce/TiO₂催化剂提高0.59 倍,对甲苯的去除率分别增加35%和20%.     

二氧化钛光催化降解处理氨氮废水

介绍了用TiO₂和活性组分A复合在砖块颗粒上的(TiO₂+A)催化剂的制备,用(TiO₂+A)催化剂对氨氮废水进行了降解实验研究,并且对降解过程中的反应动力学进行了探讨.结果表明:(TiO₂+A)催化剂对模拟氨氮废水的处理效果好,当反应时间为24 h时,氨氮的去除率可达95%以上;光催化氧化反应为一级反应;以砖块颗粒为载体(TiO₂+A)催化剂的光催化活性高,不流失,制作简单.对某化肥厂氨氮废水降解实验表明,8 h内可使ρ(氨氮)从238 mg/L降至8 mg/L,降解率达97%.      

纳米复合型AC负载Cu/Nd催化剂的制备及性能

本文采用溶胶-凝胶法,以Cu(NO_3)_2﹑Nd(NO_3)_3为活性组分,制备了Cu/Nd-AC负载催化剂.将内部填充了Cu/Nd-AC负载催化剂的不锈钢丝篮作阳极,空气扩散电极作阴极,应用电催化氧化方法来处理模拟含酚废水,考察了不同条件下负载催化剂的催化性能,以含酚废水的COD去除率和苯酚去除率为负载催化剂性能评价对象.结果表明,504mg/L含酚废水最佳处理条件为反应时间1h,Cu/Nd-AC负载催化剂投加量5g/L,废水pH=3,电解电流密度400m A/dm~2,此时含酚废水COD去除率和苯酚去除率分别可达到98.32%和99.59%.     

W/D152催化剂的制备及其对汽油中二苯并噻吩的催化氧化性能

采用浸渍法将钨负载在丙烯酸系弱酸性阳离子交换树脂D152上,制成了催化剂W/D152.实验研究了浸渍钨溶液p H值、温度、浓度等制备条件对催化氧化去除二苯并噻吩(DBT)活性的影响,并确定了催化剂的最佳制备条件.同时,运用红外光谱(FTIR)和环境电镜扫描(SEM)对W/D152的微观面貌进行了观察和分析.结果表明,在p H值为2.5,温度为30℃,2.5%(质量分数)的含钨溶液条件下制备的催化剂脱硫效果最佳;初始溶液含硫量为400 mg·kg-1,最高去除率达到99.1%,处理后样品的含硫量约为3.52 mg·kg-1,达到了总含硫量要求小于10mg·kg-1的欧五标准.催化剂表征结果表明,钨成功负载在树脂上,并形成一层薄层.W/D152催化剂循环使用7次后,处理后样品的含硫量仍可达到欧五标准.该催化剂催化氧化二苯并噻吩的反应符合一级动力学模型,速率常数为0.1091 min-1.     

阴离子对As(Ⅲ)在砖红壤与Ti02混合体系中的光催化氧化/吸附的影响

以磷酸根和硫酸根为例,采用一次平衡法研究了无机阴离子对As(Ⅲ)在砖红壤中光催化氧化和吸附的影响.实验结果表明,磷酸根和硫酸根的加入均降低了Ae(Ⅲ)在土壤中的氧化和吸附.磷酸根的影响程度大于硫酸根,而且两者的影响机理不同.磷酸根主要通过表面吸附机制即强烈地吸附在催化剂表面导致催化剂活性降低,以及与氧化产物As(V)竞争土壤颗粒表面吸附位来影响反应活性;而硫酸根则是在光催化氧化过程中通过捕获光生空穴(h+)和羟基自由基(OH·)生成光催化效率较低的SO4-·,从而影响Ae(Ⅲ)的光催化氧化效率.     

高分子改性黄原胶/羟基磷灰石复合水凝胶的制备及其吸附金属离子性能

以黄原胶为接枝骨架,丙烯酸为单体,羟基磷灰石为无机组分,通过氧化还原聚合反应,制备了高分子改性黄原胶/羟基磷灰石复合水凝胶(XG-g-PAA/HAP).红外光谱和扫描电镜表征发现,在低温条件下(50℃)成功制备了XG-g-PAA/HAP.将XG-g-PAA/HAP用作水体重金属离子吸附剂,结果表明:当pH1时,XG-g-PAA/HAP吸附容量较小,随着pH增大,吸附容量快速增大,当pH4时,吸附容量达到平衡;90%以上的金属离子在30 min内可被清除.当[Cu~(2+)]=300 mg·L~(-1)和[Pb~(2+)]=600 mg·L~(-1)时,XG-g-PAA/HAP吸附容量达到最大值.重复吸附-脱吸附5次后,吸附容量仍可保持初始的80%,所制备的XG-g-PAA/HAP有望成为一种有效的水体重金属离子吸附剂.     

CeO2-ZrO2固溶体在催化湿式空气氧化苯酚废水中的作用

采用共沉淀法制备了CuO/ZnO/Ce O_2、CuO/ZnO/ZrO_2和CuO/ZnO/Ce O_2-Zr O_2催化湿式空气氧化苯酚废水催化剂,并采用N_2吸附-脱附、X射线衍射(XRD)、X射线光电子能谱(XPS)、程序升温还原(TPR)、N_2O滴定和电感耦合等离子体原子发射光谱等手段对催化剂进行了表征.结果表明,CuO/ZnO/Ce O_2-Zr O_2催化剂表现出最佳的催化性能.在200℃、2 MPa空气、苯酚初始浓度500 mg·L~(-1)的条件下,COD去除率为96.5%.XRD表明Ce O_2-Zr O_2复合氧化物载体以Ce_xZr_(1-x)O_2固溶体形式存在,增加了催化材料的储放氧能力.XPS表明Ce~(3+)和Ce~(4+)在催化剂表面共同存在,协调了氧化还原过程.TPR表明催化剂的还原性对催化剂的氧化活性起到至关重要的影响.由于CuO/ZnO/Ce O_2-Zr O_2催化剂活性组分和载体间的强相互作用,处理后的水样未发现金属离子,进而有效的提高了催化剂的稳定性和避免了对水样的二次污染.     

硅藻土基纳米TiO2降解甲醛的实验研究

对比研究了硅藻土和硅藻土基纳米二氧化钛光催化剂对甲醛的吸附降解特点.通过改变反应器内甲醛的初始浓度、反应温度、光照强度和相对湿度,研究了涂覆量为62.5 g·m^-2的硅藻土基纳米TiO₂光催化剂对甲醛气体的降解效果.研究结果表明,硅藻土只对甲醛有一定的吸附作用,而硅藻土基纳米TiO₂对甲醛具有持续的吸附和降解作用.反应器内甲醛初始浓度越高,降解时间越长;初始浓度为6.0×10^-3 mg·L^-1的甲醛气体,经过150 h降解率才能达到99%以上,而初始浓度为2.0×10^-3 mg·L^-1和4.0×10^-3 mg·L^-1的甲醛气体分别在14 h和32 h内就可以达到相同的降解率.反应温度越高,硅藻土基纳米TiO₂降解甲醛所需要时间越短;15 ℃时将初始浓度为2.0×10^-3 mg·L^-1的甲醛完全降解需要50 h,而45 ℃时仅需12 h.光照是硅藻土基纳米TiO₂降解甲醛的直接动力,光照强度为0时,甲醛几乎不能被降解,只被硅藻土基纳米TiO₂光催化剂吸附;在8100 lx的照度下,浓度为2.0×10^-3 mg·L^-1的甲醛在14 h内能被完全降解.环境相对湿度越大,该催化剂对甲醛的降解越彻底;相对湿度50%时, 硅藻土基纳米TiO₂光催化剂14 h内能将2.0×10^-3 mg·L^-1的甲醛降解到3.72×10^-5 mg·L^-1,在相对湿度80%时,甲醛能被降解到1.0×10^-5 mg·L^-1.     

用凹凸棒石处理高浓含油废水的研究

研究了凹凸棒石吸附剂(包括其回收再生品)对废水中各种状态油的去除,结果表明,1％凹凸棒石原土与1mg/LPAM组合,可使含油约500mg/L的废水获得90%以上的除油率;若组合使用2.00%凹凸棒石和800mg/L硫酸铝,则易使含油126000mg/L的废乳化液破乳除油,除油率均达98％左右,COD_(Cr)去除率89％:如采用多级连续处理,则可有效地净化水质;油的去除效果是凹凸棒石投加量或初始油浓度的幂函数,且在剩余油量与投加量之间符合Freundlich吸附等温式:整个吸附过程具有不同特征的几个阶段,并随着时间的推延,逐渐呈现一级反应动力学的特征。     

复合凹凸棒滤料生物滤池处理微污染原水研究

采用复合凹凸棒滤料部分替代石英砂滤料,利用复合凹凸棒滤料良好的吸附和生物挂膜性能对普通滤池进行生物强化。试验研究表明：在滤速6ndh时,复合凹凸棒生物过滤对COD№去除率为32．6％～42．1％,对NH2-N去除率为75．7％。87．8％．对NO2--N去除率为84．2％～92-4％。反冲洗对滤料表面附着的生物膜影响较小,在冲洗1—2h后能够恢复到冲洗前的水平。复合凹凸棒滤料生物滤池处理工艺不需增加新构筑物,适用于以微污染原水为水源的老水厂升级改造和新水厂建设．     

银-铋修饰TiO2纳米材料可见光催化剂制备及降解甲醛性能分析

预防和控制低浓度气态甲醛(HCHO)仍是室内环境污染所面临的巨大挑战之一,设计合成吸附能力强、催化氧化性能高、稳定性好的催化剂具有重要的实际应用价值。采用水热法和溶胶-凝胶法制备了一系列Ag-Bi共掺杂的纳米结构Ag/Bi-TiO₂光催化剂,用于在可见光、无动力条件下催化降解室内低浓度气态甲醛。并采用XRD、SEM、BET、H₂-TPR、UV-vis、XPS等技术对所制催化剂进行表征分析,考察了制备方法、Ag-Bi掺入量、煅烧温度等条件对催化剂可见光催化氧化性能的影响。结果发现：水热法制得的Ag/Bi-TiO₂-H催化剂降解甲醛效果最佳,其48h降解率可达到94.1%,可将浓度为1.076 mg/m³的甲醛降低至0.093 mg/m³,显著提升了TiO₂的催化氧化性能,其Ag₂O/Ag、Bi³⁺和TiO₂间的协同耦合作用改善了催化剂的微观结构,增强其对可见光的吸收,促进了光生电子的形成及转移...     

强化混凝消除微污染水中有机氯的研究

以聚合氯化铝和聚合硫酸铁为絮凝剂,采用强化混凝的处理方法,对微污染水中有机氯(OCPS)的消除进行了研究,考察了混凝剂投加量、pH值、原水浊度、温度和凹凸棒土助凝剂等因素对OCPS消除效果的影响.结果表明,pH值在5~6,PAC投加量为14mg/L时,OCPS及浊度的去除率分别达到57.03%~74.83%和98.18%;OCPS和浊度的去除率随原水浊度的增加而增加;低温有利于OCPS去除;活性炭和改性凹凸棒土作为助凝剂对OCPs的去处率有不同程度地提高,分别投加5mg/L改性凹凸棒土和活性炭,OCPS去除率分别达到47.4%~78.2%和22.8%~79.5%,低投加量下改性凹凸棒优于活性炭;混凝对DDT去除好于HCHs;PFS去除OCPS的效果好于PAC.     

铁改性热处理凹凸棒颗粒对水体磷的去除效果

传统粉末态除磷材料颗粒过细,从而导致其难与水分离,这极大限制了其在实际工程中的应用。以热处理颗粒态凹凸棒黏土为载体（1~2 mm）,采用氯化铁（FeCl₃）活性负载的方法制备颗粒态吸附磷材料,并详细研究了吸附材料除磷的最佳改性条件、反应时间、影响因素及其效率。结果表明:2 mol/L氯化铁溶液改性的凹凸棒达到最佳改性条件,且磷的吸附能较好地被朗格缪尔方程模拟,其最大吸附量为4.27 mg/g,是原状黏土固磷容量的2倍左右。铁改性凹凸棒土除磷效率受pH值的影响较大,当水体pH值从4提高到11,去除率下降了10%左右。吸附动力学表明,铁改性凹凸棒土对磷的吸附符合拟二级动力学方程,24 h内可以去除84.46%的磷。0.2 mol/L的盐酸对铁改性凹凸棒的再生效果最优,再生后吸附剂对磷的吸附效率下降40%左右。以上研究结果表明,铁改性凹凸棒土可以作为低浓度水体磷去除材料,具有较大的应用前景。     

Remediation of copper polluted red soils with clay materials

Attapulgite and montmorillonite were utilized to remediate heavy metal polluted red soils in Guixi City, Jiangxi Province, China. The e ects of clay minerals on availability, chemical distribution, and biotoxicity of Cu and Zn were evaluated. The results provided a reference for the rational application of clay materials to remediate heavy metal contaminated soils. From the sorption experiment, the maximum adsorbed Cu2+ by attapulgite and montmorillonite was 1501 and 3741 mg/kg, respectively. After polluted red soil was amended with attapulgite or montmorillonite and cultured at 30 and 60 days, soil pH increased significantly compared to the control. An 8% increase in the amount of montmorillonite in soil and 30 days incubation decreased acid exchangeable Cu by 24.7% compared to the control red soil. Acid exchangeable Cu decreased with increasing amounts of attapulgite and montmorillonite, with best remediation e ect reached at a dose of 8%. Results also showed that the Cu poisoning e ect on earthworms was reduced with the addition of attapulgite and montmorillonite. Montmorillonite showed the best e ect, with the addition of a 2% dose the mortality of earthworms decreased from 60% to zero compared to the control. Our results indicated that the bioavailability of Cu in soils was reduced more e ectively with the application of montmorillonite than attapulgite.     

MnO2吸附-氧化去除草甘膦的研究

草甘膦是一种被广泛使用的除草剂,天然矿物的吸附-氧化作用对草甘膦的降解具有重要影响.本文研究了草甘膦在MnO2表面的吸附-氧化行为,考察了草甘膦在MnO2表面的降解动力学,以及反应体系pH和共存阳离子对MnO2吸附-氧化降解草甘膦的影响,初步分析了草甘膦的降解产物和可能的降解途径.结果表明,MnO2可有效降解草甘膦,草甘膦在MnO2表面的降解符合表观准一级动力学模型,表观反应动力学常数随草甘膦浓度的增大而减小;酸性条件有利于MnO2对草甘膦的去除,共存Cu2+对MnO2去除草甘膦有明显的抑制作用;草甘膦的降解产物包括肌氨酸、氨基乙酸、羟基乙酸、甲酸和乙酸及PO3-4、NH+4和NO-3.     

凹凸棒石对水中Fe^2＋的吸附特性研究

通过静态试验,对凹凸棒石吸附去除水中Fe2＋的特性进行了研究,重点讨论了焙烧和酸化处理对吸附的影响。结果表明,凹凸棒石对水中Fe2＋吸附过程可以班厄姆公式进行拟合。Langmuir吸附等温式可以更好地描述Fe2＋在凹凸棒石上的吸附。当焙烧温度在200℃～400℃,焙烧处理对凹凸棒石吸附去除Fe2＋的影响不明显,当焙烧温度在500℃时,凹凸棒石对Fe2＋的吸附去除率显著降低,这是由凹凸棒石内部结构发生折叠收缩,导致孔道逐步塌陷所致。凹凸棒石对Fe2＋的吸附去除率随着酸化浓度的增加先减小而后增大,在HCl浓度为5 mol.L-1时达到最低。     

Mn基金属氧化物催化剂常温催化氧化甲醛

以硝酸铈和高锰酸钾为原料,采用络合法制备了一系列Mn-Ce-O混合氧化物催化剂,并通过正交实验设计方案,考察了Mn/Ce摩尔比、水化热温度、焙烧温度及焙烧时间对Mn-Ce-O混合氧化物催化剂常温催化氧化甲醛性能的影响,并采用X射线衍射仪（XRD）、扫描电镜（SEM）、透射电镜（TEM）和红外光谱（IR）等技术对催化剂进行微观表征与分析.结果表明：当Mn/Ce摩尔比1：1,水化热温度为180℃,焙烧温度为350℃时,催化剂表现出最佳的常温氧化活性,36h甲醛降解率可达94.2%,且稳定性良好.催化剂氧化活性的高低与材料比表面积并非正相关,而与材料结构形态存在密切关联,而材料结构主要取决于水化热温度,其次是Mn/Ce摩尔比.