六铝酸盐负载CuO催化还原NO性能

采用共沉淀法制备了LaAl12O19六铝酸盐载体,采用等体积浸渍法制备了不同负载量的CuO/LaAl12O19催化剂,并对其进行了XRD、H2-TPR和BET表征,考察了催化剂对CH4选择催化还原NO的性能.结果表明,CuO的负载并未改变六铝酸盐载体的结构,Cu在载体上以Cu2+的形式存在,活性组分CuO与载体LaAl12O19之间存在协同作用;CuO/LaAl12O19催化剂对CH4选择催化还原NO表现出良好活性,所制备的催化剂均能使NO的转化率达到99%;其中负载量为1.0 wt%的CuO/LaAl12O19催化剂的活性最好,完全反应温度T99%为560℃,且在80 h稳定性试验中表现出了良好的高温活性和热稳定性.     

ZrO2掺杂的V2O5/TiO2催化剂表征及催化还原NOx

采用共沉淀法制备出不同锆掺杂量的钛锆复合载体(TiO2-ZrO2),运用XRD和BET研究其微观结构,结果显示钛锆物质的量之比1∶1时复合载体具有最大的比表面积,可达256.01 m.2g-1.以此为载体制备了V2O5/TiO2-ZrO2催化剂,并添加少量CeO2对其改性.采用XRD、BET、H2-TPR、原位FT-IR等手段研究其活性组分的表面分散状态、氧化还原特性和表面酸性.结果显示,V2O5高度分散在载体上;与纯V2O5相比,复合载体上V2O5的还原峰向低温方向发生了偏移;催化剂表面包含了大量的B酸和L酸.模拟氨气催化还原NO(NH3-SCR)的脱硝反应活性测试表明,V2O5/TiO2-ZrO2催化剂具有较好的热稳定性和较宽的活性窗口,少量CeO2的加入提高了催化剂的低温活性.     

过渡金属Fe、Co、Ni介孔分子筛MCM-41催化剂的制备及其氧化性能

本研究用直接法和后处理法合成了不同过渡金属(Fe、Co、Ni)负载的介孔分子筛载体材料MCM-41,并利用Al对分子筛进行了改性,制备了Fe/Al复合催化剂,对上述材料进行了表征.研究了这些非均相催化剂对染料活性艳蓝KN-R的催化氧化脱色,分别研究了催化剂制备方法、过渡金属种类及负载量对KN-R脱色效率的影响,并考察了所制得催化剂的稳定性和重复利用性.结果表明,直接法合成的催化剂具有较高的催化性能及较低的金属溶出量,负载铁(Ⅱ)的催化剂对染料的催化降解性能要远高于钴(Ⅱ)和镍(Ⅱ)负载型催化剂,催化氧化活性随金属负载量的提高而显著升高.Al改性进一步提高了催化剂的活性,在pH=2.5,氧化剂H_2O_2投加剂量为50.0 mmol·L~(-1),催化剂剂量为4.0 g·L~(-1)的条件下,反应30 min,对初始浓度为250 mg·L~(-1)的KN-R染料的脱色率均可达95%以上,矿化率达60%以上.当Al/Si为0.21,Fe负载量为23.6 mg·g~(-1)时,在10 min内可将250 mg·L-1的KN-R完全脱色.经过3次循环使用后,上述催化剂仍能表现出良好的性能,但进一步循环使用,催化活性下降.     

负载型分子筛催化剂对甲苯的催化性能

采用不同类型分子筛浸渍负载活性组分Ru制备Ru/M(M=β、MCM-41、Y、ZSM-5)催化剂，考察其对甲苯的催化性能，并通过XRD、BET、SEM、XPS、H₂-TPR、NH₃-TPD等表征，分析催化剂的孔道结构、酸性位等物化结构对催化活性的影响.结果发现以贵金属Ru为活性组分，Y为载体的催化剂催化性能最优，在300℃左右，甲苯基本完全降解，CO2选择性接近99%，几乎无副产物生成.由此说明，适宜的孔径尺寸、丰富的酸性位、较好的氧化还原性能和较大的比表面积能有效促进分子筛催化剂对甲苯的催化氧化.     

载体酸蚀预处理对CuMnCeOx/堇青石催化氧化甲苯性能的影响

为解决蜂窝堇青石载体比表面积小、活性组分难以负载等问题,采用硝酸酸蚀堇青石载体并负载金属氧化物,制备了Cu-Mn-Ce/堇青石催化剂.分析了不同酸蚀强度下催化剂对甲苯催化燃烧差异的原因,在40%wt硝酸溶液中、50℃下酸蚀4 h条件下得到的催化剂对甲苯的催化性能最佳,与其他催化剂相比,其表面平均孔径为38.31 nm并有更佳的孔隙率,且在12—14 nm处以及20—30 nm处有更佳的孔径分布,其上活性组分分布极为分散,具有更小的活性颗粒尺寸.在与未经酸蚀预处理催化剂的比较中发现,经酸蚀预处理的催化剂具有更大的比表面积和多样的氧化物晶体类型,更高的Cu/Mn比例(1.72∶1.26),其中Mn⁴⁺(31.1%)、Ce³⁺(27.5%)及Osur(50.9%)在其占比均高于未经酸蚀预处理催化剂.     

稀土修饰的Co/Hβ催化剂催化分解N_2O

以Hβ分子筛为载体,采用浸渍法制备了一系列以钴为主活性组分,稀土元素为助剂的CoM/Hβ（M=La、Ce、Pr、Nd）催化剂,考察了在含氧条件下直接催化分解N2O的性能.采用X射线衍射、热重-质谱联用系统、H2-TPR、NH3-TPD等方法对催化剂进行了表征.XRD结果表明,Co物种主要以Co3O4尖晶石形态存在.NH3-TPD结果表明,催化剂活性与催化剂的酸性有关.活性评价结果显示,稀土助剂的添加使催化剂活性得到改善,其中以Pr为助剂的催化剂活性最好,N2O转化率达到95%时的反应温度为398℃.     

钛基催化剂制备及其光分解磷化氢性能

通过光催化将磷化氢(PH_3)分解为黄磷和氢气的技术,兼具环保效益和经济价值.采用化学镀法、化学沉淀法分别在溶胶凝胶法自制的TiO_2与商品P25表面负载Ni和Fe_3O_4,制成钛基负载型催化剂,研究其对PH_3光催化分解性能,并利用XRD、EDS、FT-IR、FESEM对催化剂的晶相结构、元素组分、表面官能团及表观形貌等进行表征和分析.结果表明,P25负载型催化剂具有良好的性能,在450℃、395 nm光照条件下,PH_3分解率接近100%,光照对催化分解磷化氢具有重要协同作用,应用前景广阔.同时,验证了Ni和Fe_3O_4是催化剂的高效活性相,对于PH_3分解至关重要.     

CuYO/γ-Al_2O_3催化剂催化分解N_2O性能

通过等体积浸渍法制备了以γ-Al_2O_3为载体,CuO、Y_2O_3双组分CuYO/γ-Al_2O_3催化剂,通过CuYO/γ-Al_2O_3催化剂的XRD,BET,SEM等表征,分析发现,引入Y_2O_3组分,能够改变催化剂颗粒的结构与形态,提高了CuO在催化剂表面及孔道内的分散度.通过H2-TPR研究发现掺杂Y_2O_3大幅提高了CuO催化剂的还原性能,从而提高了CuYO/γ-Al_2O_3催化剂催化分解N_2O的活性.考察了CuYO/γ-Al_2O_3催化剂催化分解N_2O的活性,结果表明,当CuO和Y_2O_3负载量均为12%时,CuYO/γ-Al_2O_3催化剂催化分解N_2O的活性最高,完全分解N_2O温度为488℃.12Cu12YO/γ-Al_2O_3催化剂在有O2条件下,460℃连续反应100 h,活性仍能保持80%左右;还考察了体积分数为9.1%的水蒸气对12Cu12YO/γ-Al_2O_3催化剂活性的影响.     

石墨烯改性Al-MCM-41介孔分子筛负载铁芬顿催化剂降解苯酚

采用高温回流法将石墨烯(gh)掺杂于Al-MCM-41介孔分子筛中,通过浸渍法制备了石墨烯改性Al-MCM-41介孔分子筛负载铁芬顿催化剂(gh-Al-MCM-41-Fe),利用比表面仪、扫描电子显微镜-X射线能谱(SEM-EDX)对催化剂进行了表征,考察了不同p H条件下该催化剂对苯酚的催化降解效能.结果表明,gh-Al-MCM-41-Fe催化剂具有介孔结构,表明颗粒分布均匀,石墨烯的掺杂减小了颗粒粒径,与多种催化剂(非介孔Al2O3-Cu Al2O4、介孔Al2O3-Cu、介孔Al2O3-Fe、介孔Al-MCM-41-Fe)相比,gh-Al-MCM-41-Fe具有最高的苯酚催化降解效能,反应符合一级反应特征,石墨烯的掺杂能明显提高苯酚降解率和COD去除率,减少铁的溶出,拓宽p H范围,当p H值为3—5,反应90 min,COD去除率达到60%以上.     

钛基燃烧催化剂CO氧化活性的研究

本文用沉淀法制备不同原子比的TiO_2-Al_2O_3载体,然后,用等体积浸溃法负载上非贵金属活性组份,研究了催化剂CO催化氧化活性,以及物相结构,贮氧能力和半导性与活性的关系。结果表明,钛基催化剂的氧化活性明显优于铝基催化剂,载体TiO_2有利于活性组份形成高活性物相,载体中TiO_2的含量越高,催化剂的完全贮氧量越大,导电激活能越高,本征活性亦越高。     

La_(2-x)Sr_xCuO_(4±λ)系列催化剂的合成、表征及NO分解催化性能的研究

合成了x值不同的 La_2.x_Sr_xCuO_(4±λ)(x=0.0—1.0)系列复合氧化物催化剂.用XRD、IR,XPS和化学分析等方法对催化剂的组成、结构进行了表征,并对NO分解的催化性能和作用机理进行了研究.结果表明:在x=0.0—1.0范围内.所有样品都具有A_2BO_4结构.发现NO分解活性与氧空位(缺陷)的浓度有关,与不同价态的Cu离子含量之间无直接关系.     

金属氧化物MoO3(WO3)和V2O5对烟气脱硝催化性能试验

以纳米级锐钛型TiO2为载体,负载V2O5和WO3(或MoO3)制备催化剂,研究不同催化剂组分对NO和NO2脱除率以及N2O生成量的影响.结果表明,V2O5的加入使得MoO3(WO3)/TiO2催化剂的活性和选择性得到了改善.MoO3(WO3)的加入主要是改善了催化剂表面的活性位数量,从而使得V2O5/TiO2基催化剂表现出更高的活性.     

镁渣的资源利用特性与重金属污染风险

研究了镁渣的资源化利用与重金属污染特性.结果表明,镁渣粒径主要分布在147μm以下,不同粒径镁渣的化学组成存在差异;镁渣的主要组分为Ca O、Si O2、Mg O、Fe2O3、Al2O3,主要矿物相为β-Ca2Si O4、γ-Ca2Si O4、方镁石和f-Ca O,重金属含量低于有机无机复混肥国家标准(GB18877—2009),可以进行农业资源化利用;重金属浸出质量浓度远低于危险废物鉴别标准限值,且重金属主要以稳定的有机态和残渣态存在;即使在最不利条件下,镁渣中重金属的浸出毒性也非常小;含量最高的Cr主要以毒性较小的Cr3+存在;Cr、Cu和Ni的浸出量与浸出剂的p H值表现出强的相关性,浸出质量浓度均低于标准限值;因此,镁渣的重金属污染风险较低.     

催化臭氧氧化降解罗丹明B的初步研究

研究了过渡金属硝酸盐及Al2O3为载体担载催化剂在罗丹明B臭氧氧化过程中的催化作用,考察了温度、pH值以及催化剂浓度等因素对反应的影响.结果表明,过渡金属离子可显著地提高罗丹明B的脱色速率,而担载型过渡金属氧化物催化剂活性较低.较低的pH值和反应温度有利于罗丹明B的催化臭氧化.罗丹明B溶液经过催化臭氧氧化后COD去除率可提高24%.     

碳酸钾改性SiO2-Al2O3复合气凝胶制备及脱碳特性

本文对碳酸钾改性SiO2-Al2O3复合气凝胶的制备、K2CO3碳酸化特性及再生循环脱碳特性进行了研究,采用固定床反应器研究负载率对CO2吸附的影响,结合SEM、BET对样品微观结构进行分析.结果 表明,Na2CO3碱熔烧结过程中,Si—O—Si、Si—O—Al键断裂,晶相结构被破坏,莫来石的共价键转化为霞石的离子键;经正交试验以气凝胶比表面积为衡量指标确定最佳煅烧条件为:900℃、反应60 min、Na2CO3添加比例0.5;K2CO3负载量越多,载体表面相应活性位点越少,且负载量为30％时,CO2吸附量最大为2.86 mmol·g-1;过量K2CO3会堵塞孔结构,破坏CO2扩散,降低扩散和利用效率;介孔孔体积百分比由94.21％下降至89.32％,说明活性组分K2CO3主要填充在介孔;经过10次循环-再生试验,吸附剂的CO2吸附量下降幅度为10.49％,吸附剂孔隙结构稳定,脱碳性能优良.     

以ZrO2为载体的金属氧化物催化剂对NO还原性能的研究

研究了负载于氧化锆载体上的多种金属氧化物在富氧条件下,以丙烯为还原剂,选择性还原NO的活性,考察了CuO和Ag的负载量与活性关系,CuO和Ag单独负载与共同负载时的催化性能,以及氧气浓度对催化剂活性影响.结果表明:在CuO,MgO,La2O3 ,CoO,Fe2O3 ,MoO3和WO3等七种金属氧化物中,CuO活性最好,NO转化率为47.5%,加入活性组分银可明显提高催化剂的NO还原能力,转化率提高到61%.单独负载银时,催化剂活性较差,NO转化率仅为22.1%.在对氧气浓度的考察中,确定在0.4%NO,0.4?H6的反应气中,氧气的最佳含量为2%.     

垃圾渗滤液湿式氧化催化剂Fe-Co-Pt-Ce/FSC的组分配比优化及表征

采用等量浸渍法制备不同金属组分配比的Fe-Co-Pt-Ce/FSC负载型催化剂,并用于催化湿式氧化垃圾渗滤液,以COD去除率、浊度去除率和垃圾渗滤液处理中p H值的变化评价催化剂的活性,以金属溶出浓度评价催化剂的稳定性,考察金属组分配比对催化剂活性和稳定性的影响.通过扫描电子显微镜(SEM)、透射电子显微镜(TEM)、热重-差热(TG-DTA)、孔结构、X射线衍射(XRD)和X射线光电子能谱法(XPS)表征优选催化剂的组构性能,结果表明,Fe_1Co_1Pt_1Ce_3/FSC催化剂表现出最佳的催化性能,其作用下垃圾渗滤液的COD去除率、浊度去除率和最低pH值分别为86.2%、99.9%和6.34,金属溶出浓度为2.88 mg·L~(-1);焙烧温度的提高使催化剂活性降低但是稳定性提高,适宜的焙烧温度是500℃;催化剂的比表面为240.6 m~2·g~(-1),活性组分在载体表面分布均匀,组分粒子尺寸约为8.02 nm;催化剂组分主要以FeO、CoO、Pt和CeO_2的形式存在,且催化剂的金属元素之间存在协同作用.     

蜂窝式MnO_x/PG-CC催化剂的制备及低温选择性催化还原法脱硝性能

采用悬浮浆液法将凹凸棒石(PG)涂覆于堇青石蜂窝陶瓷(CC)基体上,制取PG-CC涂层载体,利用过饱和浸渍法负载MnOx制备MnOx/PG-CC催化剂应用于柴油车尾气SCR脱硝.考察了制备条件对催化剂低温SCR活性的影响,采用BET、SEM-EDS、XRD手段对催化剂的理化性质进行了分析表征,探讨了催化剂结构特性与活性间的构效关系.研究发现,堇青石基体经PG涂层后,对活性组分的一次负载量显著增加,由3%增至13%,对应的催化剂低温脱硝活性显著提高,在100℃脱硝活性由10%提高到78%.结果分析表明,堇青石基体经PG涂层后比表面积大幅度增加,可以承载更高的活性组分,且活性组分具有更好的分散性,从而使得催化剂的活性点增加;另一方面,PG涂层催化剂具有更高的表面Mn4+/Mn3+价态比,更有利于催化剂的低温选择性催化还原法(SCR)活性.活性组分Mn Ox与PG涂层之间的协同作用是导致催化剂低温SCR脱硝活性得以提升的关键因素.研究结果表明,通过对堇青石蜂窝基体进行凹凸棒石涂层后采用浸渍法负载锰氧化物,可制备出具有较高低温SCR活性的蜂窝式模块催化剂.     

全Pd三效催化剂研究涂层材料的研究

制备了作为Pd三效催化剂涂层材料组成的活性Al2O3/金属氧化物添加剂试样，用BET法、XRD法及H2－TPR法对这些涂层原材料体系进行表征。结果表明：金属氧化物添加剂提高了活性Al2O3的热稳定性；添加ZrO2改善了CeO2的热稳定性；与含Ca的试样不同，含La试样没有贮氧能力。用含有Al2O3-CeO2/ZrO2和Al2O3-La2O3/BaO的涂层材料制备的Pd催化剂有好的CO，HC和NOx同时净化的三效性能和低的起燃活性。加入0．003％（V／V）SO2降低了催化剂活性，含La2O3/BaO涂层材料的Pd催化剂上NOx反应易被SO2中毒。     

乙醇水蒸气重整制氢催化剂的研究进展

氢能源是清洁新能源的重要研究方面,被认为具有广泛的应用前景.乙醇水蒸气重整制氢是氢能源开发中的研究热点,而催化剂的研制及应用至关重要.基于此,论文综述了近年来国内外催化剂载体与催化剂活性组分的研究进展.从贵金属催化剂载体与非贵金属催化剂载体两个方面阐述了单一组分载体的优劣,同时为了弥补单一组分载体的不足,本文也对催化剂载体的改性进行了总结.就催化剂的活性组分而言,本文概述了一些常见的单一活性组分的研究,并详细叙述了第二活性组分加入的必要性.最终对乙醇水蒸气重整制氢催化剂的研究方向进行了展望.