金属碳基催化剂催化还原法治理氮氧化物在航天发射场的应用

通过几种氮氧化物（ＮＯｘ）废气治理技术的比较，得出金属碳基催化剂催化还原法治理氮氧化物在航天发射场的应用是合适的，同时为该方法在其它领域的运用提供了一条新途径。     

木镁基碳质吸附剂的制备及其性能

用木镁聚合物（PML）制备碳质吸附剂,探讨了影响产物吸附性能的主要制备因素。结果表明,当活化温度为400℃,磷料比为2：1和活化时间为2.5 h时,木镁基碳质吸附剂（MLCA）的吸附性能较好,其亚甲基蓝吸附值为142.5 mg/g,碘吸附值为946.43 mg/g。红外光谱分析表明,经过高温处理后,产物保持了PML的基本结构特征,而其比表面积由0.07 m2/g增大至642.38 m2/g。MLCA对染料亚甲基蓝的吸附过程符合Langmuir吸附等温式。     

银赋存形态对钴酸镧催化燃烧碳烟性能影响的研究

控制柴油车尾气排放的关键是提高碳烟催化燃烧的低温活性。采用溶胶-凝胶法和浸渍法合成不同银赋存形态的钴酸镧(LCO),考察不同银赋存形态对碳烟催化燃烧性能的制约机制。结果表明,当煅烧温度为250、450℃时,LCO表面的银分别为Ag₂O和Ag⁰;当煅烧温度为700℃时Ag⁰与Ag⁺形态共存。煅烧温度为250℃、采用溶胶-凝胶法和浸渍法合成的催化剂表现出最佳的催化性能,归因于Ag₂O与LCO载体之间的相互作用。     

钛基催化剂的制备及其催化氧化苯乙烯性能

采用溶胶凝胶法制备负载型催化剂MnOx/TiO2和V2O5/TiO2,对比选择MnOx/TiO2催化剂。考察了锰系催化剂的活性组分负载量、焙烧温度及Ce掺杂量对催化氧化苯乙烯的影响,并结合XRD、BET和SEM表征手段对催化剂进行微观分析。结果表明,MnOx/TiO2 对苯乙烯有良好的催化活性,Mn与Ti的摩尔比为0.1,焙烧温度为500℃时,起燃温度T50仅为150℃,当反应温度为254℃时,苯乙烯去除率超过90%。当掺杂Ce后催化剂MnOx-CeO2/TiO2对苯乙烯催化燃烧的起燃温度和完全转化温度均有明显降低,催化剂表面燃烧物颗粒的粒径有所减小,分散均匀,更有利于苯乙烯的催化燃烧处理。     

柴油车尾气碳烟颗粒物催化燃烧催化剂的最新研究进展

柴油车尾气排放的碳烟颗粒已经引起了严重的环境污染问题,必须加以净化处理.柴油车碳烟颗粒的低温燃烧离不开高活性的催化剂.针对柴油车排放的碳烟颗粒物后处理方法中的催化氧化技术,总结了近年来几种主要类型的碳烟燃烧催化剂(贵金属催化剂、碱金属催化剂、单组分过渡金属氧化物催化剂、多组分混合氧化物催化剂和固定结构复合氧化物催化剂)的最新研究进展,并对该研究方向存在的主要问题和应用前景进行了探讨.     

生物质利用方式对富营养水体中碳氮磷含量及其比例的影响

生物质常被添加至富营养水体中以调节碳氮比(C/N),促进脱氮,但不清楚生物质的粒径和投加方式对富营养水体中营养物质浓度和比例的影响。通过机械粉碎制得20~40、40~80、80~160目稻壳颗粒,并选取直接投加和无纺布包裹投加2种投加形式,以不添加稻壳或无纺布包裹砖块作为对照组。以超纯水为水样研究不同粒径和投加方式下稻壳的3 d碳氮磷释放特性;以成都市府河下游河段水样为研究对象,考察了不同粒径和投加方式下稻壳的21 d静态脱氮特性。结果表明,在超纯水中,稻壳释放出COD_Mn(5.5~16.5 mg·L⁻¹)、TP(0.18~0.45 mg·L⁻¹)、TN(0.39~0.95 mg·L⁻¹)、COD_Mn/TN(8.5~19.7)、COD_Mn/TP(27.9~37.5),前四者均呈现出80~160目>40~80目>20~40目的规律,仅COD_Mn和COD_Mn/TN呈现直接投加>无纺布包裹投加的规律。在静态脱氮实验中,21 d后,添加了稻壳的水样COD_Mn含量由28.1 mg上升至71.7~143.0 mg,TP含量由1.2 mg下降至0.2~0.5 mg,COD_Mn/TN由0.9上升至8.5~16.5,COD_Mn/TP由24.2上升至170以上,这4个参数的变化情况与稻壳的碳氮磷释放规律相同;TN含量由30.04 mg下降至7.64~8.68 mg,低于对照组(13.2~13.9 mg),但粒径和投加方式仅对实验初期水中氮的存在形态有影响。粒径决定稻壳的比表面积,投加方式决定稻壳的间隙,并影响微生物的附着效果,进而影响稻壳的碳氮磷释放效果。在实际应用时可根据情况,采用不同的生物质粒径和投加方式,以调节水中营养物质浓度和比例。     

BiVO4催化剂的离子液体辅助水热合成及其可见光催化活性

采用溴化1-丁基-3-甲基咪唑([Bmim]Br)离子液体辅助水热合成法制备了光催化剂BiVO4。以高压氙灯作为可见光源,亚甲基蓝为目标污染物,考察反应温度、pH、反应时间和离子用量等制备条件对BiVO4的可见光催化活性的影响,确定了最佳制备条件。并采用XRD、SEM和UV-Vis漫反射等分析手段对催化剂的晶相、形貌和光学特性进行了表征。结果表明,在离子液体加入量为2 mL、pH=4、反应温度为180℃、反应时间为4 h 的条件下,制得的BiVO4催化剂的可见光光催化活性最高。制得的BiVO4为单斜相,呈分散的、大小均匀的片状,在200~500 nm范围有一个较宽的强吸收平台,具有良好的可见光催化活性,在可见光照射下对浓度为5 mg/L的亚甲基蓝的光催化脱色率达97%以上。     

钾对催化剂选择性催化还原氮氧化物的性能影响特性研究

试验就碱金属钾对两种催化剂V2O5/TiO2(VT)和V2O5/TiO2-SiO2(VTS)选择性催化还原(SCR)氮氧化物的性能影响作了相关研究.运用BET比表面积、X射线衍射(XRD)谱图、傅立叶变换透射红外光谱(FT-IR)谱图对催化剂进行表征.结果表明,试验制备的TiO2-SiO2比表面积达360 m2/g,催化剂表面活性组分高度分散;NH3吸附红外谱图显示催化剂VTS具有丰富的表面酸;催化剂抗钾毒害试验发现,钾易与B酸位结合从而降低对NH3的吸附量和吸附活性,催化刺VTS具有明显优于VT的抗钾毒害性能.归因于部分钾优先与VTS表面酸结合,从而降低对钒活性物种的毒害.此外,失活程度跟钾/钒(K/V)的摩尔比密切相关.催化活性随反应进行不断降低,且24 h内难以恢复到原有水平.     

碳修饰的铁基催化剂催化降解膜生物反应器出水中有机污染物

采用水热法合成碳修饰的铁基催化剂,并利用非均相类Fenton反应对膜生物反应器(MBR)出水进行处理。研究表明,对催化剂进行碳修饰可以大幅提高类Fenton反应的催化活性,反应60 min对MBR出水COD的去除率可超过91%,且经过6次循环降解性能几乎保持不变。X射线光电子能谱(XPS)表明,反应后催化剂中高活性Fe²⁺占比并未减少。循环伏安曲线表明,通过水热法进行碳修饰能有效提高催化剂电子传输效率并促进Fe²⁺/Fe³⁺循环。电子顺磁共振(EPR)测试表明,·OH和·O^-₂均是该体系中的活性氧物种。     

制备工艺对V2O5/TiO2 SCR催化剂脱硝性能的影响

围绕SCR脱硝催化剂制备工艺中活性组分负载顺序和钒助溶剂2个关键因素,分别制备了钒钨体系和钒钼体系催化剂,比较了不同条件下制备的催化剂的脱硝活性,并利用X射线光电子能谱分析（XPS）、程序升温还原（H2-TPR）和程序升温脱附（NH3-TPD）等手段进行表征。结果表明,活性组分与助剂同时负载制备的催化剂,其低价钒和化学吸附氧的比例最高,钒的还原温度最低,酸性位数量最多,表现出最好的脱硝活性;相较于常规助溶剂单乙醇胺,以草酸为助溶剂制备的催化剂,其低价钒和化学吸附氧比例更高,氧化还原性能和表面酸性更强,脱硝活性更好。     

臭氧催化氧化池更换铝基催化剂的工程应用

为解决某炼化公司外排水装置臭氧催化氧化单元污染物去除率低,能耗高的问题,将臭氧催化氧化池原有催化剂(氧化铝基+活性碳棒)更换为某研究院基于炼化公司外排水水质参数所制备的专性催化剂,对更换前后污染物去除率和臭氧剂量进行分析。结果表明：专性催化剂具有良好的晶型和发达的孔隙结构,常态化运行后,更换催化剂后的氧化池COD去除率达到42.98%~62.63%,远高于未更换的氧化池(8.96%~20.64%)。对多介质过滤器进水、臭氧催化氧化池进水、臭氧催化氧化池出水(更换、未换)分别取样测定COD、TOC、UV₂₅₄和荧光光谱,发现多介质过滤器只可通过截留作用去除分子质量较大的类腐殖质等物质,去除率较低;更换催化剂后臭氧催化氧化池的COD去除率达50.86%、TOC去除率达46.62%、UV₂₅₄去除率达82.17%、荧光类物质去除率可达96.23%。臭氧催化氧化池出水(更换)B/C值为0.56(臭氧催化氧化池进水B/C值为0.21),经由臭氧催化氧化处理后,出水可生化性提高。常态化运行期间臭氧剂量为：更换催化剂的氧化池1.31~1.68 g·g⁻¹(以COD计),均值为1.58 g·g⁻¹,未更换催化剂的氧化池为4.15 g·g⁻¹,表明更换催化剂后可显著降低臭氧的消耗。以上结果表明,炼化公司外排水装置更换臭氧催化剂后污染物处理负荷大幅度提高,臭氧消耗量减少,节能减排成效显著。     

负载型磷酸氧钒低温脱硝催化剂的制备及其抗硫抗水性能

针对目前低温脱硝催化剂抗硫抗水性较差的不足,以TiO2为载体负载活性组分V2O5,利用磷酸调控表面酸性,制备了磷酸氧钒催化剂VPO/TiO2,并实验研究了SO2和水蒸气对其脱硝活性的影响。结果表明：控制P与V的摩尔比为1/5,活性组分(VPO)负载量为10%,焙烧温度为400 ℃时,催化剂脱硝性能最好,180~400 ℃温度范围内脱硝率高于98%;反应温度为200 ℃,烟气中SO2体积分数为200×10-6~800×10-6和水蒸气体积分数为4%时,催化剂的活性无明显下降。添加磷酸能够促使催化剂表面生成VOPO4、(VO)2P2O7及V4+/V5+氧化还原电对,提高了催化剂的低温脱硝活性。磷酸可增强催化剂的表面酸性,减少了SO2的表面吸附及其与活性组分的反应。另外,催化剂表面以介孔为主,可提高未被水分子占据的活性位点量,FT-IR图谱显示抗硫抗水测试后的VPO/TiO2表面未发现有硫酸根生成,VPO/TiO2表现出较强的抗SO2和水蒸气毒化的性能。负载型磷酸氧钒催化剂具有较高的脱硝活性和较强的抗硫抗水性能。     

基于碳烟颗粒催化氧化的三维有序大孔催化剂制备及性能

三维有序大孔钴锰尖晶石催化剂（3DOM CoMn2O4）以及三维有序大孔镧、铈掺杂的钴锰尖晶石催化剂（3DOM RxCo1-xMn2O4（R=Ce, La））由胶晶模板法成功合成。通过对所得的催化剂在NOx协助下的碳烟催化氧化活性评价,优化了Ce/Co和La/Co的配比。此外,还对目标催化剂进行了XRD、N2吸脱附、Raman、H2-TPR、SEM、XPS等表征。结果表明：3DOM结构增强了催化剂与碳烟颗粒之间的接触,对碳烟氧化等“固-固-气”非均相催化反应具有明显的提升作用。此外,铈和镧的掺杂增大了活性氧物种的浓度,从而增强了钴锰尖晶石催化剂的催化氧化能力。在松散接触工况下,3DOM Ce0.9Co0.1Mn2O4的Tig（起燃温度）和Tm（CO2出口浓度最大时的温度）分别为285 oC和377 oC,3DOM La0.3Co0.7Mn2O4的Tig和Tm分别为287 oC和376 oC。     

剩余污泥催化剂的制备及其脱色性能

以焦化废水脱水污泥为载体、ZnCl2为活化剂和催化剂的活性组分,采用一步法制备污泥催化剂。实验结果表明,当ZnCl2浓度为4 mol/L、固液比1∶3、焙烧温度550℃、焙烧时间40 min时,制备的污泥催化剂对亚甲基蓝的脱色性能最佳。利用制备的催化剂对活性红X-3B、弱酸性艳红B、活性蓝X-BR溶液进行脱色处理,研究反应时间、染料浓度、溶液pH、催化剂投加量和H2O2用量对染料脱色性能的影响。最佳条件下,3种废水的脱色率分别达到90.7%、97.5%和94.4%。对脱色数据进行动力学模拟,结果表明,3种染料废水脱色反应分别符合二级动力学模型、一级动力学模型、二级动力学模型。     

异相类Fenton催化剂CuFeO2的制备及其对水中氧氟沙星的降解性能

以三水合硝酸铜、九水合硝酸铁分别作为铜源和铁源,通过简单的一步水热法合成纯3R相结构CuFeO₂催化剂。通过X射线衍射仪、扫描电镜、透射电镜和高分辨透射电镜对其晶格结构和形貌进行了表征,构建了CuFeO₂/H₂O₂体系对目标污染物氧氟沙星(OFX)进行降解,考察了不同催化剂投加量、H₂O₂浓度、溶液pH等参数对OFX降解效果的影响。结果表明,在催化剂投加量为1.1 g ·L⁻¹、H₂O₂浓度为15 moL·L⁻¹以及pH=3.65的条件下,反应300 min后,CuFeO₂/H₂O₂体系对10 mg·L⁻¹ OFX的降解率高达93.8%;此外,CuFeO₂催化剂在活化H₂O₂降解OFX过程中具有良好的稳定性,经5次降解后的降解率仅降低了8.1%;自由基捕获实验和电子自旋共振波谱测试结果表明CuFeO₂/H₂O₂体系中·OH是主要的活性自由基;降解反应前后CuFeO₂的X射线光电子能谱表征结果表明,Cu⁺和Fe³⁺的相对含量均有不同程度的降低,表明CuFeO₂中的Fe和Cu双活性位点在异相类Fenton反应中均起着重要的作用。最后,通过质谱鉴定了OFX的降解产物,并在此基础上提出了可能的降解路径。     

低温非钒基NH3选择性催化还原催化剂的技术需求和研究进展

低温脱硝技术对于氮氧化物(NOx)的脱除意义深远,而NH3选择性催化还原(NH3-SCR) NO技术不仅在燃煤工厂里有应用,也在移动源的NOx的脱除上有应用的潜能.在低温NH3-SCR技术领域,很多非钒基的催化剂材料因其优异的催化性能受到重视.简述了低温SCR技术在能源、水泥、冶金行业的技术需求,并着重介绍了各种催化剂的SCR活性、不同催化剂的催化机制和抗SO2、H2O性能.并由此得出未来工业脱硝对催化剂的高SCR催化活性、高的N2选择性以及良好的抗SO2和H2O性能的要求.     

用于催化降解烷基苯磺酸钠的Cu-C催化剂的制备及性能分析

Cu-C是一种优化制备的负载型催化剂,实验中以其催化湿式氧化处理高浓度LAS废水。本实验用浸渍法和附着沉淀法制备该催化剂,并考察了反应时间、反应温度、溶液浓度、催化剂的投加量以及不同的制备方法等对催化剂性能的影响,以水样COD和LAS的去除率来评价催化剂的活性。实验结果表明,该方法制备的催化剂具有很好的处理高浓度LAS废水的能力;当反应温度为50℃,反应时间为120 min,催化剂的投加量为2 g时,催化剂的催化效果最好,COD去除率为79.76%,LAS去除率为88.28%。并且,当活性炭与催化剂的振荡吸附时间超过20 min时,活性炭的吸附对废水中LAS的去除基本上无影响。     

感应热固定床CWPO处理染料废水的催化剂制备及其性能

感应热固定床(IHFB)作为新型热传递方式下非均相反应器,利用感应加热铁磁材料将热量传递至液相,形成固液界面高温微反应区,实现有机废水低能高效降解。实验以海绵铁为感应内核,淀粉为碳源,0.2 mol/L硝酸镍为浸渍溶液,按照一定固液比采用浸渍焙烧法制备了C包覆表层负载NiO的感应热催化剂(mNiO/C),对mNiO/C材料的形态结构进行了SEM、ES和XRD表征。结果表明,铁碳比(Fe/C)3∶1、浸渍固液比1∶1、500℃下焙烧2 h,重复包覆3次所得的mNiO/C材料结构最稳定、催化活性最大。并以直接紫D-BL模拟废水为进水,考察了流动状态下感应热固定床催化湿式过氧化氢氧化法(CWPO)降解染料废水的性能,在最优条件下,染料降解率高达80%以上。     

工业应用场景对贵金属催化燃烧催化剂性能的影响

应用场景是影响催化剂使用寿命的重要因素,依托实际工程,对用于履带制造、高分子材料生产、合成革制造废气治理的同批次Pt-Pd/γ-Al₂O₃整体式催化剂进行取样(分别记作S₁、S₂、S₃),在实验室评价系统中表征样品的催化性能并分析失活原因。结果表明,S₁、S₂、S₃的催化活性均有所下降,S₃上乙酸丁酯和丁酮的最大转化率不足80%,且产生大量乙酸等异味中间产物。电感耦合等离子体发射光谱仪(ICP-OES)、扫描电镜(SEM)等表征结果显示,S₂、S₃的失活与载体烧结、贵金属流失和团聚及催化剂供氧能力变差有关;S₁的失活可归因于催化三氯乙烯引起的积碳,可通过高温空气煅烧得到再生;S₁、S₂、S₃的PdO含量均降低,表明催化剂的失活与氧化还原能力变弱有关。研究结果可为...