有机酸强化Fe(Ⅲ)还原介导的Shewanella oneidensis MR-1降解磺胺甲噁唑

在实验室条件下,研究了Shewanella oneidensis MR-1对磺胺甲噁唑（Sulfamethoxazole,SMX）的降解特性以及低分子有机酸强化Fe（Ⅲ）还原介导的S.oneidensis MR-1对SMX的降解.结果表明,S.oneidensis MR-1对不同浓度SMX的降解能力与体系中的有机酸和Fe（Ⅲ）密切相关.低浓度SMX对其生长影响不大,高浓度时细菌生长则受到抑制,进而抑制SMX的降解率.当低分子有机酸单独加入体系后,S.oneidensis MR-1对SMX的最大降解率为58.5%;Fe（Ⅲ）单独加入体系后,S.oneidensis MR-1对SMX的最大降解率为67.6%.此外,当柠檬酸和Fe（OH）₃同时加入体系后,S.oneidensis MR-1对SMX生物降解和铁还原作用促进效果最显著,培养5 d后SMX降解率为90.3%.最后,采用液相色谱-质谱联用仪（LC-MS）对SMX的降解中间产物进行了分析,推测SMX的可能降解途径是由S-N键断裂引起的.本研究以期为地下水污染场地修复提供理论依据.     

Shewanella oneidensis MR-1对Cr(Ⅵ)的还原及其影响因素

在实验室纯培养条件下,探讨厌氧体系中Shewanella oneidensis MR-1对Cr(Ⅵ)的还原能力,采用扫描电镜(SEM)-能谱(EDS)、X射线光电子能谱(XPS)等方法进行表征.结果表明,S.oneidensis MR-1介导下不同浓度Cr(Ⅵ)的生物转化与微生物对铬的耐受特性密切相关,低浓度Cr(Ⅵ)对其生长影响不大,高浓度时细菌生长则受到抑制,进而抑制Cr(Ⅵ)的还原率;菌株对Cr(Ⅵ)的还原作用随着接种菌悬液量的增加而增强;菌株最适生长p H值为中性,弱碱性环境比酸性环境更有利于菌株对Cr(Ⅵ)的还原;增加Fe(III)的量会加快Cr(Ⅵ)完全还原的速率.通过SEM-EDS和XPS分析,在对Cr(Ⅵ)进行处理5d后,菌体表面有Cr(Ⅵ)和Cr(III)两种形态存在,证实S.oneidensis MR-1在对Cr(Ⅵ)进行还原的同时也伴有少量的吸附作用.微生物还原为环境中Cr(Ⅵ)的去除以及解毒提供了一种有效的方法.     

Shewanella oneidensis MR-1异化还原Fe(Ⅲ)介导的As(Ⅲ)氧化转化

在实验室模拟条件下,研究了Shewanella oneidensis MR-1作用下Fe(III)还原和As(III)氧化动力学及其影响因素.结果表明,Fe(III)被还原为Fe(II)的同时伴随着As(III)氧化为As(V);S.oneidensis MR-1在含低浓度As(III)培养基上生长良好,在高浓度培养基上生长被抑制;As(III)通过制约菌体的生长与活性来抑制Fe(III)异化还原.同样,适量浓度的Fe(III)含量对As(III)氧化转化有很强的促进作用,但是过高浓度的Fe(III)浓度使得溶液中产生过多的Fe(II),从而对As(III)氧化转化有一定程度的抑制作用.此外,弱碱环境更有利于As(III)氧化转化.     

Shewanella oneidensis MR-1和Shewanella putrefaciens对V(Ⅴ)的还原及其影响因素

在实验室模拟培养条件下,研究Shewanella oneidensis MR-1和Shewanella putrefaciens在厌氧体系中对V(Ⅴ)的耐性试验,探讨在不同的V(Ⅴ)浓度、接菌量、pH值和不同蒽醌-2,6-二磺酸(AQDS)浓度下对V(Ⅴ)还原的影响,并通过扫描电镜(SEM)和X射线光电子能谱(XPS)进行表征.结果表明V(Ⅴ)浓度低于10mg/L时对S. oneidensis MR-1和S. putrefaciens的生长影响较小,V(Ⅴ)浓度超过20mg/L则会抑制其生长和V(Ⅴ)的还原;随着接菌量的增加,2种微生物对V(Ⅴ)的还原能力逐渐增强;2种微生物最适生长pH值均为7.0左右,弱碱性环境下2种微生物对V(Ⅴ)的还原率高于弱酸性环境;添加1mmol/L AQDS会加快2种微生物对V(Ⅴ)的还原.菌株培养3d后通过SEM分析,S. oneidensis MR-1和S. putrefaciens进行V(Ⅴ)还原的同时也伴有少量的吸附作用.利用XPS能谱分析表明S. oneidensis MR-1和S. putrefaciens将V(Ⅴ)还原为V(Ⅳ).     

Shewanella oneidensis MR-1异化还原Fe(III)介导的As(III)氧化转化

在实验室模拟条件下,研究了Shewanella oneidensis MR-1作用下Fe(III)还原和As(III)氧化动力学及其影响因素.结果表明,Fe(III)被还原为Fe(II)的同时伴随着As(III)氧化为As(V);S. oneidensis MR-1 在含低浓度As(III)培养基上生长良好,在高浓度培养基上生长被抑制;As(III)通过制约菌体的生长与活性来抑制Fe(III)异化还原.同样,适量浓度的Fe(III)含量对As(III)氧化转化有很强的促进作用,但是过高浓度的Fe(III)浓度使得溶液中产生过多的Fe(II),从而对As(III)氧化转化有一定程度的抑制作用.此外,弱碱环境更有利于As(III)氧化转化.     

Shewanella oneidensis MR-1对硫化汞的生物利用性研究

在实验室模拟条件下,研究了铁还原菌奥奈达希瓦式菌Shewanella oneidensis MR-1对固态硫化汞的生物溶解、生物甲基化作用及其影响因素.结果表明,铁还原菌S.oneidensis MR-1在含硫培养基中生长良好,低浓度硫素能够促进其生长,高浓度时细菌生长则受到抑制,这种抑制主要表现在菌株生长曲线迟缓期的延长;铁还原菌S.oneidensis MR-1能够利用固态硫化汞,促进其溶解并迅速进行汞甲基化;在S.oneidensis MR-1的耐硫化物范围内,菌株对硫化汞的生物溶解作用随着硫化钠浓度的增大而增强,但生物甲基化作用只在低浓度硫化钠时受到促进,硫化钠浓度过高时则会受到抑制;此外,弱酸性环境比酸性及中碱性的环境更有利于S.oneidensis MR-1对硫化汞的生物溶解及甲基化.     

Shewanella oneidensis MR-1对Cr(VI)的还原及其影响因素

在实验室纯培养条件下,探讨厌氧体系中Shewanella oneidensis MR-1对Cr（VI）的还原能力,采用扫描电镜（SEM）-能谱（EDS）、X射线光电子能谱（XPS）等方法进行表征.结果表明,S.oneidensis MR-1介导下不同浓度Cr（VI）的生物转化与微生物对铬的耐受特性密切相关,低浓度Cr（VI）对其生长影响不大,高浓度时细菌生长则受到抑制,进而抑制Cr（VI）的还原率;菌株对Cr（VI）的还原作用随着接种菌悬液量的增加而增强;菌株最适生长pH值为中性,弱碱性环境比酸性环境更有利于菌株对Cr（VI）的还原;增加Fe（Ⅲ）的量会加快Cr（VI）完全还原的速率.通过SEM-EDS和XPS分析,在对Cr（VI）进行处理5d后,菌体表面有Cr（VI）和Cr（Ⅲ）两种形态存在,证实S.oneidensis MR-1在对Cr（VI）进行还原的同时也伴有少量的吸附作用.微生物还原为环境中Cr（VI）的去除以及解毒提供了一种有效的方法.     

Shewanella oneidensis MR-1对针铁矿的还原与汞的生物甲基化

在实验室模拟条件下,研究了铁还原菌奥奈达希瓦氏菌Shewanella oneidensis MR-1对针铁矿的异化还原及其对汞生物甲基化的影响.结果表明,S.oneidensis MR-1能溶解针铁矿,并能将溶解出的Fe3+还原成Fe2+;S.oneidensis MR-1也是一种汞甲基化细菌,能够将无机汞转化成甲基汞.铁的溶解还原作用随着初始针铁矿剂量的大幅增加而减弱,针铁矿的异化还原在一定程度内促进汞的生物甲基化.弱酸性条件比中碱性和强酸条件有利于汞的甲基化;腐殖酸在低浓度促进汞甲基化,浓度过高则会抑制汞的甲基化.     

Shewanella oneidensis MR-1和Shewanella putrefaciens对V(V)的还原及其影响因素

在实验室模拟培养条件下,研究Shewanella oneidensis MR-1和Shewanella putrefaciens在厌氧体系中对V（V）的耐性试验,探讨在不同的V（V）浓度、接菌量、pH值和不同蒽醌-2,6-二磺酸（AQDS）浓度下对V（V）还原的影响,并通过扫描电镜（SEM）和X射线光电子能谱（XPS）进行表征.结果表明V（V）浓度低于10mg/L时对S.oneidensis MR-1和S.putrefaciens的生长影响较小,V（V）浓度超过20mg/L则会抑制其生长和V（V）的还原;随着接菌量的增加,2种微生物对V（V）的还原能力逐渐增强;2种微生物最适生长pH值均为7.0左右,弱碱性环境下2种微生物对V（V）的还原率高于弱酸性环境;添加1mmol/L AQDS会加快2种微生物对V（V）的还原.菌株培养3d后通过SEM分析,S.oneidensis MR-1和S.putrefaciens进行V（V）还原的同时也伴有少量的吸附作用.利用XPS能谱分析表明S.oneidensis MR-1和S.putrefaciens将V（V）还原为V（IV）.     

腐殖酸和半胱氨酸对Shewanella oneidensis MR-1生物转化硫化汞的影响

研究了不同浓度腐殖酸和半胱氨酸条件下,铁还原菌Shewanella oneidensis MR-1对固态硫化汞的生物溶解和甲基化作用.结果表明,固态硫化汞的生物溶解量随加入腐殖酸浓度的增大而增加,当腐殖酸浓度为10mg/L时,固态硫化汞的溶解量约为3.35mg/L;在腐殖酸浓度为1~5mg/L范围内,S.oneidensis MR-1对硫化汞的生物甲基化率呈上升趋势,在5~10mg/L范围时呈下降趋势,其中生物甲基化率最大值约为10.55%;加入不同浓度半胱氨酸对菌株生物溶解固态硫化汞的影响不明显,但能增加S.oneidensis MR-1对硫化汞的生物甲基汞生成量,加速甲基化反应进程,使硫化汞的生物甲基化率提高至19.23%.该研究为自然水体生态系统中铁还原菌参与固态硫化汞生物溶解及生物甲基化提供了直接证据.     

铁还原菌shewanella oneidensis MR-1对根表铁膜中砷运移的影响

水稻根表铁膜是控制砷在根际-植物体系转运的重要区域,但是其中铁还原微生物对砷运移的作用并不清楚.实验以吸附砷磷的水铁矿以及野外采集水稻根系为研究对象,分析铁还原菌Shewanella oneidensis MR-1还原铁膜内铁氧化物过程中,铁还原、砷释放和固定速率.研究表明铁还原菌Shewanella oneidensis MR-1可以将水稻根表铁膜中的Fe(Ⅲ)快速还原为Fe(Ⅱ)并释放到溶液中.溶液中的砷在48 h内达到最大值18μmol·L-1,之后逐渐下降,120 h之后,与最大值相比减少了约60%.利用吸附砷的水铁矿模拟铁膜砷释放过程发现,微生物的固定作用是造成溶液中砷含量下降的主要原因之一.本研究表明,促进根际微生物的大量生长,可能是降低土壤环境中砷风险的途径之一.     

腐殖酸和半胱氨酸对Shewanella oneidensis MR-1生物转化硫化汞的影响

研究了不同浓度腐殖酸和半胱氨酸条件下,铁还原菌Shewanella oneidensis MR-1对固态硫化汞的生物溶解和甲基化作用.结果表明,固态硫化汞的生物溶解量随加入腐殖酸浓度的增大而增加,当腐殖酸浓度为10mg/L时,固态硫化汞的溶解量约为3.35mg/L;在腐殖酸浓度为1~5mg/L范围内, S. oneidensis MR-1对硫化汞的生物甲基化率呈上升趋势,在5~10mg/L范围时呈下降趋势,其中生物甲基化率最大值约为10.55%;加入不同浓度半胱氨酸对菌株生物溶解固态硫化汞的影响不明显,但能增加S. oneidensis MR-1对硫化汞的生物甲基汞生成量,加速甲基化反应进程,使硫化汞的生物甲基化率提高至19.23%.该研究为自然水体生态系统中铁还原菌参与固态硫化汞生物溶解及生物甲基化提供了直接证据.     

Shewanella oneidensis MR-1对不同价态砷的生物转化与甲基化

在实验室纯培养条件下,通过分别向培养基中投加As(Ⅲ)和As(Ⅴ),探讨Shewanella oneidensis MR-1对不同价态砷的生物转化与甲基化作用.结果表明,S.oneidensis MR-1介导下不同价态砷的生物转化与微生物对砷的耐受和代谢特性有着密切联系,在投加As(Ⅲ)时,由于细胞自身的解毒作用会产生少量的As(Ⅴ),同时在酶的作用下As(Ⅲ)与甲基供体结合生成甲基砷;而在投加As(Ⅴ)时,遵循Challenge机制,先产生一甲基砷后生成二甲基砷.此外,弱酸性环境比碱性更有利于甲基砷的产生;温度30℃时甲基砷的产生量较高,过低或过高的培养温度砷甲基化率下降.     

Fe2+S2O82-EDTA体系中自由基离子对啶虫脒的氧化降解

为探讨水环境中自由基离子对啶虫脒的共降解作用,研究了Fe2+S2O82-EDTA体系中啶虫脒降解的可行性,以及在Fe2+S2O82-EDTA体系中3种组分最佳配比条件下自由基离子和底物浓度对啶虫脒降解率的影响.结果表明,在Fe2+S2O82-EDTA体系下反应360 min后啶虫脒的降解率达到58.25%,c(Fe2+)、c(S2O82-)和c(EDTA)对Fe2+S2O82-EDTA体系的氧化能力均有较大的影响.通过中心复合试验对Fe2+S2O82-EDTA体系中3种离子的最佳配比进行优化,c(EDTA)、c(Fe2+)、c(S2O82-)分别为1.61、3.46、7.99 mmolL.Fe2+S2O82-EDTA体系中·SO4-和·OH等自由基离子的存在是引起啶虫脒降解的主要原因,中性条件最有利于自由基离子的产生并提高啶虫脒高的降解率.然而该体系中自由基离子的量是一定的,过高的c(啶虫脒)(200μmolL)对降解率有明显抑制.     

过氧化氢协同光照和类Fenton法降解壬基酚研究

在模拟日光辐射下,文章研究了内分泌干扰物壬基酚(NP)在H_2O_2溶液和Fe(Ⅲ)-H_2O_2溶液体系中的光降解现象,探讨了光照距离、H_2O_2浓度、Fe(Ⅲ)浓度等对NP光降解的影响。结果表明:NP直接光降解率较低,10mg/LNP光照240min降解率仅为4.2%;加入H_2O_2对NP光降解起促进作用,且在一定范围内随H_2O_2浓度增加,降解率增大,H_2O_2浓度为1.0mmol/L时,NP降解率达到70.5%;Fe(Ⅲ)对NP在H_2O_2体系中光解起协同作用,随Fe(Ⅲ)浓度增大,降解率增大,当Fe(Ⅲ)浓度为1.0mmol/L时,NP的降解率达到90.2%。动力学研究结果表明:NP光降解过程遵循一级动力学,相关系数大于0.987。     

生活垃圾不同填埋阶段的富里酸对五氯苯酚的降解

采用紫外和红外光谱对不同填埋年限生活垃圾的富里酸(fulvic acid,FA)的结构组成和官能团变化进行分析,并对不同填埋阶段富里酸(FA)的电子转移能力和其对五氯苯酚(pentachlorophenol,PCP)的降解能力进行研究.结果表明,以S.oneidensis MR-1作电子供体,同时添加不同阶段填埋富里酸作电子穿梭体可以显著提高PCP的降解率,降解率能达到80%以上.不同填埋阶段富里酸对PCP的降解有不同的还原转化能力的原因是氧化还原性质存在差异.填埋富里酸具有PCP还原转化能力又归因于其具有电子转移能力,这些功能都利于促进PCP还原脱氯.而填埋富里酸电子转移特性主要源于其结构中含有的电子转移功能基团,其中羟基和羧基是填埋过程富里酸分子中重要的活性官能团,其含量高低将影响PCP还原脱氯效率.     

向日葵秸秆生物炭强化Fe(Ⅲ)/S2O82-体系降解苯甲酸

二价铁离子活化过硫酸盐(PS)产生自由基可降解有机污染物,但体系中Fe(Ⅲ)/Fe(Ⅱ)循环速率较慢,成为制约降解效率的关键因素之一.为提高反应体系效率,制备向日葵秸秆生物炭(SFBC),以苯甲酸(BA)为目标污染物,探究SFBC强化Fe(Ⅲ)/S_2O~(2-)_8体系降解BA的效果.SFBC表征结果说明其具有孔隙结构,由无定形炭组成,表面有丰富的官能团及持久性自由基(PFRs).考察了反应条件(pH、PS浓度和SFBC投加量)对降解的影响,结果表明,SFBC/Fe(Ⅲ)/S_2O~(2-)_8体系对BA降解效率明显高于Fe(Ⅲ)/S_2O~(2-)_8及SFBC体系,在SFBC=2.0 g·L~(-1)、BA=10.0mg·L~(-1)、PS=2.0mmol·L~(-1)、Fe(Ⅲ)=1.0mmol·L~(-1)和pH=3.0条件下, 90 min时BA降解率达100.00%;自由基猝灭实验及电子顺磁共振光谱(EPR)实验表明,SO~-_4·和·OH共同参与BA降解并以SO~-_4·为主导;循环实验及实际水体影响说明SFBC具有较好地循环稳定性及实际应用性.机制分析阐明PFRs和—OH给出电子还原Fe(Ⅲ)生成Fe(Ⅱ),进而由Fe(Ⅱ)活化PS高效降解BA.     

EDDS螯合Fe(Ⅲ)活化过硫酸盐技术对TCE的降解效果

为解决传统Fe(Ⅱ)活化过硫酸盐过程中Fe有效性较低的问题,采用可生物降解的EDDS(乙二胺二琥珀酸)螯合Fe(Ⅲ)活化过硫酸盐处理水溶液中的TCE(三氯乙烯),考察c(过硫酸盐)、c〔Fe(Ⅲ)〕/c(EDDS)〔下称Fe(Ⅲ)/EDDS〕、溶液初始pH以及阴离子浓度对TCE降解效果的影响,并研究体系中产生的活性氧自由基. 结果表明:c(过硫酸盐)为15.0 mmol/L、Fe(Ⅲ)/EDDS为4时,60 min内TCE去除率达99.7%;提高c(过硫酸盐)、Fe(Ⅲ)/EDDS均有利于TCE降解,但超过一定限值后对TCE去除效果增强不明显;溶液初始pH(3~11)越高,TCE去除率越低;加入Cl-、HCO₃-、SO₄2-和NO₃- 4种阴离子均会抑制TCE降解,抑制程度表现为HCO₃->Cl- >SO₄2->NO₃-;自由基清扫试验证实体系中存在SO₄-·、·OH和O₂-·等3种活性氧自由基,·OH对TCE的降解起主导作用. 因此,EDDS螯合Fe(Ⅲ)活化过硫酸盐技术能够产生以·OH为主的活性氧自由基,从而快速高效去除水溶液中TCE,但降解过程受水质参数影响.      

细菌介导水铁矿合成铁硫矿物去除水体铬污染

为了去除水体中六价铬(Cr(Ⅵ)),利用Shewanella oneidensis MR-1在硫代硫酸盐存在情况下驱动水铁矿转化为铁硫次生矿物制备微生物/矿物杂化体,探究了杂化体对水体中Cr(Ⅵ)去除效果,影响因素及去除机理.物相组成分析和显微形貌观察发现,细菌转化合成的黑色方硫铁矿(FeS)次生矿物纳米颗粒包裹S. oneidensis MR-1细胞从而组装形成了Bio-FeS@MR-1杂化体.所制备的杂化体4h内完全去除了初始浓度26mg/L的Cr(Ⅵ),其效率显著高于单独的等量菌体和FeS次生矿物总和,表明菌体与FeS次生矿物之间存在协同增强效应.Bio-Fe S@MR-1杂化体具有较宽的pH值适用范围(3.0～9.0)和较好的再生能力,其去除Cr(Ⅵ)的效率和重复使用次数均与FeS次生矿物含量和菌体密度成正相关.去除产物中铬主要以Cr(Ⅲ)沉淀物(如Cr₂O₃和Cr(OH)₃)形式存在,表明水体中Cr(Ⅵ)的去除方式包括吸附和还原作用.     

纳米核壳Co@NC催化剂活化过氧乙酸降解磺胺甲噁唑

过氧乙酸[PAA,CH₃C(O)OOH]作为一种新兴的氧化剂,在处理污水中难降解有机污染物中受到了越来越多的关注.通过蚀刻方法制备出纳米核壳Co@NC催化剂,并将其用于活化PAA降解污水中磺胺甲■唑(SMX).结果表明,当控制催化剂投加量为0.02 g·L^-1、PAA浓度为0.12mmol·L^-1和SMX浓度为10μmol·L^-1时,反应5 min时SMX的去除率即可达到98%,且降解SMX的速率常数为0.80 min^-1.SMX降解效率随催化剂添加量和PAA浓度提高而显著增加.结果发现核壳Co@NC/PAA体系在近中性条件下(pH为6.0～8.0)可获得最佳的SMX降解效果,酸性或碱性条件均不利于SMX去除.HCO^-₃和腐殖酸对该催化体系存在显著抑制,而Cl^-抑制作用较弱.此外,通过自由基淬灭实验和电子顺磁共振(EPR)研究发现,乙酰氧自由基(CH₃CO₂·)和乙酰过...