从阳极泥中提取结晶形Al（OH）3的绿色化研究

采用碱中和阳极泥中的Al2O3和无定形Al(OH)₃,再通入CO₂,从铝型材生产线阳极沉积下来的废泥中成功制备出结晶形Al(OH)₃,研究了温度,pH及CO₂气流速率对形成结晶形Al(OH)3产量的影响。结果表明,在强烈搅拌下,当温度为70~80℃,pH为8~9,CO₂气流速率为50~60mL/min时,Al(OH)3产量最高。该研究实现了回收铝资源,净化环境,且副产品Na₂CO₃可回收利用的目的,从而达到综合利用资源,变废为宝的绿色目标。      

SO2对掺杂KMnO4的K2CO3/Al2O3吸附剂脱碳性能影响

针对SO₂对吸附剂CO₂吸附性能的影响，该文采用溶胶-凝胶法制备氧化铝气凝胶载体，浸渍法制备吸附剂，通过固定床实验系统进行N₂低温吸附-脱附实验，研究了掺杂KMnO₄的K₂CO₃/Al₂O₃吸附剂CO₂吸附性能以及SO₂对吸附剂吸附性能的影响。利用Avrami模型计算吸附动力学，并结合吸附剂的孔隙和晶相结构变化分析吸附机理。结果表明：吸附实验最佳反应温度60℃，掺杂KMnO₄提高了K₂CO₃/Al₂O₃的CO₂吸附性能，吸附量提高0.13 mmol/g。在CO₂吸附实验中加入微量SO₂，掺杂KMnO₄后会减小烟气中SO₂对CO₂吸附...     

金沙江河谷大气二氧化碳浓度变化特征及影响因子

大气CO₂是重要的温室气体,其浓度变化与气候变化、植物生长、人类活动等密切相关.为了解高原地区近自然状态下大气CO₂浓度变化及其影响因子,选取气象要素变化较明显、人为干扰较少的金沙江河谷为研究对象,在谷底江岸边的稀树草坪上设置观测点,对大气CO₂浓度和主要气象要素进行连续对照观测,经数据计算并采用Pearson相关系数对其相关性进行分析.结果表明:①研究区大气c（CO₂）日变化和年变化均具有波动性,日最高值（316.2 μmol/L）和最低值（291.0 μmol/L）分别出现在09:00和13:00左右,年最高值（338.9 μmol/L）和最低值（228.5 μmol/L）分别出现在10月和7月;季节性变化呈春、夏两季低于秋、冬两季的特征.②研究区大气c（CO₂）与温度呈显著负相关（r=-0.97,P < 0.01）,即白天温度高而大气c（CO₂）低,夜间温度低而大气c（CO₂）高.研究区大气c（CO₂）与相对湿度呈显著正相关（r=0.97,P < 0.01）,00:00-07:00大气c（CO₂）和相对湿度均缓慢上升,09:00-12:00大气c（CO₂）和相对湿度均快速下降.研究区大气c（CO₂）与风速呈显著负相关（r=-0.93,P < 0.01）,其与风对大气c（CO₂）有扩散作用相关;不同季节大气c（CO₂）最高值或最低值所对应的风向有所不同.研究显示,金沙江河谷大气c（CO₂）的时间变化特征明显,其与温度、相对湿度、风速、风向等气象要素的变化密切相关.      

铵饱和天然钙型沸石的化学再生效果

为实现沸石人工湿地的长期高效运行,以铵饱和天然钙型沸石为对象,通过沸石化学再生试验,从6种常用化学再生剂(NaCl+NaOH,NaCl+CaCl₂和NaCl+NaHCO₃组合型,以及NaCl,CaCl₂和NaHCO₃)中筛选出最佳再生剂,并优化了再生剂适用条件. 结果表明,NaCl+CaCl₂组合型再生剂能提升沸石再生率10%～20%,且不影响沸石结构,是一种较优的再生剂. 采用NaCl+CaCl₂组合型再生剂,Na+在沸石再生初期起主导作用,而当c(Na＋)较低时,Ca2+的离子交换作用逐渐起主导作用,因而采用该组合型再生剂能显著提升再生剂效果的持久性. 再生条件优化试验表明,当c(NaCl)∶c(CaCl₂)为7∶3,即当Ca2+和Na+所带正电荷数接近时,组合型再生剂再生率相对较高;当再生温度低于45℃时,升高温度能显著提升沸石再生率;而再生剂投加量为0.6 mol/L(以再生剂中的阳离子浓度计)时,组合型再生剂投加量最经济.      

Na2CO3喷雾液滴吸收SO2气液两相反应的原位测量

发展湿法烟气脱硫气液两相反应进程的原位在线测量技术有助于研究脱硫反应的传质过程,提高脱硫效率.本文选取双碱法中的Na₂CO₃喷雾液滴吸收SO₂气液两相反应作为测量对象,利用自行研发的紧凑型彩虹折射仪搭建了全场彩虹测量系统,测量了喷雾液滴的折射率,通过反应过程中雾滴折射率的变化表征Na₂CO₃喷雾液滴吸收SO₂气液两相反应的进程.结果表明,随着Na₂CO₃喷雾液滴吸收SO₂气液两相反应的进行,喷雾液滴中的溶质Na₂CO₃逐渐转变成Na₂SO₃,液滴的折射率逐渐增大.依据Na₂CO₃的转化比例随液滴折射率的线性变化,推算出测量段内Na₂CO₃消耗量约为62.1%,进而计算出Na₂CO₃喷雾液滴吸收SO₂气液两相反应速率为8.8×10^-6kmol/（m²·s）.     

黄土塬地区CO2驱油封存泄漏地下水监测体系研究

针对鄂尔多斯黄土塬地区CO₂驱油封存项目的监测需求,在综合辨识黄土塬地区地下水潜在的CO₂泄漏特征,剖析CO₂泄漏进入地下含水层后的空间运移及时间响应特征的基础上,结合CO₂驱油封存过程,建立了1套面向黄土塬地区CO₂驱油封存CO₂泄漏的全时空立体化地下水监测体系。研究表明:受地形地貌及土壤特点影响,黄土塬地区驱油封存的CO₂具有盖层突破、井筒侧漏、降雨反渗和地表径流补给的多源泄漏特征;CO₂泄漏进入地下含水层后具有纵向快速运移扩散、横向四周缓慢扩散并随地下水向下游运移的空间运移特征和CO₂浓度、电导率等指标上升,pH值下降以及Ca2+、Mg2+离子浓度先上升后下降的时间响应特征。基于上述特征所建立的监测体系可为该区域CO₂驱油封存示范项目的监测提供参考。     

添加CaCl2对烟气净化装置联合脱汞的规律分析

煤炭燃烧向大气中排放了大量汞。为了探究经济有效的汞排放控制方法,在管式炉中进行了CaCl₂晶体的水解实验,CaCl₂在一定温度和气氛下会水解产生HCl,HCl有利于烟气中Hg0的氧化。且随着反应温度的增加,水解率呈上升趋势。在流化床炉中进行了CaCl₂溶液蒸发协同脱汞实验。CaCl₂溶液喷洒在燃煤中可显著提高SCR脱销装置对Hg0的氧化率;煤中喷洒CaCl₂溶液可提高烟气中Hg2+的浓度和占比,从而提高湿法烟气脱硫装置（WFGD）对气态Hg的脱除效果。相比于喷洒在原煤中,将CaCl₂溶液喷洒在布袋除尘器（FF）前的蒸发干燥塔中,可显著提高FF脱除Hg的效果。整体上看,当温度越高,氯添加比越高时,烟气净化装置协同脱汞的效率也越高。     

双膜曝气生物膜反应器除水中硝氮和高氯酸盐

构建了一种以CO₂为唯一碳源的膜曝气氢基质生物膜反应器（H₂-MBfR）对模拟地下水中2种主要的氧化型无机无污染物（NO₃^--N和ClO₄^-）进行生物还原去除.通过膜曝气方式使CO₂起到提供碳源和调节反硝化过程中pH值跃升的双重作用,克服了传统方法所带来的二次污染和运行成本增加的问题.通过调整H₂和CO₂压力能够实现对反应器出水pH值的较为稳定的控制,当CO₂压力分别为0.05MPa和0.08MPa 2个阶段时,在平均NO₃^--N和ClO₄^-进水浓度分别为20.73mg/L和10.57mg/L条件下,两阶段出水平均pH值分别为8.45和8.06,NO₃^--N和ClO₄^-去除率均大于95%;当第3阶段CO₂压力提升至0.12MPa时,平均出水pH值下降至6.93,此时NO₃^--N和ClO₄^-去除通量明显降低.而提供过量的CO₂会导致在偏酸性条件下甲烷化过程的产生,从而会导致其对H₂的负面消耗进而使目标污染物的还原速率下降.因此,合理控制CO₂压力使反应体系pH值维持在中性偏碱性条件下有利于NO₃^--N和ClO₄^-还原过程的高效进行.     

微生物燃料电池电活化过硫酸盐降解甲基橙偶氮染料

为研究MFC（微生物燃料电池）产生电能活化PDS（过硫酸盐）对偶氮染料的降解能力,以MO（甲基橙）为目标污染物,探讨pH、c（PDS）、初始c（MO）、无机阴离子等对MO降解的影响及降解机理.结果表明:①当pH为3~5时,MO降解率随pH降低而升高;当pH低于3时,MO降解率随pH的降低而降低;MO降解率随初始c（MO）的增大而降低.当c（PDS）为1~2 mmol/L时,MO降解率随c（PDS）增加而增大;当c（PDS）超过2 mmol/L后呈减小趋势.②最佳反应条件[pH为3、初始c（MO）为0.10 mmol/L、c（PDS）为2 mmol/L]下,反应4 h后MO降解率可达86.5%.③无机阴离子HCO₃-、NO₃-、CO₃2-对MO降解存在抑制作用,当阴离子投加量为10 mmol/L时,降解率分别为64.2%、68.8%、76.1%,而Cl-对MO降解无显著影响.④淬灭试验表明,体系的主要活性物质为SO₄-·及少量·OH.⑤通过紫外-可见光谱扫描,依据MO结构与特征吸收峰的关系,推测MO降解途径,即MO发色基团偶氮双键断裂,生成含苯环类中间产物,最终矿化为CO₂和H₂O.研究显示,MFC能有效活化PDS产生SO₄-·,对偶氮染料有较好的降解和矿化效果.      

CO2去除垃圾焚烧飞灰水洗液中Pb和Zn的工艺条件

为探明CO₂对飞灰水洗液中Pb和Zn的去除效果,研究了CO₂浓度、通入时间、流速以及体系反应温度和重金属离子初始浓度对Pb和Zn在水洗液中沉淀的影响.结果表明:水洗液中Pb和Zn的初始浓度越低,通入CO₂后Pb和Zn的残留率越低;增大CO₂浓度、延长通入时间、增大流速以及降低体系反应温度,均可有效降低Pb和Zn的残留率;CO₂沉淀处理在最佳工艺条件〔CO₂浓度为10%(φ)、通入时间为80 s、流速为2 mL/min以及体系反应温度为40~50 ℃〕下,Pb和Zn的残留率分别降至3%和0.1%以下.      

微生物诱导碳酸盐沉积介导的Cd2+固定

实验室条件下,研究了碳酸盐矿化菌施氏假单胞菌（Pseudomonas stutzeri）、枯草芽孢杆菌（Bacillus subtilis）和巴氏芽孢杆菌（Bacillus pasteurii）的生长对Cd²⁺的耐受性和固定效果,以及羟基磷灰石对3种菌固定Cd²⁺的影响,通过扫描电镜（SEM）、X射线能谱（EDS）、傅里叶红外光谱（FTIR）和X射线衍射（XRD）对碳酸盐矿化菌的诱导矿化产物进行了表征.结果表明,3种菌生长过程中B.pasteurii的脲酶活性最强,是P.stutzeri和B.subtilis脲酶活性的10倍左右,且P.stutzeri,B.subtilis,B.pasteurii产CO₃^2-的最高浓度分别为588.19,661.72,1735.18mg/L,培养体系中pH值均呈现升高的趋势,最高pH值分别为8.23,9.06,9.52;Cd²⁺浓度在0~10mg/L范围内对P.stutzeri的生长影响较小,而当Cd²⁺浓度高于1mg/L时则会抑制B.subtilis和B.pasteurii的生长.初始Cd²⁺浓度为0.5mg/L时,培养120h,P.stutzeri,B.subtilis和B.pasteurii对Cd²⁺的固定去除率分别为96.37%,99.40%,97.57%;加入羟基磷灰石能够提高碳酸盐矿化菌对Cd²⁺的去除率.SEM和EDS结果显示,P.stutzeri和B.subtilis诱导形成的矿化产物多聚集在菌体周围或附着在菌体表面,呈球状或网状结构,表面疏松多孔,B.pasteurii的矿化产物附着在菌体表面,结构致密,呈不规则的球状;FTIR分析表明矿化产物中存在CO₃^2-,结合XRD结果,证实3种菌诱导沉淀矿化产物主要是CaCO₃,而Cd²⁺与Ca²⁺会以同晶置换的方式形成CdCO₃晶体,B.pasteurii在诱导矿化的过程中可将Cd²⁺以Ca_0.67Cd_0.33CO₃共沉淀的方式固定.     

K2CO3改性类水滑石衍生复合金属氧化物吸附剂脱除HCl(g)性能

采用浸渍法对钙镁铝类水滑石进行K₂CO₃改性,并进一步焙烧获得复合金属氧化物吸附剂。在固定床实验系统上对K₂CO₃改性类水滑石吸附剂的高温脱除HCl（g）性能进行了研究,探究了K₂CO₃负载量、反应温度和初始HCl（g）浓度对其高温脱除HCl（g）性能的影响,通过X射线衍射（XRD）、比表面积及孔隙分析（BET）、扫描电镜（SEM）及热重分析（TG）对改性前后的类水滑石吸附剂进行了表征。结果表明:1）K₂CO₃改性后类水滑石吸附剂的脱除HCl（g）性能显著提高,K₂CO₃的最佳负载量为30%,过高的负载量会导致吸附剂的孔隙堵塞,吸附能力下降;2）在400~800℃的反应温度范围内,吸附剂的HCl（g）吸附容量在600℃时达到最高,为0.289 g/g;3）在不同HCl（g）浓度下吸附剂的脱除HCl（g）性能保持稳定;4）经500℃煅烧后吸附剂的比表面积和孔体积增大,平均孔径减小,吸附能力增强;负载K₂CO₃后类水滑石吸附剂的热稳定性有所增强。K₂CO₃改性后的类水滑石衍生吸附剂具有优良的高温脱除HCl（g）性能,为选择高效实用的高温HCl（g）吸附剂提供了参考。     

土壤CO2浓度变化特征及其对岩溶碳循环的影响

为探究土壤CO₂浓度变化特征及其对岩溶碳循环的影响,于2018年6—12月对重庆市南川区后沟泉水化学及泉域上覆土壤CO₂(监测点土地利用类型为玉米-油菜轮作地)进行为期7个月的连续监测和采样,并结合1—5月的监测数据,定量分析旱雨季土壤CO₂浓度与岩溶碳汇量的季节性演变特征及二者的相互关联性. 结果表明:①土壤CO₂浓度具有显著的季节性变化特征,主要表现为雨季较高、旱季较低,其最高值和最低值分别出现在9月(13 316 μmol/mol)和1月(2 262.63 μmol/mol). ②温度与土壤CO₂浓度之间存在较强的正相关关系(R2=0.82,0.0012浓度之间不具相关性(R2=0.17,P>0.5),说明土壤CO₂浓度主要受温度的影响. ③泉水Ca2++Mg2+、HCO₃?浓度在雨季明显高于旱季,而水体CO₂净消耗量在旱雨季无较大差异,这可能是由于受土壤CO₂效应、降水稀释效应和H₂SO₄/HNO₃释放CO₂的共同影响. 研究显示,土壤CO₂浓度的变化特征表现为季节性差异,但在土壤CO₂浓度及外部环境的多重影响下,岩溶碳循环的季节性变化并不明显.      

天津市大气降水化学组成特征及来源分析

为了解天津市大气降水的化学组成及其来源,2013年1—12月在天津市环境监测中心、天津市塘沽区环境保护监测站、天津市蓟县环境保护监测站采集降水样品,分析了pH、EC(电导率)和主要离子的分布特征. 结果表明:天津市降水的pH、EC雨量加权平均值分别为5.58、98 μS/cm. 降水中各离子雨量加权平均当量浓度(当量浓度＝质量浓度×离子价数/分子量)为Ca2+>SO₄2->NH₄+>NO₃->Cl->Mg2+>Na+>F->K+. 其中,Ca2+、SO₄2-、NH₄+、NO₃-和Cl-是降水中的主要离子,占总离子当量浓度的91.3%. 降水中SO₄2-/NO₃-(当量浓度比)为2.1,近10年来呈逐渐降低趋势,表明天津市大气污染向复合型转变趋势明显. 总离子当量浓度季节差异大,冬季高、夏季低;SO₄2-、NH₄+、NO₃-等当量浓度在冬季最高,Ca2+当量浓度在春冬季基本相当. 从空间分布上看,降水化学组成在天津市环境监测中心、天津市塘沽区环境保护监测站、天津市蓟县环境保护监测站分别表现为受综合源、工业源和海洋源、工业源和农业源的影响特征. 富集因子计算结果表明:降水中Ca2+和K+主要来自地壳;Mg2+主要来自地壳,同时也受海洋源的影响;Cl-的海洋源和人为源的贡献基本相当;但降水中的SO₄2-、NO₃-主要来自人为活动.      

La1-xKxMnO3催化剂同时消除柴油机尾气中NO和碳烟性能

采用溶剂热法制备La_1-xK_xMnO₃(x=0, 0.10, 0.15, 0.20, 0.25)钙钛矿型复合金属氧化物催化剂;通过XRD、FT-IR、SEM、H₂-TPR、XPS、NO-TPD等手段对催化剂的物相组成、表面形貌、氧化还原性能等进行了表征;在常压固定床微型反应装置中评价催化剂同时消除NO和碳烟催化性能.结果表明,制备的La_1-xK_xMnO₃催化剂均具有钙钛矿结构;K部分取代La-Mn钙钛矿结构中La后,颗粒结构得以改善,部分Mn³⁺价态升高为Mn⁴⁺,形成较多氧空位和Mn⁴⁺,提高氧化还原性能和吸附NO性能.活性评价结果表明,La_0.80K_0.20MnO₃催化剂表现出较好的同时消除NO和碳烟催化性能,NO最大转化率(Xmax NO)和对应反应温度(Tmax NO)分别为46.5%和436℃,碳烟起燃温度(T_ig)、CO₂浓度峰值温度(Tmax CO₂)和生成CO₂选择性(Smax CO₂)分别为341℃、454℃和98.8%.     

三峡库区万州段典型干支流水华期CO2通量变化

三峡库区的CO₂排放近年来引起了学界的广泛关注,但水华期间的生物化学作用对CO₂产生和汇集的影响研究并不多见。以三峡库区万州段干流、典型支流(澎溪河)为研究对象,分析水华期间生化过程对水体中CO₂产汇的影响。研究表明：干流、支流CO₂浓度和通量与环境因子、生源物质的相关性存在显著空间差异性;支流水体CO₂浓度与水温、pH、DO呈显著负相关,与DOC、DTP呈显著正相关;水气界面CO₂通量与水温存在显著负相关,与DTP、CO₂浓度显著正相关。干流水体CO₂浓度与pH显著负相关,与DIC、DOC、NH⁺₄-N显著正相关;水气界面CO₂通量与NH⁺₄-N、CO₂浓度显著正相关;高阳、黄石、万州3个点位水气界面CO₂通量与各自表层水体CO₂浓度变化...