溶胶-凝胶法制备颗粒状催化剂低温SCR脱硝性能

采用溶胶凝胶法制备了Mn-Ce/Ti O2催化剂,并将其用于低温NH3选择催化还原NO的反应(NH3-SCR),考察了反应温度、空速、氧气浓度、氮氧化物浓度和氨氮比等反应条件对催化剂性能的影响。结果表明,NO入口浓度为800~1 600 mg/m3时,催化剂活性受NO初始浓度的影响较小。反应温度和氨氮比对NO转化率影响显著,100~150℃温度范围内,NO转化率随温度升高快速上升;当[NH3]/[NO]1.1时,随着[NH3]/[NO]的增加,NO转化率很快上升。反应体系中适当的O2浓度可促进NO还原为N2。空速大于10 000 h-1时,NO转化率随着空速的增大而降低。     

黑麦草根际强化微生物净化甲苯

采用在普通生物反应器上种植黑麦草的方法,研究了黑麦草根系强化微生物净化甲苯污染气体的作用,及甲苯入口浓度、填料深度、温度对反应器净化甲苯速率的影响。结果表明,在生物反应器相同的填料深度,细菌数量的水平分布为黑麦草根际区>过渡区>非根际,与相同位置的甲苯浓度分布呈负相关,说明黑麦草根系通过促进细菌的活性进而增加甲苯的降解。在相同的甲苯入口浓度下,甲苯的净化速率随着填料深度的增加而增加,在甲苯入口浓度不高于500 mg/m3条件下,相同的填料深度,反应器对甲苯的净化速率随着甲苯浓度的增加而增加。在5~35℃范围内,温度升高有助于提高微生物活性,促进微生物对甲苯的降解,且有黑麦草处理的甲苯净化速率大于同等条件下无黑麦草处理。     

脉冲放电等离子体烟气脱硫脱硝工业试验研究

40 000～50000 Nm3/h工业试验结果表明,烟气温度75～80℃,脱硫效率＞90%,脱硝效率＞40%,烟气温度90～95℃,脱硫效率＞80%,脱硝效率＞50%;脉冲能耗＜3 Wh/Nm3;随着温度升高,SO2热化学反应效率逐渐降低;随着氨硫化学计量比增大,氨泄漏逐渐增加,烟气温度90～95℃,氨泄漏增加更为迅速.并分析了副产物的成分,阐述了脱硫脱硝的机理,并探讨了烟气排放的温度.     

载气含氧量及污染物浓度对土壤石油烃热脱附效率的影响

石油烃(TPHs)在土壤中难以降解,并具有生物毒性,异位热脱附(ESTD)在修复石油烃污染土壤方面极具应用潜力。采用实验室模拟异位热脱附装置,研究了热脱附载气含氧量及土壤石油烃污染浓度对可萃取石油烃(EPHs)中柴油段(DRO)和重油段(ORO)的5种组分去除率的影响。结果表明:在初始浓度为5 000～20 000mg·kg~(-1)时,在20 min内的脱附率均不超过50%;当初始浓度增加到40 000 mg·kg~(-1)、脱附时间为20 min时脱附率可以达到68.2%。热脱附时间为50 min时,40 000 mg·kg~(-1)污染土壤的残余浓度为407.1 mg·kg~(-1)。DOR组分相同时间的脱附率随污染浓度的升高而升高,ORO组分在50 min之内不能完全脱附,脱附率随着污染物浓度上升会出现先增大后减小的趋势。在250℃时,DRO中3个组分的去除率均随着气氛含氧量的增加而呈现明显的增长趋势。在400℃条件下,ORO中2个组分分别在含氧量为12%和15%时达到最高的去除率。本研究结果可为ESTD技术修复不同浓度的石油烃污染土壤的工程设计参数提供参考。     

真空紫外线与TiO2负载催化剂处理甲苯废气研究

采用波长更短、能量更强的真空紫外线(VUV)光源,在管式反应器中以负载纳米TiO2的玻璃珠和γ-Al2O3小球为催化剂,对光催化法净化甲苯废气进行了研究。主要探讨了甲苯的入口浓度、停留时间、相对湿度等因素对其去除率的影响。结果表明,使用VUV光源可以提高甲苯的平均去除率,相对湿度在45%～60%时,甲苯平均去除率相对较高,甲苯的去除率随着其入口浓度的升高而降低,随着其停留时间的延长而升高;以γ-Al2O3小球为载体时,催化剂和VUV的协同作用使得反应体系对于甲苯入口浓度的变化有更好的适应性;VUV与TiO2负载催化剂的协同作用可有效降低光催化所产生的O3浓度,有利于尾气污染控制。     

反应条件对Cu/Ni/Fe类水滑石去除CS_2的影响

采用共沉淀法合成Cu/Ni/Fe三元类水滑石衍生氧化物作为催化剂,从反应温度、空速、进口浓度、氧含量和相对湿度等方面考察了该催化剂对二硫化碳(CS_2)催化水解性能的影响以及不同反应条件对催化剂硫容的影响。实验结果表明:当反应温度为60~70℃、反应空速为2 000~4 000 h~(-1)、进口浓度为100~340 mg·m~(-3)、相对湿度为0.47%~0.67%时,该催化剂具有较高的脱硫效果和工作硫容;O_2含量的增加促进了水解产物H_2S氧化为硫酸盐,进而堵塞催化剂的碱性位,加快了催化剂中毒失活;H_2O和CS_2之间存在竞争吸附,一定含量的水蒸气有利于CS_2的水解反应,而过高含量的水会阻碍水解反应的进行,导致催化剂失活。     

改性整体式活性炭净化NO

通过KOH改性整体式无烟煤活性炭,制备了NO吸附净化材料。利用SEM、EDS和N2吸附-脱附对活性炭表面形貌特性、元素组成、比表面积及孔径分布等进行表征,并分别考察了KOH溶液浓度、干燥温度、反应空速、反应温度等因素对活性炭净化NO性能的影响。结果表明,活性炭的微孔结构对NO的吸附起主要作用,NO的净化效率随空速的增加而降低,随反应温度升高先升高后降低。经20%KOH溶液改性,30℃干燥的活性炭材料具有较丰富的微孔结构和孔容,在30℃和空速15 000 h-1的反应条件下,材料对NO的净化效率可达到73%左右。     

全硅β分子筛催化氧化NO性能研究

针对NO氧化催化剂抗水汽性差、活性温度高等问题,本研究采用疏水型全硅β分子筛为催化剂,在NO进口浓度为0.05%(体积分数)、O2浓度为20.7%(体积分数)条件下,考察了反应温度(20~60℃)、相对湿度(0%~100%)、空速(360 h-1~20 000 h-1)等因素对NO催化氧化的影响。研究结果表明,随着反应温度升高,干气和湿气下NO氧化率都下降,低温有利于NO氧化;在20℃,空速为20 000 h-1条件下,相对湿度从0%增大到100%时,NO氧化率从49%下降到34%。反应温度升高会抑制水汽对NO氧化的影响。240 h催化剂稳定性实验结果表明,在30℃,NO进口浓度为0.05%,空速为7 200 h-1时,干气和饱和水汽下的NO氧化率分别能稳定地维持在67%和56%水平,说明全硅β分子筛即使在饱和水汽下也具有良好的稳定性及抗水汽性。     

垃圾焚烧飞灰添加对沥青铺路烟气苯系物释放的影响

为探究垃圾焚烧飞灰(以下简称飞灰)添加对沥青铺路烟气中苯系物的影响,实验室模拟研究了不同的温度区间(50～80、80～145、145～165、165～200、200℃恒温)及飞灰添加量(质量分数分别为0、3.0%、4.0%、5.0%)条件下,沥青烟气中苯系物的释放规律。结果表明:温度对苯系物的释放有显著的影响,苯系物释放浓度随着温度的增加而增加,在50～80、80～145、145～165、165～200℃及200℃恒温5个温度区间内苯系物的平均浓度较上一区间分别增加了1.02、2.22、0.50、1.08倍。实验中飞灰的添加对沥青烟气中苯系物的释放浓度无显著影响,但对各单体影响不同。当飞灰添加量为3.0%时,苯、乙苯、二甲苯(间二甲苯、对二甲苯、邻二甲苯)、三甲苯(1,3,5-三甲苯、1,2,4-三甲苯、1,2,3-三甲苯)释放浓度增加了16.78%、20.65%、37.69%、9.72%,随着飞灰添加量的继续增加其浓度增幅逐渐减少。     

氧化镁基催化剂及脱硝性能研究

为控制燃烧烟气中NOx的污染,对共混合方法制备的氧化镁基催化剂进行烟气直接催化分解法脱硝实验研究,分析模拟烟气脱硝塔内温度及床层高度及氧气浓度、NO浓度和空速对脱硝效率的影响.研究表明:氧化镁基催化剂可以采用直接催化分解法对烟气脱硝,脱硝率85%～95%,氧化镁基催化吸附剂组成为氧化镁、固化剂、添加剂;脱硝的床层高度4～5 cm,脱硝反应温度130～170℃,烟气空速2 500～3 000 h-1;研究推测出氧化镁基催化剂存在活性缺陷,并对脱硝机理进行了初步分析.     

La_(1-x)Ce_xCu_yMn_(1-y)O_3/HZSM-5催化剂低温去除柴油机碳烟和NO_x

为实现对柴油机碳烟和NOx的低温同步去除,采用柠檬酸络合法制备分子筛负载钙钛矿型金属复合氧化物催化剂,应用X衍射分析仪(XRD)和电镜扫描仪(SEM)对催化剂性能进行表征,并在微型固定床反应器中对催化剂低温去除碳烟和NOx进行活性评价。利用程序升温反应(TPR)技术,进行催化剂活性评价、柴油机负荷和排放等特性实验。结果表明,A位用适量Ce部分取代La,B位用适量Cu部分取代Mn,可使碳颗粒燃烧温度降低,CO2选择性好,NOx转化率升高。La0.4Ce0.6Cu0.2Mn0.8O3/HZSM-5催化剂的最大NOx转化率为81.0%,Ti、Tm和Tf分别为250、350和475℃,表明该催化剂具有较好的催化活性,能在低温条件下去除碳烟和NOx。     

UV/H2O2/Fe-FeOxH2x-3和UV/H2O2工艺降解水中富里酸的研究

采用硼氢化钠还原法制备核-壳结构的Fe-FeO_xH_2x-3复合材料，研究了富里酸在UV/H₂O₂和UV/H₂O₂/Fe-FeO_xH_2x-3两种不同反应体系下的降解情况。结果表明，核-壳结构Fe-FeO_xH_2x-3的存在，提高了UV/H₂O₂降解富里酸的反应速率，TOC去除达到84%。采用XAD树脂吸附法对反应前后的富里酸进行化学分级表征，结果表明，富里酸经反应后憎水酸（HoA）、弱憎水酸（WHoA）和憎水中性物质（HoN）都有所减少，进而转化为亲水性物质（HiM）；用超滤膜法对富里酸进行物理分级表征，考察了富里酸在反应前后分子量分布的变化情况。同时，富里酸经过反应后生成的中间产物降低了三氯甲烷生成趋势。     

除氟活性铝氧化物(AlO_xH_y-F_n)的吸附除砷性能

以活性铝氧化物AlOxHy处理某高氟地下水的中试实验获得的吸附剂废料AlOxHy-Fn为对象,考察其对三价砷(As(Ⅲ))和五价砷(As(Ⅴ))吸附去除性能,并对吸附机理进行了探讨。研究显示,AlOxHy-Fn为多孔无定型且具有不规则表面的絮状结构,比表面积为218.88 m2/g,零电荷点pHZPC在pH为8左右;AlOxHy-Fn可快速吸附As(Ⅲ)和As(Ⅴ),且反应24 h后的平衡吸附量分别为0.60和3.41 mg/g,朗格缪尔模型可以很好地描述As(Ⅲ)和As(Ⅴ)在AlOxHy-Fn表面的吸附,且As(Ⅲ)和As(Ⅴ)的最大吸附容量分别为13.63和63.27 mg/g;AlOxHy-Fn在pH=4~10范围内对As(Ⅴ)去除率在90%以上,As(Ⅲ)在中性和弱碱性pH范围内吸附效果较好,但去除率仍在32%以下。AlOxHy-Fn表面性质、砷形态分布特征等对As(Ⅲ)与As(Ⅴ)的吸附有重要影响,电负性As(Ⅴ)较电中性As(Ⅲ)更容易吸附在AlOxHy-Fn表面。AlOxHy-Fn吸附除砷过程中,在pH为6时氟溶出量最低(0.40 mg/g),过高或过低pH均会导致氟溶出量增大;氟溶出量与As(Ⅴ)吸附量之间有明显正相关关系(R2=0.97),但与As(Ⅲ)吸附量无相关关系;铝溶出量在pH为4~10范围内均很低。将AlOxHy-Fn回用作为除砷吸附剂去除工业含砷废水的砷具有良好的技术经济可行性,且将As(Ⅲ)氧化为As(Ⅴ)是提高去除效果的重要手段。     

ZnO/Lix Ni1-xO光催化降解甲基橙的研究

采用溶胶凝胶法制备LixNi1-xO和ZnO粉体,利用球磨法制备ZnO/LixNi1-xO复合粉体,以紫外光为光源,通过降解甲基橙,研究了锂掺杂及n-p复合对氧化镍的光催化性能影响.结果表明:当投放量为0.1 g/L,x≤0.075(摩尔分数)的锂掺杂氧化镍均比未掺杂氧化镍的光催化活性高.当锂掺杂摩尔分数为0.025,...     

Oxidative dealkylation of five phenylurea herbicides by the fungus CunninghamellaechinulataThaxter

Microorganisms isolated from soil degrade phenylurea herbicides via two major pathways: (i) direct hydrolysis by an amidase leading to N,O-dimethylhydroxylamine, CO₂ and aniline¹ and (ii) N-dealkylation, which has been described as the first step in urea herbicide degradation by a variety of organisms including mammals, plants and microbial systems (for a review see reference 2).Until now no attempts have been made to investigate the mechanism of N-demethylation of substituted ureas in soil microorganisms, due to the instability of the N-hydroxymethyl intermediates. This reaction mechanism has only been described in detail in green plants^3–5. As among soil fungi Phycomycetes are known to demethylate phenylurea herbicides^6,7 this study has been made to identify intermediate hydroxymethyl compounds from urea herbicides, when incubated with the fungus $\text{Cunninghamella echinulata Thaxter}$.     

H4SiW12O40/TiO2/beads光催化降解亚甲基蓝的研究

以钛酸四丁酯为原料，空心微珠为载体，采用溶胶凝胶法制备TiO₂/beads光催化剂载体，然后浸渍法制备出H₄SiW₁₂O₄₀/TiO₂/beads表面负载修饰型复合光催化剂，并运用SEM、XRD、FT-IR和DRS对催化剂进行表征和分析。研究了H₄SiW₁₂O₄₀/TiO₂/beads对亚甲基蓝降解的光催化活性，考察了光强度、pH值、曝气量、底物浓度和催化剂用量等对催化效率的影响。实验结果表明，在中性条件下，H₄SiW₁₂O₄₀/TiO₂/beads催化剂的投加量为0.25 g/L，浓度为7.5 mg/L的亚甲基蓝溶液在250 W的紫外灯和600 W的可见光灯下光照60 min降解率分别可达到94.5%和55%。     

Fe2O3-Cr2O3/TiO2系列催化剂的结构和脱硝性能

研究以纳米TiO2为载体,浸渍负载过渡金属氧化物,以CO为还原剂的脱硝催化剂的脱硝性能。实验中以计算量的Ni(NO3)2和Fe(NO3)3混合溶液浸渍纳米TiO2粉末,室温下搅拌30 min至混合均匀,放入旋转蒸发器中,70℃下至水分蒸干为止;所得粉末在550℃下、空气气氛中焙烧4 h即得所需催化剂。用以上方法分别制备2%Fe2O3-10%Cr2O3/TiO2、4%Fe2O3-8%Cr2O3/TiO2、6%Fe2O3-6%Cr2O3/TiO2、8%Fe2O3-4%Cr2O3/TiO2与10%Fe2O3-2%Cr2O3/TiO2等5种催化剂样品。实验结果表明,制备的催化剂具有较好的结构,分散较为均匀。对于CO+NO反应,Fe2O3-Cr2O3/TiO2系列催化剂具有较好的催化活性,NO的转化率都达到了100%。其中,10%Fe2O3-2%Cr2O3/TiO2样品具有最好的低温活性,H2-TPR结果表明,这是由于10%Fe2O3-2%Cr2O3/TiO2催化剂更易于被CO预还原。