大连市夏季近地面臭氧污染数值模拟和控制对策研究

通过区域空气质量模型CAMx对大连市2015年8月近地面臭氧(O_3)污染进行模拟,探讨了O_3及其生成前体物(NOx和VOCs)的来源,O_3生成控制区,并根据敏感性分析结果对前体物排放的控制效果进行了定量评估。结果表明:本地NOx排放对大连地区的NOx浓度贡献占90%以上,本地VOCs排放对大连地区的VOCs浓度贡献占80%以上,而本地NOx和VOCs排放对大连地区O_3浓度贡献仅占29%;大连市整体上为VOCs控制区,控制VOCs能有效降低O_3污染,还能有效削减O_3的峰值浓度;通过敏感性分析结果计算得出,削减大连本地工业源VOCs和民用源VOCs能够有效降低大连地区O_3浓度,削减10%的工业源VOCs能使市区O_3平均浓度降低2%左右,削减10%的民用源VOCs能使大连市区平均O_3浓度降低1%左右。建议NOx与VOCs削减比例为1∶2,对大连市O_3和PM2.5污染进行协同控制。     

青岛市大气臭氧的生成敏感性及影响因素分析

利用2013年青岛市区的O_3监测数据,系统分析O_3污染状况、生成的敏感性及影响因素。结果表明,2013年青岛市区O_3年评价质量浓度为0.114 mg/m3,日评价质量浓度达标率为99.5%;空间分布显示,商业区和居民区的O_3浓度较工业区高。O_3生成主要受前体物VOCs控制,且高温、低湿、长日照时数等气象条件均有利于O_3的生成。植被排放的VOCs对O_3污染有重要贡献,机动车排放的贡献则不显著,控制其排放反而会引起O_3浓度升高。     

河源夏季臭氧污染特征及其成因

2015年9月至2016年8月,在广东河源城区内采用在线连续观测,分析该地区近地面臭氧(O_3)及其前体物的变化规律和相关性,重点探讨了夏季O_3污染特征及成因。结果表明,河源市城区O_3总超标天数为10 d,主要集中在7—9月。O_3浓度变化呈现明显的春、冬季低,夏、秋季高的季节变化。O_3浓度日变化呈典型单峰特征,前体物主要呈双峰变化。O_3小时浓度和CO无明显的相关性,与NO2浓度呈现较高的负相关关系;气象及HYSPLIT-4模型计算综合分析结果表明,夏季污染时段河源高空、低空气团大部来自西南方向,夏季O_3污染主要来源于珠三角区域传输和本地源排放。     

京津冀地区臭氧污染特征与来源分析

2013—2014年京津冀地区13个城市O_3日最大8 h平均值第90百分位数平均为155~162μg/m3,京津冀地区已成为全国O_3污染最严重的地区之一,京津冀地区O_3污染程度有所加重。京津冀地区夏季O_3浓度高,冬季浓度低,O_3质量浓度较高的月份集中在5—9月,12月—次年1月浓度最低。在O_3污染较重的夏季,每日6:00~7:00,O_3质量浓度最低,15:00~16:00 O_3浓度最高。在空间分布上郊区点位的O_3质量浓度往往高于主城区点位。京津冀区域夏季O_3小时浓度和NO2浓度呈高度负相关关系,和其他污染物无明显的相关性。O_3质量浓度和气温呈显著的正相关关系,和大气相对湿度呈显著的负相关关系。京津冀区域O_3的主要来源为NOX和VOC等一次污染物在日光照射下发生光化学反应而产生,控制O_3前体物的源排放,尤其是控制好VOC的排放是控制O_3污染的有效途径。     

杭州市大气污染物排放清单及特征

以杭州市区为研究区域,通过调查整合多套污染源数据库及其他统计资料,研究文献报道及模型计算的各种污染源排放因子,获得杭州市区各行业PM10、PM2.5、SO2、NOx、CO、VOCs、NH3等污染物的排放量,建立了杭州市区2010年1 km×1 km大气污染物排放清单。结果表明,2010年杭州市区PM10、PM2.5、SO2、NOx、CO、VOCs和NH3的排放总量分别为7.96×104、4.02×104、7.23×104、8.98×104、73.90×104、39.56×104、3.32×104t。从排放源的行业分布来看,机动车尾气排放是杭州市区大气污染物最重要排放源之一,对PM10、PM2.5、NOx、CO和VOCs的贡献分别达到14.4%、27.1%、40.3%、21.4%、31.1%。道路扬尘、电厂锅炉、工业炉窑、植被、畜禽养殖对不同污染物分别有着重要贡献,道路扬尘对PM10和PM2.5的贡献分别为44.6%和20.0%、电厂锅炉对SO2和NOx的贡献分别为37.0%和25.7%、工业炉窑对CO的贡献为41.5%、植被排放对VOCs的贡献为27.1%、畜禽养殖对NH3的贡献为76.5%。从空间分布来看,萧山区和余杭区对SO2、NH3和植被排放BVOC的贡献要显著高于主城区;而主城区机动车对PM2.5、NOx和VOCs的贡献分别达到36.3%、56.0%和47.4%,较市区范围内显著增加,表明机动车尾气排放已成为杭州主城区大气污染最重要的来源之一。     

气象要素及前体物对青岛市臭氧浓度变化的影响

在深入探讨2013—2015年青岛市区O_3污染随时间变化特征的基础上,系统分析了不同气象要素对O_3浓度的影响,并研究了前体物对O_3生成的影响及贡献。结果表明:青岛市区O_3第90百分位日最大8 h滑动平均值和超标率均在2014年达到最高值;O_3浓度在5—10月较高,12月至次年1月浓度最低;O_3日变化呈单峰型变化规律,白天浓度高,夜间浓度低。强太阳辐射、高温、相对湿度60%左右、风速4 m/s左右、偏南风等气象条件下易出现高浓度O_3。O_3的生成主要受前体物VOCs控制,且烯烃对O_3生成的贡献远高于烷烃和芳香烃,控制VOCs尤其是烯烃组分的排放可有效降低青岛市区O_3浓度。     

面向区域二次污染风险控制的臭氧及其前体物卫星遥感监测

日益突出的臭氧(O_3)污染已成为继PM2. 5之后我国大气污染防治的又一艰巨任务。由于氮氧化物(NO_x)、挥发性有机物(VOCs)这2种前体物的减排难度较大,且与O_3浓度存在复杂的非线性关系,准确获取O_3及NO_x、VOCs的时空分布对制定有效的防控措施至关重要。基于卫星遥感可定量反演O_3及2种前体物的代表性物种——二氧化氮(NO_2)、甲醛(HCHO)及乙二醛(C_2H_2O_2)的时空分布信息。面向区域O_3污染分析和防控应用,综述了卫星遥感对O_3及NO_2、HCHO、C_2H_2O_2的探测能力,以及利用遥感手段分析区域O_3及其前体物的传输。进而从O_3与NO_x、VOCs关系的角度,分析了利用卫星反演的前体物表征O_3生成风险的可行性。最后对卫星在区域O_3及其前体物监测方面的前景趋势提出了思考。     

天津市臭氧污染特征与影响因素分析

2013—2015年,天津市臭氧(O_3)浓度整体呈下降趋势,污染状况略低于京津冀区域的其他城市。O_3浓度春、夏季高,冬季低,高值主要集中在5—9月,浓度从早上06:00开始升高,至中午14:00达到峰值。污染主要集中在中心城区、西部和北部地区,东部、南部和西南部地区污染相对较轻。O_3浓度在温度303 K以上、相对湿度70%以下或西南风为主导时较高。VOCs/NOx比值低于8,O_3的生成处于VOCs控制区。芳香烃类和烯烃类对天津市O_3生成贡献最大,其中,乙烯和甲苯为O_3生成潜势贡献最大的物种,其次为间/对二甲苯、丙烯、邻二甲苯、异戊二烯、反-2-丁烯、乙苯等,通过控制汽车尾气、化工行业及溶剂使用等对O_3生成潜势贡献大的VOCs排放源可有效控制天津市O_3污染。     

中国城市臭氧的形成机理及污染影响因素研究进展

中国城市臭氧(O_3)污染问题日趋严重。O_3主要来源于汽车尾气及工业排放氮氧化合物(NO_x)和挥发性有机物(VOCs)光化学反应生成,少部分来自于平流层的向下传输。文章介绍了城市O3形成机理研究情况,概述了中国城市臭氧污染浓度特征及气象因子、气候变化、前体物等影响因素研究进展情况,并对未来研究方向进行了展望。     

南京市臭氧污染现状及变化特征的研究

利用2016年南京市臭氧(O_3)及前体物监测数据,对南京市O_3污染现状、变化特征及其与前体物的关系进行分析。结果表明,2016年南京市O_3超标56 d,超标率15.3%,O_3日最大8 h滑动平均值的第90百分位数为184μg/m~3,超标0.15倍。O_3超标主要集中在4—9月份,日变化呈现"单峰"型特征,峰值出现在14:00,而上午8:00—10:00时段O_3浓度升幅最显著,小时浓度升幅超过20%。前体物VOCs和NO_2浓度变化与O_3呈反相关,且VOCs和NO_2浓度冬季最高,夏季最低,秋季和春季基本相当。     

2022年春季南京臭氧污染特征及成因分析

2022年春季,受新一轮新冠疫情影响,长三角各城市采取了一系列管控措施,使得大气污染物排放水平降低。对2022年春季(3—5月)南京及长三角地区的六项污染物尤其是臭氧(O₃)的变化特征进行了分析,从气象因素和O₃前体物方面,同时利用基于观测的模型(OBM)对南京O₃污染变化原因进行了研究,并分析了南京挥发性有机物(VOCs)的关键活性组分和来源。结果表明:2022年春季,南京PM_2.5、PM₁₀、NO₂和CO均值浓度均同比下降,但O₃日最大8 h滑动平均质量浓度(O₃-8 h)同比上升19.8%,O₃-8 h超标时间同比增加9 d;长三角区域O₃-8 h同比上升17.9%,O₃-8 h超标天数为2021年同期的2.5倍。南京O₃浓度上升的原因:一方面是由于不利的气象条件,另一方面是由于南京O₃生成处于VOCs控制区,但氮氧化物(NO_x)降幅大于VOCs降幅,同时结合O₃前体物削减方案的分析结果发现,VOCs和NO_x不当的削减比例会导致O₃浓度不降反升。南京O₃生成的关键VOC活性物种依次为乙醛、丙烯、间/对二甲苯、丙烯醛和乙烯;正定矩阵因子分解(PMF)解析结果显示,机动车尾气是南京城区VOCs的主要来源,其次为液化石油气/天然气使用和石油化工。     

南京市臭氧、VOCs和PANs污染特征及变化趋势

对2013—2016年基于国家环境空气质量监测站以及省建大气多参数站所获取的南京市O_3、NO_2、CO、VOCs、PANs观测结果进行综合评价,结果表明:2016年南京市O_3第90百分位日最大8 h平均质量浓度比2013年上升33.3%,超标天数中O_3引起的超标占比增至32.0%。南京市区大气中非甲烷总烃冬季浓度高于夏季,含氧挥发性有机物则与之相反;在5—9月,含氧挥发性有机物组分在日变化过程中出现峰值的时间先后顺序依次为醚、醛、酮类,且O_3和过氧乙酰硝酸酯(PANs)生成存在有一定的线性关系。VOCs/NOx比值表明南京市处于VOCs控制区,因此对NO_2浓度下降不敏感,植物源挥发性有机物连续3年上升,夏季大气光化学反应活性未显著下降,这些现象是城市O_3浓度维持在较高水平的重要因素。     

A Multivariate Time Series Approach to Study the Interdependence among O3, NO x , and VOCs in Ambient Urban Atmosphere

A multivariate time series approach vector autoregression (VAR) along with impulse response function and variance decomposition technique has been employed to look into the interrelationship among O₃, NO, NO₂, and volatile organic compounds (VOCs, namely, benzene, ethylbenzene, toluene, and xylene in the present study) using 3 months long continuous time series data of 1 h average concentration of these pollutants at one of the traffic sites in Delhi, India. It is found that the VAR of order 2 (i.e., past two lagged values of 1 h interval) is sufficient to represent the observed time series at the station studied. The impulse response function and variance decomposition analysis indicate that O₃ concentration shows an immediate rise and persists for a longer duration (typically 8–10 h) once the impulse of NO₂, benzene, ethylbenzene, or xylene is given in the ambient environment. However, in case of toluene, the reverse effect has been observed. Since O₃ forms in the troposphere due to photolysis of NO₂, it is not surprising that its impulse triggers O₃ formation in the ambient environment. However, in case of VOCs, this has been attributed to their tendency to show higher inclination toward intermediary reactions leading to the formation of O₃ rather than their (VOCs) reaction with O₃. Among VOCs, only toluene has been observed to show higher inclination toward its reaction with O₃. Apart from this, variance decomposition technique also reveals that the relation of NO with NO₂ is more important than the relation of NO with O₃ creating a conducive atmosphere for O₃ formation in the present scenario. Thus, the multivariate time series approach provides significant insight about the role played by the dominant individual VOCs and NO _x in influencing the O₃ concentration in ambient urban atmosphere whereas a photochemical modeling approach gives an overall view of NO _x and VOCs behavior with respect to O₃ by using the O₃ isopleth technique.     

嘉善前体物与气象因子对臭氧生成的影响及臭氧潜在源区分析

利用2017年嘉善善西超级站臭氧（O₃）及其前体物（NO_x和VOCs）以及气象因子（温度、湿度、风速）逐小时数据，分析了2017年全年NO_x和O₃的变化特征以及春季（4—5月）、夏季（7—8月）NO_x和气象因子对O₃生成的影响，利用O₃生成潜势（OFP）评估了VOCs大气化学反应活性，并通过潜在源区贡献（PSCF）和浓度权重轨迹（CWT）方法分析了嘉善春、夏季O₃潜在源区贡献特征。研究发现：O₃日变化特征为单峰结构，NO_x为弱双峰结构。O₃浓度在3—9月较高，春、夏季O₃浓度峰值分别出现在15：00和14：00，春、夏季的NO_x、O₃日变化与2017年全年日变化趋势基本一致。NO_x对O₃存在滴定作用，且低湿高温有利于O₃浓度的升高。春、夏季O₃生成潜势贡献均表现为烯烃 > 芳香烃 > 烷烃，由于烯烃光化学活性较高，夏季烯烃浓度升高导致其贡献较春季增长约18.1个百分点，且夏季VOCs平均最大O₃增量反应活性高于春季。PSCF和CWT分析结果表明，嘉善春季的潜在源区主要为本地、西南方向和东南方向，夏季的潜在源区主要为本地、西北方向、西南方向以及东南方向。     

上海市臭氧污染时空分布及影响因素

分析2006—2016年上海市的监测数据发现,臭氧(O_3)浓度存在逐年上升趋势,污染持续时间有所增加,但除水平风速有下降趋势外,其他相关气象因素的年际变化趋势并不显著。空间分析结果表明,上海市O_3超标主要集中在西南部郊区,但市区O_3超标潜势不容忽视。O_3污染高发季节的污染玫瑰图分析发现,上海市南部地区是影响上海市O_3污染的关键区域;对于NO_2减排的影响分析发现,尽管上海市O_3平均浓度总体处于上升趋势,但在NO_2下降幅度最为明显的内环市区和北部郊区,O_3上升幅度低于NO_2下降幅度较小的内外环区域和西部郊区,表明上海市的O_3污染控制仍需持续推进NOx的减排,并同步推进VOCs的减排。     

An evaluation of improvements in the air quality of Beijing arising from the use of new vehicle emission standards

An innovative approach of mean emission by vehicle type was used in this paper to assess the impact of new vehicle emission standards in Beijing, China during the period of 2000–2005. It was found that CO and NO_x emissions decreased by 48% and 23%, respectively, from Type O (before 2000) to Type I (year 2000) vehicles. The reductions from Type O to Type II (year 2002) vehicles were 85% and 73% for CO and NO_x, respectively. When all three types of vehicles (Types O, I and II) are combined, the annual per vehicle CO emissions decreased from 586 kg per vehicle per year in 2000 to 324 kg per vehicle per year in 2005, while that of NO_x decreased from 66.9 to 43.4 kg per vehicle per year, which was mainly resulted from the impact of stringent new vehicle emission standards implemented in years 2000 and 2002. However, the vehicle population increased by 70% during the same time period, which offset the impact of cleaner vehicles. Thus, the total vehicle emission decreased little for CO (885,000 tons in 2000, 837,000 tons in 2005) and even increased slightly for NO_x (101,000 and 112,000 tons in 2000 and 2005, respectively). The ambient concentrations of CO decreased significantly throughout 2000–2005, the same trend was not observed for NO₂. Correlation analysis (grey correlation and Pearson correlation) between the annual vehicle emissions and annual concentrations of CO, the annual NO_x emission and annual NO₂ concentration indicated that the implementation of new vehicle emission standards was associated with the abatement of ambient CO and NO₂ concentrations in Beijing.     

An Analysis of Secondary Pollutants in Buenos Aires City

Air pollutant concentrations from a monitoring campaign in Buenos Aires City, Argentina, are used to investigate the relationships between ambient levels of ozone (O₃), nitric oxide (NO) and nitrogen dioxide (NO₂) as a function of NO _x (=NO + NO₂). This campaign undertaken by the electricity sector was aimed at elucidating the apportionment of thermal power plants to air quality deterioration. Concentrations of carbon monoxide (CO) and sulphur dioxide (SO₂) were also registered. Photo stationary state (PSS) of the NO, NO₂, O₃ and peroxy radicals species has been analysed. The ‘oxidant’ level concept has been introduced, OX (=O₃ + NO₂), which varies with the level of NO _x . It is shown that this level is made up of NO _x -independent and NO _x -dependent contributions. The former is a regional contribution that equates the background O₃ level, whereas the latter is a local contribution that correlates with the level of primary pollution. Furthermore, the anticorrelation between NO₂ and O₃ levels, which is a characteristic of the atmospheric photo stationary cycle has been verified.The analysis of the concentration of the primary pollutants CO and NO strongly suggests that the vehicle traffic is the principal source of them. Levels of continuous measurements of SO₂ for Buenos Aires City are reported in this work as a complement of previously published results.     

衡水夏季典型时段VOCs污染特征及O3污染过程分析

选取臭氧（O₃）污染高发的7月为夏季典型月，采用自动观测设备，从前体物VOCs的浓度水平及O₃生成潜势（OFP），前体物、气象因素与O₃相关性等多方面研究了衡水市O₃污染影响因素，并剖析了一次典型的O₃污染过程，以期为衡水市夏季O₃污染防治提供科学参考。研究结果表明：衡水市VOCs主要组分浓度占比为烷烃 > 烯烃 > 芳香烃 > 乙炔，主要组分对总OFP的贡献为烯烃 > 芳香烃 > 烷烃 > 乙炔；O₃与前体物VOCs、NO₂存在负相关性，与温度存在正相关性；相对湿度低于48%时，O₃和相对湿度呈负相关性，相对湿度高于48%时，O₃和相对湿度呈正相关性；气团中VOCs化学组成稳定性较低，平均VOCs最大增量反应活性（MIR）较低，为4.855gO₃/gVOCs；衡水市7月2—4日重度污染过程受本地生成和区域传输叠加影响。