2019年江苏省PM2.5和O3多模式集合预报算法效果评估

基于江苏省重污染天气监测预报预警系统多模式预报结果,分析了不同数值模式对江苏省13个城市细颗粒物(PM_2.5)和臭氧(O₃)的预报偏差特征,发展了多模式集合预报算法,并对其进行了评估。结果表明,相较于单一数值模式,集合预报算法显著改善了PM_2.5和O₃预报的准确率,其对江苏省PM_2.5和O₃空气质量分指数等级的预报准确率超过了80%。就江苏省整体而言,PM_2.5集合预报的准确率相比最优单一数值模式提升了6%。O₃浓度较低时,集合预报能有效改善各模式存在的高估现象。但受限于目前的校正策略,出现高浓度O₃污染时,集合预报对预报效果的提升相对有限。     

滁州市臭氧污染特征及一次连续臭氧污染过程分析

利用滁州市环境空气质量监测数据和气象观测数据,分析了滁州市O₃污染基本特征,并着重分析了一次连续O₃污染过程中气象因素、VOCs以及其他污染物对于O₃浓度的影响。结果表明:滁州市环境空气污染类型正由"PM_2.5型"向"PM_2.5和O₃混合型"转变,O₃污染程度呈现加重趋势,污染持续时间有所拉长。9月4—9日一次连续O₃污染过程中O₃呈单峰状;受到光化学生成和区域传输共同影响,峰值时气温大多在30℃以上,相对湿度较小,风速大多处于小风区(WS≤1 m/s),也有部分处于风速较大区域(WS>3 m/s);VOCs/NO_x比值法和O₃/NO_x比值法均反映此次连续O₃污染为VOCs控制;体积分数较大的VOCs物种主要为烷烃,其中单个体积分数最大的物种是乙烷;烯烃是对O₃生成贡献最大的关键活性组分,对O₃生成潜势的贡献为53.5%,控制1-戊烯、反2-戊烯、异戊二烯、间/对二甲苯等物种可以有效控制光化学生成对此次O₃污染过程的影响。     

2015—2019年抚州市临川区主要大气污染物时空变化及成因分析

选取2015—2019年抚州市临川区不同时间尺度的空气质量指数(Air Quality Index,AQI)与6种常规大气污染物监测数据,分析了临川区主要大气污染物的时空变化及影响因素。结果表明,临川区大气PM_2.5、PM₁₀、SO₂和CO年均质量浓度整体呈现下降趋势,O₃年均质量浓度逐年增加,说明临川区应警惕O₃污染的加剧。PM_2.5、PM₁₀和NO₂质量浓度的月变化趋势表现为冬高夏低的特征。此外,2015—2019年临川区大气PM_2.5、PM₁₀月均浓度与AQI的相关性极高(r＞0.96,P≤0.01),表明临川区大气污染类型为颗粒型污染。根据污染物浓度日变化规律以及相关性分析结果可知,PM_2.5、PM₁₀、SO₂、NO₂日变化趋势与AQI相似。通过对2015—2019年临川区除夕至大年初一期间大气污染物变化规律和复合污染特征的分析可以发现,2018年和2019年空气污染程度较之前的3年有所下降,说明烟花爆竹燃放禁令对春节期间空气污染的控制具有明显成效。此外,控制移动源排放成为临川区大气污染治理亟需解决的重要问题。     

嘉善前体物与气象因子对臭氧生成的影响及臭氧潜在源区分析

利用2017年嘉善善西超级站臭氧（O₃）及其前体物（NO_x和VOCs）以及气象因子（温度、湿度、风速）逐小时数据，分析了2017年全年NO_x和O₃的变化特征以及春季（4—5月）、夏季（7—8月）NO_x和气象因子对O₃生成的影响，利用O₃生成潜势（OFP）评估了VOCs大气化学反应活性，并通过潜在源区贡献（PSCF）和浓度权重轨迹（CWT）方法分析了嘉善春、夏季O₃潜在源区贡献特征。研究发现：O₃日变化特征为单峰结构，NO_x为弱双峰结构。O₃浓度在3—9月较高，春、夏季O₃浓度峰值分别出现在15：00和14：00，春、夏季的NO_x、O₃日变化与2017年全年日变化趋势基本一致。NO_x对O₃存在滴定作用，且低湿高温有利于O₃浓度的升高。春、夏季O₃生成潜势贡献均表现为烯烃 > 芳香烃 > 烷烃，由于烯烃光化学活性较高，夏季烯烃浓度升高导致其贡献较春季增长约18.1个百分点，且夏季VOCs平均最大O₃增量反应活性高于春季。PSCF和CWT分析结果表明，嘉善春季的潜在源区主要为本地、西南方向和东南方向，夏季的潜在源区主要为本地、西北方向、西南方向以及东南方向。     

三维空气质量模型初始场VOCs同化对臭氧预报的影响

于2023年2月15日—3月8日，采用中尺度数值预报模式/嵌套网格空气质量模式系统（WRF/NAQPMS），分析了初始场同化6项常规大气污染物及挥发性有机物（VOCs）对广东省臭氧（O₃）预报的改进效果。 结果表明，同化6项常规污染物可显著降低O₃预报的标准化平均偏差（NMB）和均方根误差（RMSE），NMB从-26%改善为-8%，RMSE从50.6μg/m³下降到35.0μg/m³。但对相关系数（r）的改善效果不佳，从0.51下降到0.49。相比于只同化常规6项污染物，同时同化VOCs对O₃的预报效果改善较为明显，r从0.49提高到0.63。此外，对NMB和RMSE的改善效果也较好，NMB从-8%改善为-3%，RMSE从35.0μg/m³下降到30.1μg/m³。相比于不同化，同化6项常规污染物的改善效果显著，空气质量指数（AQI）等级预报准确率可提升10%以上，AQI范围预报准确率可提升40%以上。相比于仅同化6项常规污染物，再增加同化VOCs，AQI等级预报准确率和范围预报准确率均提升5%左右，改善程度不高。     

长沙地区O3污染潜势广义可加模型的季节分异性

基于长沙市2016—2019年臭氧（O₃）浓度的逐时监测资料以及该时段同时次的气象观测数据，首先利用相关性分析和方差膨胀因子相结合的方法排除了相对湿度、太阳辐射、气温、风速、气压之间存在多重共线性问题，进而构建了春、夏、秋、冬四季O₃日最大8 h滑动平均质量浓度（O₃-8 h）与上述气象因子的广义可加模型（GAMs），分析了O₃污染潜势GAMs模型的季节分异特征。结果表明：①春、夏、秋、冬四季O₃与相对湿度、太阳辐射、气温、风速、气压各变量之间多呈现出非线性关系（自由度大于1）。②春、夏、秋、冬四季多变量GAMs模型方差解释率（IRV）分别为80.7%、60.2%、83.0%、81.4%，调整判定系数R²分别为0.795、0.564、0.819、0.795，即不同季节气象因子在GAMs模型中对O₃的解释能力存在显著差异，秋季最好，冬春季次之，夏季最差。③相对湿度、太阳辐射、气温是决定春、夏、秋、冬四季O₃浓度变化最重要的气象要素，但其重要性排序随季节有所变化，对应的太阳辐射的F统计值分别为140.841、36.606、14.16、46.377，相对湿度的F统计值分别为3.291、4.158、15.82、8.105，气温的F统计值分别为7.030、2.113、15.79、3.340。该结论揭示了气象因子对O₃演化影响的复杂性，并为后续O₃污染潜势的预报奠定了基础。     

山东省2015年PM2.5和O3污染时空分布特征

利用中国环境监测总站的城市空气质量自动监测数据，分析了2015年山东省细颗粒物（PM_2.5）和臭氧（O₃）污染的时空分布特征，并初步探讨了其与气象要素的相互关系。研究发现：山东省PM_2.5年均质量浓度和年超标天数的空间分布均呈现由东部向西部递增的趋势，半岛地区的浓度最低，其他地区浓度均较高，年均质量浓度最大值出现在德州（101 μg/m³）。各城市PM_2.5的月均质量浓度均呈现出季节性变化，冬季最高，夏季最低。O₃-8h年均值和O₃年超标天数的空间分布与PM_2.5不同，半岛地区污染天数最少，其次为南部地区，中部地区和西北部地区污染最为严重并且各区域的城市之间O₃污染情况存在较大差异，具有明显的局地性特征。O₃质量浓度在春末夏初最高，超标现象主要出现在5—8月。分析各城市PM_2.5污染和O₃污染的协同性与差异性发现，虽然不同城市之间两者污染情况存在一定差异，但整体上看，山东省大气复合污染特征明显，全年有10个城市的PM_2.5和O₃同时超标天数都在20 d以上，并且该现象主要发生在夏季。夏季高温低湿的大陆气团控制更有利于O₃和PM_2.5叠加共存形成复合型污染。温度≥26℃时，O₃-8 h与PM_2.5日均质量浓度的相关系数为0.63，相对湿度≤60%时，两者相关系数为0.69。此外，当在大陆气团的控制下发生O₃污染时，相对湿度的提高更有利于PM_2.5浓度的增加。     

珠三角典型城市COVID-19疫情封闭期间臭氧污染的放大效应研究

珠三角地区臭氧(O₃)已经逐步取代颗粒物成为主要大气污染物。对新型冠状病毒肺炎(COVID-19)疫情封闭期间珠三角城市背景污染效应(特别是对O₃的放大效应)进行了量化研究,发现PM_2.5和NO₂质量浓度均为工作日高于节假日,非疫情期高于疫情期。O₃质量浓度节假日高于工作日,其中疫情期节假日浓度最高。减排会增加低温高湿背景下O₃质量浓度,但会降低其极大值,并导致 O₃随温度和相对湿度的变化梯度减弱。疫情封闭期间异地输送对于局地O₃质量浓度的变化贡献突出。叠加疫情封闭影响的春节假期O₃质量浓度比节前工作日增加20.4%~41.7%,与一般年份特征相反,而NO₂降低65.3%~75.6%,降低程度强于一般年份。疫情封闭期春节期间O₃质量浓度比一般年份上升14.0%~25.9%,而NO₂质量浓度降低37.0%~54.5%。低湿晴好的天气为光化学反应提供有利条件,并且疫情封闭扩大了假期人为源减排规模,导致NO_x质量浓度进一步下降,使其对O₃的滴定效应减弱,同时静稳天气有利于O₃浓度的累积,导致局地O₃污染被逐步放大。     

衡水夏季典型时段VOCs污染特征及O3污染过程分析

选取臭氧（O₃）污染高发的7月为夏季典型月，采用自动观测设备，从前体物VOCs的浓度水平及O₃生成潜势（OFP），前体物、气象因素与O₃相关性等多方面研究了衡水市O₃污染影响因素，并剖析了一次典型的O₃污染过程，以期为衡水市夏季O₃污染防治提供科学参考。研究结果表明：衡水市VOCs主要组分浓度占比为烷烃 > 烯烃 > 芳香烃 > 乙炔，主要组分对总OFP的贡献为烯烃 > 芳香烃 > 烷烃 > 乙炔；O₃与前体物VOCs、NO₂存在负相关性，与温度存在正相关性；相对湿度低于48%时，O₃和相对湿度呈负相关性，相对湿度高于48%时，O₃和相对湿度呈正相关性；气团中VOCs化学组成稳定性较低，平均VOCs最大增量反应活性（MIR）较低，为4.855gO₃/gVOCs；衡水市7月2—4日重度污染过程受本地生成和区域传输叠加影响。     

山东省PM2.5污染现状及预报效果对比分析

对2019—2022年山东省16个市的细颗粒物（PM_2.5 ）污染特征进行了分析,并对2021和2022年的4个数值模式［社区多尺度空气质量模拟系统（CMAQ）、扩展综合空气质量模型（CAMx）、区域气象-大气化学在线耦合模式（WRF-Chem）、嵌套网格空气质量预报系统（NAQPMS）］及集合预报模式预测的效果进行评估。结果表明：2019—2022年山东省PM_2.5 年均质量浓度逐年降低,污染程度逐步减轻,但在1—3,11—12月,PM_2.5 质量浓度超标现象较为普遍。2021年底更换污染源清单后,2022年5个模式的24 h级别准确率和相关系数（r）同比升高,均方根误差（RMSE）同比降低,模式预报准确率有所提升,但由于参数调整略大,CMAQ、CAMx、WRF Chem、集合预报模式易漏报或偏轻预报PM_2.5 的中度污染和重度污染天气。由于NAQPMS模式在更换污染源排放清单时,同时改进了非均相化学反应机制,因此对PM_2.5 不同污染类别尤其是中度污染、重度污染的预报准确率明显提升。     

基于Matlab小波分析的南京北郊大气O3浓度变化特征研究

以2008年南京北郊大气中O₃ 质量浓度观测资料和常规观测资料为基础，利用Matlab小波分析工具，对O₃浓度的年时间序列进行分析，得出该地区的O₃ 日均浓度的变化特征：春、夏季节O3浓度大于秋、冬季节，最高浓度出现在春末夏初，最低浓度出现在冬季；并且全年共有5个突变点；弱高压的天气系统、较高的温度、较低的湿度和晴朗少云的天气是造成南京北郊O₃浓度突变的主要气象因素。结合HYSPLIT气流后向轨迹模拟，对污染源来源进行追踪，结果表明：南京北郊O₃高浓度污染来源主要分为本地局地污染和外来污染物输送两类；垂直方向上，O₃的区域尺度或中尺度的输送主要稳定在混合层的底层。     

山西省大气污染特征及对公众健康的空间影响

利用山西省11个地级市大气环境监测站的PM_2.5、PM₁₀和O₃浓度数据,分析了2015—2020年山西省PM_2.5、PM₁₀和O₃浓度时空变化特征,采用空间计量模型和岭回归方法,分析了空气污染对公众健康的空间影响。结果表明:PM_2.5和PM₁₀年均质量浓度总体下降,两者在2017年最高,2020年最低;O₃年均浓度总体增加。在季节尺度上,PM_2.5和PM₁₀质量浓度在冬季的12月和1月最高,夏季的8月最低;O₃浓度在6月最高。空间上,相较2015年,2020年山西省各地级市PM_2.5污染程度均有改善,其中长治改善效果最好;2020年山西各地级市PM₁₀污染兼有加重和减轻的情形,所有地级市PM_2.5和PM₁₀污染水平均超过国家二级污染浓度限值;2020年山西多数地级市O₃浓度升高。山西公众健康水平具有明显的空间离散特征,PM_2.5和PM₁₀浓度的局部空间自相关特征高度一致,呈现"南高北低"的格局,O₃浓度分布呈"南部高,中北部低"的格局。大气环境质量和经济发展水平均对医疗机构诊疗人数和健康体检人数的变化有正向影响,每万人卫生技术人员数量和公共财政支出比例对公众健康均有负向影响,其中经济发展水平和大气环境质量的影响最显著。山西省PM_2.5治理取得一定成效,但大部分城市PM_2.5和PM₁₀达标率较低,O₃浓度有持续升高的趋势,PM₁₀和O₃污染改善缓慢,深度减排仍面临挑战。PM_2.5和PM₁₀是危害山西公众健康的主要大气污染物,未来需要加强PM_2.5、PM₁₀和O₃的精细化管理及协同治理。     

河源市2014-2017年空气污染特征及天气类型分析

利用2014—2017年河源城区环境空气自动监测站数据和气象数据，对期间出现的污染天气过程进行统计，对影响污染的天气类型进行分类。结果表明，2014—2017年，河源城区累计出现污染天气65 d，超标污染物主要为PM_2.5和O₃，O₃超标比例逐年上升成为达标率首要影响因子。PM_2.5易污染天气型中冷高压出海占比最多（38.2%），其次为冷锋前（17.7%）和均压场（14.8%）；O₃易污染天气型中副高控制占比最多（31.0%），其次为副高叠加台风外围（24.1%）和冷高压出海（13.8%）及均压场（13.8%）。河源城区低程度污染（AQI值101～110）占比较大。     

2017年佛山市大气复合污染特征及来源分析

利用2017年佛山市8个国控监测点位的6项常规大气污染物自动监测数据，研究细颗粒物（PM_2.5）、可吸入颗粒物（PM₁₀）、臭氧（O₃）的时空变化和复合污染特征，并采用单颗粒气溶胶质谱仪对佛山市大气PM_2.5进行来源解析，分析O₃与二次气溶胶的协同增长关系。结果表明，2017年佛山市空气质量综合指数（AQI）为4.75，主要的空气质量污染物为PM_2.5、二氧化氮（NO₂）和O₃，除O₃呈现第2，3季度较高外，其他5项污染物均呈现第1，4季度较高的趋势。ρ（PM_2.5）和ρ（PM_2.5）/ρ（CO）在1—4月和11，12月较高，二次生成强度较大。机动车尾气源、燃煤源和工业工艺源是大气PM_2.5的主要来源。佛山市中心城区等道路密集以及交通枢纽地区的ρ（NO₂）较高，机动车尾气排放是大气NO₂的主要来源。O₃污染主要发生在4，5，7—10月。ρ（O₃）和ρ（PM_2.5）/ρ（CO）的日变化均在12:00—17:00达到峰值。ρ（PM_2.5）随光化学活性水平增强而提高，高度和中度光化学活性水平下ρ（PM_2.5）/ρ（CO）明显大于轻度和低光化学活性水平。在统计时段，PM_2.5和O₃协同增长的时间占37.3%，O₃污染对二次气溶胶的氧化生成有明显的促进作用。     

不同区域城市空气O3和PM2.5累积速率时序模型

利用2017—2018年全国7个区域10个典型城市环境空气O₃和PM_2.5浓度数据，统计污染物累积速率，进而采用回归方法拟合污染物浓度及其累积速率的时间序列模型，分析不同区域污染物时序变化特征差异。结果表明：不同区域O₃浓度时序曲线拟合程度总体高于PM_2.5，石家庄O₃拟合程度最高，西安PM_2.5拟合程度最高。以07：00、14：00分别作为O₃、PM_2.5模拟起点是24 h中的最优模型。不同城市夏季O₃小时浓度时序变化曲线均为单峰形态，O₃浓度及累积速率峰值出现时间可能由城市所处经度决定，太原O₃累积最快，西安O₃消解最快。各城市间冬季PM_2.5小时浓度及其累积速率时序变化曲线形态差异较大，沈阳PM_2.5累积和消解均最快。与浓度相比，城市环境空气O₃和PM_2.5累积速率与光照、扩散条件等有更好的时间相关性。     

辛集市"十三五"期间空气质量特征分析

重点对河北省辛集市"十三五"期间整体空气质量变化情况以及影响辛集市优良天数的2个重要参数O₃和PM_2.5的污染规律进行了分析。结果表明,辛集市"十三五"期间空气质量改善明显,优良天数整体增加,污染天数整体减少。O₃浓度及其作为首要污染物出现的天数整体呈现上升趋势,对综合指数的贡献率逐年增加;O₃污染高发期主要集中在4—9月,高值区域分布差距较大,但市区污染持续突出。PM_2.5浓度逐年下降,以PM_2.5为首要污染物的天数逐年减少;PM_2.5浓度季节变化特征整体呈现"秋冬高、春夏低"的分布特点,空间分布呈"南北高、中间低"的污染特征。     

华东森林及高山背景区域SO2、NOx、CO本底特征

国家大气背景监测福建武夷山站是中国华东区域背景站点之一，可代表华东森林及高山区域背景状况。为了解该区域的大气背景状况，评估区域污染现状以及污染物输送在区域污染中的作用，选取福建武夷山背景站2011年3月至2012年2月主要气体污染物（SO₂、NO_x、CO）为期1年的监测数据，研究各污染物在不同时间尺度的浓度变化特征和相关关系，以及与气象因子的相关关系，并利用后向轨迹模式探讨区域输送对华东森林及高山背景区域各气体污染物质量浓度的影响。结果表明，武夷山背景点监测期间SO₂、NO_x、CO的平均质量浓度分别为3.9、5.1、409.8 μg/m³，且具有明显的季节变化特征，春、冬季明显高于夏、秋季；三者日变化幅度均很小，呈现出单谷型分布型态，说明武夷山背景点受人为活动的影响很小，主要受气象条件影响；相关性分析结果显示，SO₂与NO_x浓度相关性较好，与湿度有较好的负相关，与风速在冬季具有一定的正相关，NO_x与CO浓度在秋季和冬季的相关性较好，且二者与温度的负相关性较好。后向轨迹分析结果表明，SO₂全年最大浓度峰值主要来自北方采暖季燃煤排放的远距离输送影响，NO_x、CO全年最大值则源于生物质燃烧的远距离输送影响。     

2018年11—12月北京市重污染天气过程数值预报能力评估

2018年11—12月北京市发生了4次以PM_2.5为首要污染物的重污染天气过程，为了分析数值模型对4次重污染过程的预报能力，将CMAQ模式提前1~7 d对北京市PM_2.5的小时预报结果与观测结果对比，分别从离散统计和分类统计2个方面评估CMAQ模式对4次重污染天气过程的预报效果，并简要分析了偏差产生的气象方面原因。结果表明：CMAQ模式提前1~6 d对重污染天气过程的预报显示出良好的性能，为日常业务预报提供了可借鉴的参考信息，可较好地预报出PM_2.5小时浓度变化趋势和浓度水平，离散统计结果显示提前1~4 d的预报结果好于提前5~7 d，相关系数r基本大于0.8，但有一定程度的低估趋势；分类统计结果显示不同预报时效预报准确率大于70%，探测准确率高于55%，部分时段可以达到80%~90%，对人工预报起到了良好的参考作用；输入的气象场的变化及其偏差对于重污染的起始时间、持续时间及清除时间有一定的影响，对相对湿度预报偏小和风速预报偏大是造成CMAQ模式低估的一个重要原因。     

多元线性回归方法对北京地区PM2.5预报的改进应用

利用多元线性回归方法（REG）将多模式空气质量预报系统中3个模式（CMAQ、CAMx和NAQPMS）对北京市2016年PM_2.5的预报结果和观测数据进行集合，并对集合结果进行评估。结果表明：①不同模式的预报结果不尽相同，均能够反映2016年北京地区PM_2.5随时间的变化趋势，CMAQ、CAMx和NAQPMS相关系数为0.6~0.9，标准化平均偏差为-0.6~0.6。3个模式对重污染峰值预报都存在偏差，NAQPMS预报偏差低于其他模式；②基于多元线性回归集成预报模型能显著提高日均PM_2.5预报的准确率，能较好地改进不同季节模式整体高估或者低估的系统性偏差现象，春季国控平均偏差由-23 μg/m³改善至-2.3 μg/m³，冬季平均偏差降低近20 μg/m³；③利用多元线性回归方法对2016年红色预警期间小时PM_2.5订正结果显示，相关系数提高了0.13，均方根误差降低了20~30 μg/m³，并且对峰值浓度有较好的调整，预报峰值更为接近实况峰值，特别是对北部地区的改进效果较为明显，反映了实际观测数据对空气质量数值模式预报修正的研究意义和可行性。     

中山市臭氧污染来源解析与敏感性分析

利用数值天气预报模式和嵌套网格空气质量预报系统的来源解析模块（WRF NAQPMS/OSAM）对中山市2019年9月1次臭氧（O₃）污染过程进行了模拟分析，并对O₃来源进行了解析。结果表明，WRF-NAQPMS/OSAM模型能较好地模拟出该时段的O₃浓度。此次污染过程区域传输对中山市O₃浓度贡献显著，平均贡献比例为82.9%，本地平均贡献比例为17.1%，对中山市O₃贡献最大的2个来源分别是溶剂源和交通源，平均贡献占比分别为43.0%和42.7%。另外，工业源的贡献也不可忽略，平均贡献占比为11.0%。中山市O₃总体上处于挥发性有机物（VOCs）控制区，结合臭氧生成潜势（OFP）分析和源解析结果，溶剂源、交通源和工业源排放的甲苯、间/对二甲苯、邻二甲苯、1，2，3-三甲苯、正丁烷和异戊烷对O₃形成贡献显著，是中山市O₃污染治理应注意的重要前体物。建议中山市建立以VOCs控制为主导，VOCs和氮氧化物（NO_X）协同控制的长期O₃防控策略。