山东省PM2.5污染现状及预报效果对比分析

对2019—2022年山东省16个市的细颗粒物（PM_2.5 ）污染特征进行了分析,并对2021和2022年的4个数值模式［社区多尺度空气质量模拟系统（CMAQ）、扩展综合空气质量模型（CAMx）、区域气象-大气化学在线耦合模式（WRF-Chem）、嵌套网格空气质量预报系统（NAQPMS）］及集合预报模式预测的效果进行评估。结果表明：2019—2022年山东省PM_2.5 年均质量浓度逐年降低,污染程度逐步减轻,但在1—3,11—12月,PM_2.5 质量浓度超标现象较为普遍。2021年底更换污染源清单后,2022年5个模式的24 h级别准确率和相关系数（r）同比升高,均方根误差（RMSE）同比降低,模式预报准确率有所提升,但由于参数调整略大,CMAQ、CAMx、WRF Chem、集合预报模式易漏报或偏轻预报PM_2.5 的中度污染和重度污染天气。由于NAQPMS模式在更换污染源排放清单时,同时改进了非均相化学反应机制,因此对PM_2.5 不同污染类别尤其是中度污染、重度污染的预报准确率明显提升。     

“Ox增减量”O3人工订正预报方法与应用

为满足环境管理部门"O₃污染过程不漏、AQI类别准确和AQI范围预报准确"的要求,基于大气箱式模型和相似案例分析,引入O_x指标原创性提出"O_x增减量"O₃人工订正预报方法。介绍了该方法的预报思路、预报要点和步骤、历史相似案例库构建与基于大气条件预报的判别分析、方法普适性和局限性等,以期为提高区域、城市O₃业务预报准确率提供技术参考。以东部沿海城市青岛市为研究案例,结果显示,2020年6—9月24 h人工订正AQI类别预报、AQI范围预报准确率分别为91%和68%,比同期业务化运行的WRF-Chem数值模式预报准确率分别提高19%和25%,应用该预报方法可有效提高O₃污染过程预报准确率。     

山东省2015年PM2.5和O3污染时空分布特征

利用中国环境监测总站的城市空气质量自动监测数据，分析了2015年山东省细颗粒物（PM_2.5）和臭氧（O₃）污染的时空分布特征，并初步探讨了其与气象要素的相互关系。研究发现：山东省PM_2.5年均质量浓度和年超标天数的空间分布均呈现由东部向西部递增的趋势，半岛地区的浓度最低，其他地区浓度均较高，年均质量浓度最大值出现在德州（101 μg/m³）。各城市PM_2.5的月均质量浓度均呈现出季节性变化，冬季最高，夏季最低。O₃-8h年均值和O₃年超标天数的空间分布与PM_2.5不同，半岛地区污染天数最少，其次为南部地区，中部地区和西北部地区污染最为严重并且各区域的城市之间O₃污染情况存在较大差异，具有明显的局地性特征。O₃质量浓度在春末夏初最高，超标现象主要出现在5—8月。分析各城市PM_2.5污染和O₃污染的协同性与差异性发现，虽然不同城市之间两者污染情况存在一定差异，但整体上看，山东省大气复合污染特征明显，全年有10个城市的PM_2.5和O₃同时超标天数都在20 d以上，并且该现象主要发生在夏季。夏季高温低湿的大陆气团控制更有利于O₃和PM_2.5叠加共存形成复合型污染。温度≥26℃时，O₃-8 h与PM_2.5日均质量浓度的相关系数为0.63，相对湿度≤60%时，两者相关系数为0.69。此外，当在大陆气团的控制下发生O₃污染时，相对湿度的提高更有利于PM_2.5浓度的增加。     

多元线性回归方法对北京地区PM2.5预报的改进应用

利用多元线性回归方法（REG）将多模式空气质量预报系统中3个模式（CMAQ、CAMx和NAQPMS）对北京市2016年PM_2.5的预报结果和观测数据进行集合，并对集合结果进行评估。结果表明：①不同模式的预报结果不尽相同，均能够反映2016年北京地区PM_2.5随时间的变化趋势，CMAQ、CAMx和NAQPMS相关系数为0.6~0.9，标准化平均偏差为-0.6~0.6。3个模式对重污染峰值预报都存在偏差，NAQPMS预报偏差低于其他模式；②基于多元线性回归集成预报模型能显著提高日均PM_2.5预报的准确率，能较好地改进不同季节模式整体高估或者低估的系统性偏差现象，春季国控平均偏差由-23 μg/m³改善至-2.3 μg/m³，冬季平均偏差降低近20 μg/m³；③利用多元线性回归方法对2016年红色预警期间小时PM_2.5订正结果显示，相关系数提高了0.13，均方根误差降低了20~30 μg/m³，并且对峰值浓度有较好的调整，预报峰值更为接近实况峰值，特别是对北部地区的改进效果较为明显，反映了实际观测数据对空气质量数值模式预报修正的研究意义和可行性。     

不同区域城市空气O3和PM2.5累积速率时序模型

利用2017—2018年全国7个区域10个典型城市环境空气O₃和PM_2.5浓度数据，统计污染物累积速率，进而采用回归方法拟合污染物浓度及其累积速率的时间序列模型，分析不同区域污染物时序变化特征差异。结果表明：不同区域O₃浓度时序曲线拟合程度总体高于PM_2.5，石家庄O₃拟合程度最高，西安PM_2.5拟合程度最高。以07：00、14：00分别作为O₃、PM_2.5模拟起点是24 h中的最优模型。不同城市夏季O₃小时浓度时序变化曲线均为单峰形态，O₃浓度及累积速率峰值出现时间可能由城市所处经度决定，太原O₃累积最快，西安O₃消解最快。各城市间冬季PM_2.5小时浓度及其累积速率时序变化曲线形态差异较大，沈阳PM_2.5累积和消解均最快。与浓度相比，城市环境空气O₃和PM_2.5累积速率与光照、扩散条件等有更好的时间相关性。     

2013-2017年京津冀区域PM2.5浓度变化特征

利用2013-2017年京津冀区域13个城市PM_2.5监测数据，综合探讨了该区域PM_2.5浓度的时空变化特征。结果表明：京津冀区域PM_2.5污染整体较重，但治理成效显著，2013-2017年区域PM_2.5年均质量浓度分别为106、93、77、71、64 μg/m³，完成《大气污染防治行动计划》PM_2.5浓度下降25%左右的目标；13个城市PM_2.5浓度各百分位数总体呈现下降趋势，且随百分位数增大而下降速率加大，PM_2.5年均质量浓度平均每年下降10.6 μg/m³，污染严重的太行山沿线城市邢台、石家庄、邯郸3个城市平均每年分别下降20.3、16.1、13.9 μg/m³；京津冀区域PM_2.5重度污染天数比例分别为19.9%、16.6%、9.5%、9.0%、7.0%，呈下降趋势。2013-2017年京津冀区域PM_2.5平均质量浓度与非重度污染天相比升高19 μg/m³，PM_2.5重度污染天平均质量浓度较非重度污染天时高244.4%。     

山西省大气污染特征及对公众健康的空间影响

利用山西省11个地级市大气环境监测站的PM_2.5、PM₁₀和O₃浓度数据,分析了2015—2020年山西省PM_2.5、PM₁₀和O₃浓度时空变化特征,采用空间计量模型和岭回归方法,分析了空气污染对公众健康的空间影响。结果表明:PM_2.5和PM₁₀年均质量浓度总体下降,两者在2017年最高,2020年最低;O₃年均浓度总体增加。在季节尺度上,PM_2.5和PM₁₀质量浓度在冬季的12月和1月最高,夏季的8月最低;O₃浓度在6月最高。空间上,相较2015年,2020年山西省各地级市PM_2.5污染程度均有改善,其中长治改善效果最好;2020年山西各地级市PM₁₀污染兼有加重和减轻的情形,所有地级市PM_2.5和PM₁₀污染水平均超过国家二级污染浓度限值;2020年山西多数地级市O₃浓度升高。山西公众健康水平具有明显的空间离散特征,PM_2.5和PM₁₀浓度的局部空间自相关特征高度一致,呈现"南高北低"的格局,O₃浓度分布呈"南部高,中北部低"的格局。大气环境质量和经济发展水平均对医疗机构诊疗人数和健康体检人数的变化有正向影响,每万人卫生技术人员数量和公共财政支出比例对公众健康均有负向影响,其中经济发展水平和大气环境质量的影响最显著。山西省PM_2.5治理取得一定成效,但大部分城市PM_2.5和PM₁₀达标率较低,O₃浓度有持续升高的趋势,PM₁₀和O₃污染改善缓慢,深度减排仍面临挑战。PM_2.5和PM₁₀是危害山西公众健康的主要大气污染物,未来需要加强PM_2.5、PM₁₀和O₃的精细化管理及协同治理。     

“十三五”期间赣州市环境空气质量特征及变化趋势

为科学谋划赣州市“十四五”期间大气污染防治工作,重点对赣州市“十三五”期间整体空气质量变化情况,以及影响赣州市优良天数的两个重要参数——臭氧(O₃)和细颗粒物(PM_2.5)的污染规律进行了分析。结果表明,赣州市“十三五”期间空气质量改善明显,优良天数整体增加。O₃浓度和O₃超标天数占总污染天数的比例整体均呈现波动上升趋势,对空气质量综合指数的贡献率逐年增加;高浓度O₃污染通常发生在干燥、高温条件下,高发期主要集中在4—5月和7—11月,空间分布呈西高东低的特点,与2018年大气污染源排放清单中挥发性有机物(VOCs)的排放量分布情况较为一致。PM_2.5浓度呈逐年下降趋势,在2019年和2020年达到国家空气质量二级标准;PM_2.5污染天数在2016年同比增加26 d,而后逐年减少,其中2020年较2015年减少了12 d;PM_2.5浓度的季节变化特征整体呈现为冬季高、春秋次之、夏季低,空间分布特征与O₃类似。建议赣州市在“十四五”期间以PM_2.5和O₃协同治理为主要思路,继续深入打好蓝天保卫战。     

杭州市大气PM2.5和PM10污染特征及来源解析

2006年在杭州市两个环境受体点位采集不同季节大气中PM_2.5和PM₁₀样品,同时采集了多种颗粒物源类样品,分析了其质量浓度和多种化学成分,包括21种无机元素、5种无机水溶性离子以及有机碳和元素碳等,并据此构建了杭州市PM_2.5和PM₁₀的源与受体化学成分谱;用化学质量平衡(CMB)受体模型解析其来源。结果表明,杭州市PM_2.5和PM₁₀污染较严重,其年均浓度分别为77.5μg/m³和111.0μg/m³;各主要源类对PM_2.5的贡献率依次为机动车尾气尘21.6%、硫酸盐18.8%、煤烟尘16.7%、燃油尘10.2%、硝酸盐9.9%、土壤尘8.2%、建筑水泥尘4.0%、海盐粒子1.5%。各主要源类对PM₁₀贡献率依次为土壤尘17.0%、机动车尾气尘16.9%、硫酸盐14.3%、煤烟尘13.9%、硝酸盐粒8.2%、建筑水泥尘8.0%、燃油尘5.5%、海盐粒子3.4%、冶金尘3.2%。     

杭州秋冬季PM2.5污染特征分析

为研究杭州PM_2.5污染来源特征，利用2013—2019年杭州市PM_2.5监测数据和气象观测数据，分析了杭州市2013—2019年PM_2.5浓度变化，选取本地积累型和输入型2种PM_2.5污染过程，结合单颗粒气溶胶飞行时间质谱仪（SPAMS）和在线离子色谱数据，探讨杭州市PM_2.5化学组分和污染来源。结果表明：每年秋冬季（11月至次年3月）杭州以东北风、西北风及偏南风为主，风速低于4 m/s时，大气扩散条件差，受本地污染物积累影响，PM_2.5浓度容易出现超标；风速较大且为东北风和西北风时，受上游污染输入影响，易出现PM_2.5重度污染。本地积累型和输入型案例中，PM_2.5化学组分中占比最大的为NO₃^-、SO₄^2-和NH₄⁺；PM_2.5浓度上升过程中，二次NO₃^-和SO₄^2-转换率明显上升，其中NO₃^-上升更为显著，二次气溶胶污染严重。2次案例中，PM_2.5来源贡献占比前3位均为机动车尾气源、燃煤源和工业工艺源，其中本地积累型PM_2.5浓度上升阶段，机动车尾气源占比会明显上升；输入型案例中，输入阶段机动车尾气源占比显著上升，燃煤源贡献也小幅上升。     

几种空气质量预报方法对冬季预报效果的评估与对比

基于2016年冬季泰州市环境空气质量自动监测数据,定量评估NAQPMS模式、CMAQ模式和人工订正对污染物质量浓度和空气质量等级的预报效果。结果表明,模式预报和人工订正对各污染物预报的相关系数由高到低排列为PM_(2.5)、PM_(10)、NO_2、SO_2、O_3-8h,颗粒物预报效果最好。除O_3-8h外,NAQPMS对各项污染物预报的相关系数R为0.47～0.82,CMAQ为0.75～0.81,人工订正为0.43～0.78,3种预报方式均能准确反映污染物浓度的变化趋势;模式预报、人工订正对O_3-8h预报相关系数均0.4。在发生颗粒物污染过程时,人工订正结果相对更为准确。NAQPMS、CMAQ和人工订正对空气质量等级24 h预报准确率分别为38.9%、41.1%和35.6%,NAQPMS对优类别的预判准确率较高,CMAQ、人工订正对良类别的预判准确率较高。对比不同时效的预报效果,24 h预报时效的准确率高于48和72 h。提出,城市空气质量预报可采用集合预报方式,综合1～2种运行较稳定的主流预报模式预报结果,预报员对模式模拟结果进行人工修订,提高预报准确率。     

区域PM2.5时空回归建模与预测

基于区域PM_(2.5)时空建模和预测的需要及PM_(2.5)浓度呈现明显的时空分布趋势的状况,以苏南地区2014年PM_(2.5)日监测数据为实验数据,使用回归克里格对区域PM_(2.5)进行时空建模和估值。利用最小二乘法建立了PM_(2.5)与时空位置的三元二次回归趋势模型,建模点趋势值与实测值间的平均误差接近于0,表明趋势模型拟合效果较好;拟合了样点残差的理论变异函数模型,表明该地区PM_(2.5)的空间和时间相关性范围分别为150 km和4 d;基于该模型,使用时空普通克里格对残差进行时空插值;插值结果与趋势项相加,得到PM_(2.5)回归克里格估值结果;通过对比不考虑趋势的时空普通克里格估值结果,发现考虑时空趋势的时空回归克里格法精度提高了1. 29%。对所提方法进行了创新性分析,并对不足之处进行了讨论。     

基于复合LSTM模型的PM2.5浓度预测

在对淄博市19个空气质量监测站点监测数据进行分析后，提出了一种基于机器学习的复合模型——灰色关联度分析(GRA)-改进的完备总体经验模态分解(ICEEMD)-长短期记忆网络(LSTM)模型。通过分析淄博市2019年大气污染物和气象数据，选用LSTM模型预测PM_2.5浓度。由于传统单一模块机器学习模型具有训练时间较长和预测精度较低的问题，提出了复合LSTM模型。该模型由3部分组成：GRA,用于PM_2.5浓度影响因素变量筛选；ICEEMD,用于PM_2.5分解、分量筛选和原始大气污染物及气象数据处理；LSTM,用于PM_2.5浓度预测。预测结果表明：淄博市中部丘陵地带PM_2.5浓度高于南部山区和北部平原，东部高于西部；淄博市逐月PM_2.5浓度呈“U”形分布，1月最高，8月最低；淄博市PM_2.5浓度受PM₁₀和CO影响较大，受湿度和温度影响较小。对比单一LSTM模型和GRA-LSTM模型，GRA-ICEEMD-LSTM模型...     

台州市区PM2.5和O3污染特征及相互作用关系

基于2016—2020年台州市区大气污染物监测数据及气象观测资料，分析了台州市区PM_2.5和O₃的污染特征及受气象因素影响情况，并探究了不同季节下的PM_2.5浓度和O₃浓度的相关性及相互作用关系。2016—2020年，台州市区PM_2.5年均浓度和超标天数呈显著下降趋势，O₃-8 h年均浓度和超标天数总体呈上升趋势。PM_2.5浓度在冬季最高，且易发生超标；O₃浓度在春、夏、秋季均较高，且均会发生超标。通过相关性分析可知：PM_2.5浓度与气温、相对湿度、风速、降水量呈负相关，与大气压呈正相关；O₃浓度与气温、风速呈正相关，与相对湿度、降水量呈负相关。不同季节下的PM_2.5浓度与O₃浓度均呈正相关，两者存在协同增长。在春、夏、秋季，二次PM_2.5在总PM_2.5中的占比随着O₃     

基于LSTM-GCN的PM2.5浓度预测模型

应用机器学习算法开展空气质量预测已成为当前研究热点之一,空气质量监测数据具有显著的时空特征,即具有时间维度时序特征和空间维度传输演化特征。面向空气质量监测数据,联合LSTM提取的时间特征和GCN提取的空间特征,提出预测PM_2.5浓度的LSTM-GCN组合模型。以北京市35个空气质量监测站2018—2020年监测数据进行仿真实验,并将LSTM-GCN模型与LSTM模型、GCN模型以及时空地理加权回归模型(GTWR)进行对比,结果显示:LSTM-GCN模型相较于LSTM模型均方根误差(RMSE)、平均绝对误差(MAE)分别降低了11.68%、7.34%;相较于GCN模型RMSE、MAE分别降低了40.22%、36.37%;相较于GTWR模型RMSE、MAE分别降低了17.52%、23.69%,表明所提出LSTM-GCN模型在准确率上有所提升。用LSTM-GCN模型预测2021年1—7月PM_2.5浓度,结果显示预测效果较好。     

基于图像感兴趣区域融合特征的PM2.5浓度预测方法

通过图像预测PM_2.5浓度的准确性,在很大程度上取决于模型所选用的特征参数。为丰富特征参数的表达,设计了一种基于图像传统特征与深度特征充分融合的PM_2.5浓度预测方法。首先,根据不同PM_2.5浓度下的成像差异,选定图像感兴趣区域,解决图像尺寸过大导致的模型运算效率较低问题。然后,针对所选取的局部图像,利用传统图像处理方法手动设计并提取图像浅表视觉特征,同时利用卷积神经网络自动提取图像深层语义特征。最后,将两种特征融合,交由卷积神经网络的全连接层实现对PM_2.5浓度的回归预测。预测误差比对结果显示,相比使用单种特征,使用融合特征能够有效提高模型的预测性能。     

杭州城区大气颗粒物污染特征及PM2.5潜在源区研究

基于2015年9月1日至2016年8月25日杭州城区观测点PM₁、PM_2.5、PM₁₀小时浓度数据进行分析，利用HYSPLIT模型、潜在源贡献因子（PSCF）方法和浓度权重轨迹（CWT）方法，探讨了杭州城区PM₁、PM_2.5、PM₁₀时间分布特征和PM_2.5潜在来源。结果表明：研究期间PM₁季节平均浓度表现为冬季 > 秋季、春季 > 夏季，PM_1~2.5、PM_2.5~10浓度则表现为冬季 > 春季 > 秋季 > 夏季；PM₁浓度日变化呈现明显的双峰现象，而PM_1~2.5和PM_2.5~10在同一时段均无明显浓度峰值；杭州城区PM_2.5受外源输送污染具有明显的季节性变化特征，夏季、秋季杭州城区PM_2.5的潜在源区主要是浙江北部、安徽东南部等，春季PM_2.5的潜在源区主要是浙江中部、江苏南部等，冬季PM_2.5的潜在源区主要是山东南部、江苏西南部、浙江北部、安徽南部、江西中部等地区。     

达州市城区环境空气质量变化趋势及CMAQ模型预报分析

利用Spearman秩相关系数法、污染日历图、浓度分析法和CMAQ预测模型研究了达州市城区2015—2019年空气质量状况。结果表明:2015—2019年,达州市城区O_3浓度变化趋势为显著上升(P0.05),季度变化明显,8月易发生因O_3超标导致的轻度污染状况;CO年均值变化趋势为显著降低(P0.05);NO_2年均值呈上升趋势,但尚未达到显著水平(P0.05);SO_2、PM_(10)和PM_(2.5)年均值呈下降趋势,但变化趋势不明显(P0.05)。2019年,1月和12月污染最重,PM_(2.5)超标是主因,PM_(10)和PM_(2.5)年均值达标形势严峻,全年一半以上天数的PM_(2.5)浓度超过年均值二级标准限值,PM_(10)也近半;NO_2年均值达标形势严峻,全年212 d超过年均值二级标准限值。CMAQ模型对不同污染指标的预测准确率不同,预测PM_(2.5)浓度、首要污染物和空气质量等级时的准确率不及人工预测,预测AQI时的准确率高于人工预测,更多污染指标的预测比较还有待进一步研究。