臭氧数值预报模型综述

光化学大气质量模型在研究臭氧(O_3)污染以及O_3预报方面具有核心作用,是O_3污染防治决策者的有力工具。文章结合目前中国及国际区域尺度光化学大气质量预报模型的研究与应用,重点论述与O_3有关的大气化学过程在数值预报模型中的数学表达和计算方法,阐述大气物理与大气化学过程在主流大气质量数值预报模型中的实现方法及其优势和缺陷,介绍用于数值预报模型的大气物理过程和湍流参数化方案的最新进展。就当前O_3数值模拟的主要输入资料进行讨论,强调那些易被忽视但又显著影响模型预报能力和效果的诸多因素以及模型效果评估的重要性。结合O_3与复合型大气污染的关系,强调区域大气质量数值预报模型的发展趋势与方向以及在大气环境管理方面的意义和作用。     

全国及重点区域臭氧污染现状

分析2013—2016年中国开展臭氧(O_3)监测的338个城市(港、澳、台不在统计范围)O_3污染现状和时空变化特征,结果表明:中国城市O_3污染日益突出,2015年54个城市O_3超标,75.9%的O_3超标城市位于京津冀及周边、长三角、珠三角区域,O_3区域污染特征显著。74个城市O_3浓度整体呈上升趋势并向高值区集中,京津冀区域O_3污染最为严重。O_3污染季节变化特征明显,O_3污染主要集中于5—10月,京津冀、长三角和珠三角区域O_3最高超标天数分别出现在6、5、10月。建议加强O_3成因分析,建立O_3污染控制策略,有效应对O_3污染,实现科学减排。     

中国城市臭氧的形成机理及污染影响因素研究进展

中国城市臭氧(O_3)污染问题日趋严重。O_3主要来源于汽车尾气及工业排放氮氧化合物(NO_x)和挥发性有机物(VOCs)光化学反应生成,少部分来自于平流层的向下传输。文章介绍了城市O3形成机理研究情况,概述了中国城市臭氧污染浓度特征及气象因子、气候变化、前体物等影响因素研究进展情况,并对未来研究方向进行了展望。     

苏州市O3污染气象要素影响分析

根据2015—2017年苏州市南门站O_3污染物和相关气象要素数据,分析了太阳辐射、相对湿度、风速风向、气温等气象要素对苏州市O_3污染的影响。结果表明:在太阳总辐射量在300 W/m~2以下时,O_3浓度随太阳总辐射量上升较快,在此后则上升速度趋缓。O_3污染天湿度主要分布在30%～60%,而O_3优良天的湿度主要在50%以上。风速较小时O_3浓度较低,风速较大时O_3浓度相对较高。O_3中度污染时,受东北偏东方向的O_3及其前体物传输影响较大。在日最高气温高于15℃时,可能出现O_3轻度污染;最高气温高于25℃时可能出现O_3中度污染。     

河源夏季臭氧污染特征及其成因

2015年9月至2016年8月,在广东河源城区内采用在线连续观测,分析该地区近地面臭氧(O_3)及其前体物的变化规律和相关性,重点探讨了夏季O_3污染特征及成因。结果表明,河源市城区O_3总超标天数为10 d,主要集中在7—9月。O_3浓度变化呈现明显的春、冬季低,夏、秋季高的季节变化。O_3浓度日变化呈典型单峰特征,前体物主要呈双峰变化。O_3小时浓度和CO无明显的相关性,与NO2浓度呈现较高的负相关关系;气象及HYSPLIT-4模型计算综合分析结果表明,夏季污染时段河源高空、低空气团大部来自西南方向,夏季O_3污染主要来源于珠三角区域传输和本地源排放。     

我国大气光化学烟雾污染现状与监测网络构建建议

新《环境空气质量标准》(GB 3095—2012)实施以来的监测结果表明,我国第一批实施新标准的74个重点城市光化学烟雾污染总体呈加重趋势,2016年O_3日最大8 h平均质量(O_3-8 h)浓度第90百分位数为154μg/m~3,其O_3超标天数比例平均达到8.6%,其中京津冀区域O_3-8 h第90百分位数为172μg/m~3,超过国家二级标准限值,O_3超标天数比例平均达到13.6%,京津冀区域已成为我国光化学烟雾污染最为严重的区域。为有效控制光化学烟雾污染,当前亟需构建我国的光化学烟雾污染监测网络,各地区应因地制宜,科学布设监测点位,拟设点位应涵盖城市主城区的上风向区域、主城区核心区O_3前体物浓度较高的区域、主城区边缘或外围O_3浓度较高区域、主城区下风向区域;监测项目方面应注意同步开展O_3、挥发性有机物(VOCs)和NO_x的监测;监测时段方面应重点关注4—9月我国光化学污染较为严重的时段,确保客观反映污染状况,为有效开展大气光化学烟雾污染防治提供技术支撑。     

中国和美国地面臭氧污染对比分析

利用中国和美国地面臭氧(O_3)监测数据,从国家、区域、城市、站点多个层面对两国O_3污染的时间变化特征和空间分布特征进行了分析。结果表明:从全年角度,中国O_3污染集中在4—9月,2018年延长至3—10月;美国集中在4—8月。1980年以来,美国O_3浓度呈下降趋势;中国O_3浓度在2015—2018年呈上升趋势,与同时期美国O_3平均浓度水平相当,但O_3极值处于美国20世纪80年代污染水平,且中国站点年均O_3超标天数(22～36 d)约为美国站点(2～3 d)的9.2～12.9倍。中国O_3浓度高值区主要分布在京津冀、长三角、珠三角和四川盆地等地区,美国集中在加利福尼亚州(California)。京津冀和长三角地区2017—2018年O_3平均浓度水平高于加利福尼亚州,北京、上海和广州3个城市2015—2018年O_3平均浓度水平低于同时期的圣贝纳蒂诺(San Bernardino)和河滨(Riverside)。     

天津市臭氧污染特征与影响因素分析

2013—2015年,天津市臭氧(O_3)浓度整体呈下降趋势,污染状况略低于京津冀区域的其他城市。O_3浓度春、夏季高,冬季低,高值主要集中在5—9月,浓度从早上06:00开始升高,至中午14:00达到峰值。污染主要集中在中心城区、西部和北部地区,东部、南部和西南部地区污染相对较轻。O_3浓度在温度303 K以上、相对湿度70%以下或西南风为主导时较高。VOCs/NOx比值低于8,O_3的生成处于VOCs控制区。芳香烃类和烯烃类对天津市O_3生成贡献最大,其中,乙烯和甲苯为O_3生成潜势贡献最大的物种,其次为间/对二甲苯、丙烯、邻二甲苯、异戊二烯、反-2-丁烯、乙苯等,通过控制汽车尾气、化工行业及溶剂使用等对O_3生成潜势贡献大的VOCs排放源可有效控制天津市O_3污染。     

京津冀区域臭氧污染趋势及时空分布特征

为研究京津冀区域的臭氧(O_3)污染情况及其时空分布特征,对2013—2015年京津冀区域13个城市80个国家环境空气监测点位的监测数据进行了统计分析。结果表明:2013—2015年,京津冀区域O_3污染状况整体呈加重趋势,其中2014年污染状况最为严重。13个城市中O_3污染最严重的城市为北京和衡水,连续3年均超标,且处于上升态势中。区域内不同城市O_3污染趋势并不相同。京津冀区域O_3浓度变化呈明显的季节变化特征,春末和夏季的O_3污染最严重。O_3-8 h(臭氧日最大8 h均值)年均值的高值区主要分布在北京中北部、承德和衡水等,2013—2015年第90百分位O_3-8 h的高值区均集中分布在北京。O_3的浓度峰值时间要晚于NOx2~5 h。O_3在春、夏季呈单峰分布,白天15:00左右出现最大值,在秋、冬季浓度较低,全天波动不大。     

大连市夏季近地面臭氧污染数值模拟和控制对策研究

通过区域空气质量模型CAMx对大连市2015年8月近地面臭氧(O_3)污染进行模拟,探讨了O_3及其生成前体物(NOx和VOCs)的来源,O_3生成控制区,并根据敏感性分析结果对前体物排放的控制效果进行了定量评估。结果表明:本地NOx排放对大连地区的NOx浓度贡献占90%以上,本地VOCs排放对大连地区的VOCs浓度贡献占80%以上,而本地NOx和VOCs排放对大连地区O_3浓度贡献仅占29%;大连市整体上为VOCs控制区,控制VOCs能有效降低O_3污染,还能有效削减O_3的峰值浓度;通过敏感性分析结果计算得出,削减大连本地工业源VOCs和民用源VOCs能够有效降低大连地区O_3浓度,削减10%的工业源VOCs能使市区O_3平均浓度降低2%左右,削减10%的民用源VOCs能使大连市区平均O_3浓度降低1%左右。建议NOx与VOCs削减比例为1∶2,对大连市O_3和PM2.5污染进行协同控制。     

山东省O3污染概况及预报效果评估

对山东省各市2018—2021年的O₃污染特征进行了分析,并对2021年5—9月O₃污染较重月份空气质量模型的O₃预报结果进行了分析评估。结果表明:山东省2018—2021年O₃-8 h第90百分位数(O₃-8 h-90per)先升高后降低,O₃污染呈现波动变化,污染月主要集中在5—9月,并呈现内陆高、沿海低,中北部高、南部低的空间分布特征。集合预报模式对O₃模拟效果最好,预测结果与O₃监测值的相关性最大、偏差最小,但较难预测出O₃的峰值浓度,易漏报O₃重度污染。WRF-Chem、CMAQ、CAMx、NAQPMS对O₃的模拟效果比集合预报稍差,CMAQ、CAMx存在系统性偏低的情况,但对优级别的模拟效果明显好于其他模式;WRF-Chem、NAQPMS存在系统性偏高的情况,WRF-Chem能较好地模拟出O₃超标日,对中度、重度日的24h级别准确率分别达94.08%、100%,对O₃超标预报尤其是中至重度污染的预测预报有重要指导意义。     

2022年春季南京臭氧污染特征及成因分析

2022年春季,受新一轮新冠疫情影响,长三角各城市采取了一系列管控措施,使得大气污染物排放水平降低。对2022年春季(3—5月)南京及长三角地区的六项污染物尤其是臭氧(O₃)的变化特征进行了分析,从气象因素和O₃前体物方面,同时利用基于观测的模型(OBM)对南京O₃污染变化原因进行了研究,并分析了南京挥发性有机物(VOCs)的关键活性组分和来源。结果表明:2022年春季,南京PM_2.5、PM₁₀、NO₂和CO均值浓度均同比下降,但O₃日最大8 h滑动平均质量浓度(O₃-8 h)同比上升19.8%,O₃-8 h超标时间同比增加9 d;长三角区域O₃-8 h同比上升17.9%,O₃-8 h超标天数为2021年同期的2.5倍。南京O₃浓度上升的原因:一方面是由于不利的气象条件,另一方面是由于南京O₃生成处于VOCs控制区,但氮氧化物(NO_x)降幅大于VOCs降幅,同时结合O₃前体物削减方案的分析结果发现,VOCs和NO_x不当的削减比例会导致O₃浓度不降反升。南京O₃生成的关键VOC活性物种依次为乙醛、丙烯、间/对二甲苯、丙烯醛和乙烯;正定矩阵因子分解(PMF)解析结果显示,机动车尾气是南京城区VOCs的主要来源,其次为液化石油气/天然气使用和石油化工。     

台州市区PM2.5和O3污染特征及相互作用关系

基于2016—2020年台州市区大气污染物监测数据及气象观测资料，分析了台州市区PM_2.5和O₃的污染特征及受气象因素影响情况，并探究了不同季节下的PM_2.5浓度和O₃浓度的相关性及相互作用关系。2016—2020年，台州市区PM_2.5年均浓度和超标天数呈显著下降趋势，O₃-8 h年均浓度和超标天数总体呈上升趋势。PM_2.5浓度在冬季最高，且易发生超标；O₃浓度在春、夏、秋季均较高，且均会发生超标。通过相关性分析可知：PM_2.5浓度与气温、相对湿度、风速、降水量呈负相关，与大气压呈正相关；O₃浓度与气温、风速呈正相关，与相对湿度、降水量呈负相关。不同季节下的PM_2.5浓度与O₃浓度均呈正相关，两者存在协同增长。在春、夏、秋季，二次PM_2.5在总PM_2.5中的占比随着O₃     

宜都市PM2.5与O3季节性分布特征及潜在源区分析

为了解宜都市PM_2.5与O₃的污染特征及潜在来源,利用宜都市2020年3月至2022年2月在线监测数据及气象数据,对宜都市PM_2.5与O₃质量浓度变化特征、气象影响因素及潜在源区进行了分析,结果表明:宜都市PM_2.5质量浓度冬高夏低,日变化呈双峰特征,O₃质量浓度夏高冬低,日变化呈单峰特征。高湿、静稳的气象条件以及较强偏北风作用下的区域污染传输对PM_2.5污染有重要影响,高温以及中湿度对O₃污染过程有重要作用。春、夏、秋季偏南方向气流轨迹占主导,且携带较高的污染物浓度,冬季来自湖北东北及西南方向的气流占比较高且携带的PM_2.5浓度较高;宜都市PM_2.5、O₃的潜在源区具有季节性差异,总体来看,主要分布在河南南部、湖北东部及湖南的北部区域。     

Extreme Nitrogen Oxide and Ozone Concentrations in Athens Atmosphere in Relation to Meteorological Conditions

In the present study, we investigate the variation of NO _x (NO + NO₂) and O₃ concentrations and the relation between the extreme events (episodes) of NO _x and O₃ concentrations and the relevant meteorological conditions in the urban atmosphere of the Athens basin. Hourly data of NO, NO₂ and O₃ concentrations from 10 representative monitoring sites located in the Athens basin were used, covering the 10-year time period from 1994 to 2003. The results of our analysis show that the concentrations of air pollutants differ significantly from one monitoring site to another, due to the location and proximity of each station to the emission sources. For each site, there are also significant differences in NO _x and O₃ concentrations from day to day, as well as from month to month and/or from season to season. The annual and seasonal variations show higher NO values in winter and lower in summer. On the contrary, NO₂ and O₃ values are higher in summer (photochemical production of O₃) and lower in winter. These differences are attributed, to a large extent, to the prevailing synoptic and meteorological conditions, the most important between them being the wind direction and speed as well as the atmospheric pressure. Our analysis of the identified 179 extreme NO _x air pollution events shows that most of them took place under anticyclonic conditions, associated with calm or weak winds (speed <2.5 ms⁻¹) of mostly southern to southwestern directions, as well as with low air temperatures and intense stable surface atmospheric conditions. There exists a significant decreasing tendency in NO _x air pollution episodic events over the 10-year study period, resulting in very few to none events in the period from 2000 to 2003. As far as it concerns the extreme O₃ concentrations, 34 air pollution events were identified, occurring under high air temperatures, variable weak winds and intense solar irradiation. The trends of O₃ concentrations are stronger in suburban sites than in urban ones.     

山西省大气污染特征及对公众健康的空间影响

利用山西省11个地级市大气环境监测站的PM_2.5、PM₁₀和O₃浓度数据,分析了2015—2020年山西省PM_2.5、PM₁₀和O₃浓度时空变化特征,采用空间计量模型和岭回归方法,分析了空气污染对公众健康的空间影响。结果表明:PM_2.5和PM₁₀年均质量浓度总体下降,两者在2017年最高,2020年最低;O₃年均浓度总体增加。在季节尺度上,PM_2.5和PM₁₀质量浓度在冬季的12月和1月最高,夏季的8月最低;O₃浓度在6月最高。空间上,相较2015年,2020年山西省各地级市PM_2.5污染程度均有改善,其中长治改善效果最好;2020年山西各地级市PM₁₀污染兼有加重和减轻的情形,所有地级市PM_2.5和PM₁₀污染水平均超过国家二级污染浓度限值;2020年山西多数地级市O₃浓度升高。山西公众健康水平具有明显的空间离散特征,PM_2.5和PM₁₀浓度的局部空间自相关特征高度一致,呈现"南高北低"的格局,O₃浓度分布呈"南部高,中北部低"的格局。大气环境质量和经济发展水平均对医疗机构诊疗人数和健康体检人数的变化有正向影响,每万人卫生技术人员数量和公共财政支出比例对公众健康均有负向影响,其中经济发展水平和大气环境质量的影响最显著。山西省PM_2.5治理取得一定成效,但大部分城市PM_2.5和PM₁₀达标率较低,O₃浓度有持续升高的趋势,PM₁₀和O₃污染改善缓慢,深度减排仍面临挑战。PM_2.5和PM₁₀是危害山西公众健康的主要大气污染物,未来需要加强PM_2.5、PM₁₀和O₃的精细化管理及协同治理。     

南通市区静态管理期间空气质量分析

对南通市区2022年4月初因疫情防控采取全区域静态管理期间的空气质量进行分析,以气象参数、臭氧前体物VOCs和NO_x作为分析对象。结果表明:此次污染过程的主导因素是高温、强辐射、低湿和偏南风的气象条件。南通市区处于VOCs控制区,高温、强辐射使得VOCs挥发性增强,浓度升高。偏南方向的苏通园区和能达公园VOCs浓度较高且升幅较大,源解析结果表明这2个点位涂料溶剂使用占比升幅更高,既容易受附近石化和储油库影响,也容易受偏南风向的污染输送影响。据初步统计,静态管理期间南通市区停工数量为80%左右,污染期间NO₂浓度高值区主要分布在沿江一带,长江南岸的张家港和常熟地区存在多家高排放企业,在偏南风下,张家港和常熟的污染物极易输送至南通市区。基于空气质量模型WRF-CAMx的O₃和PM_2.5来源解析结果显示,静态管理期间外来输送明显,占比为68.7%~84.7%。污染期间的船舶排放和二次转化贡献也不容忽视。建议南通市应重点加强工业、油气挥发和涂料溶剂源减排,同时加强区域联防联控,以便进一步改善空气质量。     

上海市臭氧污染时空分布及影响因素

分析2006—2016年上海市的监测数据发现,臭氧(O_3)浓度存在逐年上升趋势,污染持续时间有所增加,但除水平风速有下降趋势外,其他相关气象因素的年际变化趋势并不显著。空间分析结果表明,上海市O_3超标主要集中在西南部郊区,但市区O_3超标潜势不容忽视。O_3污染高发季节的污染玫瑰图分析发现,上海市南部地区是影响上海市O_3污染的关键区域;对于NO_2减排的影响分析发现,尽管上海市O_3平均浓度总体处于上升趋势,但在NO_2下降幅度最为明显的内环市区和北部郊区,O_3上升幅度低于NO_2下降幅度较小的内外环区域和西部郊区,表明上海市的O_3污染控制仍需持续推进NOx的减排,并同步推进VOCs的减排。     

辛集市"十三五"期间空气质量特征分析

重点对河北省辛集市"十三五"期间整体空气质量变化情况以及影响辛集市优良天数的2个重要参数O₃和PM_2.5的污染规律进行了分析。结果表明,辛集市"十三五"期间空气质量改善明显,优良天数整体增加,污染天数整体减少。O₃浓度及其作为首要污染物出现的天数整体呈现上升趋势,对综合指数的贡献率逐年增加;O₃污染高发期主要集中在4—9月,高值区域分布差距较大,但市区污染持续突出。PM_2.5浓度逐年下降,以PM_2.5为首要污染物的天数逐年减少;PM_2.5浓度季节变化特征整体呈现"秋冬高、春夏低"的分布特点,空间分布呈"南北高、中间低"的污染特征。     

气质联用法测固定污染源中三氟甲烷、四氟甲烷、六氟乙烷和六氟化硫

建立了固定污染源排气中三氟甲烷、四氟甲烷、六氟乙烷和六氟化硫的采样和气质联用分析方法,检出限分别为0.06、0.15、0.21、0.71 mg/m3,精密度在3.2%以下,相关系数大于0.999 6,并对浙江省内2家典型企业排放的温室气体进行了监测,实际样品监测结果表明,该方法能够满足废气中4种温室气体的监测要求。