铜基CO-SCR脱硝催化剂试验研究

为提高铜基催化剂的CO-SCR脱硝性能,并降低反应温度,以铜为活性组分,铁为助剂,γ-Al_2O_3为催化剂载体,采用等体积浸渍法制备了一系列Cu-Fe/γ-Al_2O_3型CO-SCR脱硝催化剂,考察了活性组分负载量、助剂成分及负载量、催化剂预处理及烟气工况对催化剂活性的影响,并对催化剂进行了XRD、BET、XPS和AES等表征。结果表明,预处理会使催化剂表面的部分Cu~(2+)转变为Cu~+,有利于反应的进行。铜负载量为5%时催化剂的脱硝效率最高,铁的加入可以明显提高铜基催化剂在较低温度下的脱硝效率,5Cu-3Fe/γ-Al_2O_3催化剂表现出最优的脱硝性能,在450℃下脱硝效率达到99.8%。     

Cu-Ag/海泡石催化还原NO的研究

以天然海泡石为原料,对其进行酸改性并与活性氧化铝混合后作为催化剂载体,采用浸渍法制备了用于CO还原NO的Cu-Ag复合金属催化剂.对不同Ag负载量催化剂催化还原NO的活性进行了评价,考察了载体对催化剂催化活性的影响,用BET、XRD、SEM等对催化剂进行了表征.结果表明,当Ag负载量不超过5%时,复合金属催化剂性能好于单一金属催化剂;Ag负载量为2%时催化剂性能最好;采用海泡石-氧化铝混合物为载体的催化剂的孔径分布得到改善,对NO催化还原反应有更高的活性.     

以Cu-ZSM-5为催化剂乙烯选择性催化还原烟气脱硝的试验研究

介绍了采用乙烯作为还原气体、Cu-ZSM-5为催化剂的烟气脱硝工艺流程.首先,研究了催化剂的制备方法,Na-ZSM-5分子筛作为催化剂载体,用浸渍法制成了不同负载量的Cu-ZSM-5分子筛催化剂.其次,研究了培烧条件对催化剂活性的影响,包括反应温度、气体流速以及反应气中O2的浓度等催化还原反应工艺参数.最后,研究了掺杂Ce4+离子对Cu-ZSM-5分子筛的活性影响.     

等离子体耦合Ce改性的复合型催化剂去除氮氧化物研究

为开发一种在大气污染物条件下可以复合催化氮氧化物的自制锯板脉冲放电反应器,同时为进一步制备高性能催化剂研究提供试验依据,采用脉冲放电耦合复合型催化剂对NOx进行去除试验.通过分步浸渍法制备一系列催化剂,研究脉冲放电耦合不同活性组分催化剂的脱硝效果,其中重点研究Fe掺杂及其不同掺杂量下制备的Fe/5A催化剂对NO转化率的影响.此外,进一步对Fe/5A催化剂掺杂适量Ce进行改性,进而制备复合型Ce-Fe/5A催化剂.通过XRD、SEM对催化剂进行相关性能表征.结果表明,Fe/5A催化剂活性在Cu/5 A,Mn/5 A,Cr/5A催化剂中最优,且当Fe掺杂的质量分数为8％时,单组分Fe/5A分子筛活性最好.掺杂一定量Ce后的Ce-Fe/5A催化剂表面更光滑,微孔增多,比表面积增大,被覆盖的不饱和金属配位点更易暴露以增加反应所需的活性点位,进而促进催化反应的有效进行,加强对NOx的脱除.当Ce掺杂的质量分数为3％时,Ce-Fe/5A催化剂对NO转化率效果最佳.由于脉冲放电可以改变催化剂的晶形和结构,因此Ce-Fe/5A催化剂耦合脉冲放电可以显著提高脱硝效率,其中添加还原性气体C2H2后效果更佳,且随着电压的增加,Ce-Fe/5A催化剂脱硝效果整体呈上升趋势.     

活性炭负载TiO2光催化剂的制备及光催化性能的研究

采用溶胶-凝胶法制备了TiO2/活性炭(TiO2/AC)复合光催化剂,并考察载体粒度、浸渍时间、煅烧温度对其光催化降解腐殖酸性能的影响,确定了最佳条件.利用XRD(X射线衍射)、氮吸附等手段对复合催化剂的物理特性进行了表征;探讨了催化剂投加量、重复使用次数等因素对光催化降解腐殖酸反应的影响.结果表明:试验制备的TiO2/AC复合催化剂具有大的比表面积,纳米TiO2晶粒为锐钛矿型且尺寸较小;催化剂投加量为2 g/L、反应3 h,可去除腐殖酸溶液的UV254值96%,具有比简单悬浮体系更高的光催化性能.     

H2O2处理酸性大红废水催化剂的研究

对H2O2多相催化氧化处理酸性大红工艺的催化剂进行了研究，探讨了催化剂的制备条件与催化性能间的关系。结果表明，过渡金属氧化物中CuO有较高的催化活性，Mn、Ni、Zn等金属的氧化物几乎无催化活性；采用沉淀法制备的催化剂的催化活性要比采用浸渍法制备的高。在较佳条件下制备的催化剂对于COD为632．5mg／L的酸性大红废水，在H2O2投加量为5mL／L时，COD去除率大于70％，色度去除率达98％。同时考察了该催化剂的稳定性，试验结果表明，催化剂经过多次使用后仍保持较高的催化活性。此外，该催化剂处理其他染料废水也有很好的效果。     

矾土尾矿载体双活性组分甲苯催化燃烧催化性能研究

利用矾土尾矿制备催化剂载体,采用浸渍法将双活性组分氧化物载于催化剂载体,研究甲苯催化燃烧性能.结果表明,当Cu、Mn物质的量比为1∶2、负载量为14％、焙烧温度为500℃、焙烧2h时CuMn/ZrO2整体催化剂催化活性高,起燃温度为210℃,完全燃烧温度为230℃,有效降低了甲苯催化燃烧的起燃温度和完全燃烧温度.     

猪粪降解液改性沸石、膨润土的制备研究

采用湿法工艺用猪粪降解液对沸石、膨润土进行有机改性,通过单因素法分别改变猪粪降解液的加入量、体系pH值、反应温度和反应时间4个因素,研究其对水样中Cu2+吸附性能的影响.结果表明,当猪粪与钙基膨润土的质量比为1∶1,pH值为9.0,反应温度为60 ℃,搅拌反应时间为2.5 h时,制备的改性膨润土对160 mg*L-1的Cu2+水样中Cu2+的去除率达91.29%;当猪粪与沸石的质量比为1∶2,pH值为7.0,反应温度为60 ℃,搅拌反应时间为2.0 h时,制备的改性沸石对160 mg*L-1的Cu2+水样中Cu2+的去除率达92.01%;在最佳制备条件下,改性沸石与改性膨润土对Cu2+的去除率相差不大.     

低温NH3-SCR脱硝催化剂研究进展

低温NH3-SCR脱除NOx是一种有潜力的烟气脱硝技术.综述了低温NH3-SCR脱硝催化剂的研究现状,重点介绍了锰基催化剂、钒基催化剂,以及其他金属氧化物基催化剂的研究状况,阐述了制备方法、催化剂载体,以及以不同金属改性对催化剂脱硝活性的影响.其中具备高比表面积、良好非晶态结构的低温NH3-SCR催化剂都有良好的低温脱硝活性.以CeO2改性锰(MnOx)基催化剂为例,探讨了低温NH3-SCR脱硝催化剂的脱硝机理.反应气体(NH3、NO和O2)在催化剂表面的吸附在低温NH3-SCR脱除NOx中发挥了重要作用.CeO2改性锰基催化剂催化NH3-SCR反应过程中涉及ER机理和LH机理,并且NH2与气态NO发生反应生成亚硝胺(NH2NO),进一步分解为N2和H2O是关键步骤.就燃煤烟气中水蒸气(H2O)和SO2在低温条件下对低温NH3-SCR脱硝催化剂的失活机制进行了阐述.烟气中的水蒸气与反应气体的竞争性吸附能够导致催化剂脱硝活性的降低.水蒸气(H2O)和SO2共同存在对低温NH3-SCR催化剂脱硝活性的影响表现为两者共同作用.烟气中水和SO2存在时生成的硫酸盐沉积在催化剂表面,并导致催化剂失活.     

Na2Ti6O13纳米带的制备及其光降解活性艳橙染料废水的研究

用微乳法和熔盐法结合制备出了Na2Ti6O13纳米带,并用XRD,SEM对其进行表征;研究了Na2Ti6O13在紫外光下对偶氮染料活性艳橙(X-GN)的降解,并探讨了pH值、催化剂投加量和外加H2O2氧化剂对光催化效率的影响。实验表明,Na2Ti6O13具有很好的光催化性能,30W紫外灯下光催化60min对25mg/LX-GN的降解率最高可达94.1%;反应液pH值过高或过低会影响催化剂活性,最佳pH值为5.7;一定范围内,光催化效率随催化剂投加量的增加而提高,但投加量大于1.0 g/L时,催化效率反而下降;适当投加H2O2能显著提高降解效果。     

同时脱硫脱硝固态反应剂研究进展

针对于干法同时控制热力发电厂NO_x和SO_2的排放,综述了近年来研究较广泛的钙基吸收剂、改性活性炭吸收剂、γ-Al_2O_3吸收-催化剂、天然锰矿石反应剂等几种同时脱硫脱硝固态反应剂的结构特性,以及脱硫脱硝效率。根据这几种固态反应剂的研究现状指出了应更进一步对氮氧化物和硫氧化物在同时脱除时的相互影响进行研究,从而提高同时脱硫脱硝效率。     

Ethanol Steam Reforming in a Microchannel Reactor

The reaction between ethanol and water was studied in the temperature range of 400–600°C at atmospheric pressure over supported catalysts in a microchannel reactor. The supported catalysts prepared by washcoating and impregnation were active in the ethanol steam reforming but differ in their performance. The metal nature, metal loading and type of the carriers markedly influence the catalytic activity and selectivity of the catalysts. Among them Rh-based catalysts exhibited the highest catalytic activity, as compared to Co and Ni-based catalysts. Bimetallic Rh-Ni catalysts exhibit significant improvement in terms of ethanol conversion and hydrogen selectivity and the promoting role of the Ni and CeO₂ addition is discussed. The bimetallic Rh-Ni catalyst promoted by CeO₂ was stable for at least 100 h without any detectable degradation in performance.     

新型类Fenton催化剂表征及其降解染料废水的试验研究

钴基和铜基类Fenton催化剂是近年来的研究热点,对新型类Fenton催化剂进行SEM,EDS,XPS表征,得知催化剂中的金属元素主要为钴和铜。通过单因素分析法,研究影响该催化剂处理甲基橙模拟废水效果的因素。结果表明:该催化剂在pH为3~9的范围内均表现出较好的催化降解能力;当双氧水的添加量达到20 mL/L时,催化降解能力不再增加;催化剂的投加量影响催化降解能力达到最大的时间;此外,双氧水的投加方式影响降解所需的时间而对最终的处理效果影响不大。     

贫燃条件下汽车尾气中NOx催化净化研究进展

汽车尾气排放的NOx(主要是NO)是城市大气的主要污染源之一。本综述了近l0年来贫燃条件下NOx催化转化为N2的催化剂研究进展。这些方法包括HC-SCR、NO直接催化分解、NOx吸附-还原等。讨论了不同催化剂的性能影响因素。新的负载材料MFI、MCM-41、SAPO-34的应用增强了催化剂的性能。双功能催化剂由于两种活性位的协同作用表现出较高的活性和选择性。新的纳米结构概念催化剂NOx吸附还原中发现有广泛应用。介绍了上述催化脱除NOx的各种机理并指出了今后研究的方向。     

铂载钴钼二元硫化物对H_2S电催化活性研究

为考察溶胶凝胶法制备的Co-Mo二元硫化物对H_2S气体的电催化活性,通过循环伏安法和Tafel曲线分析对铂载不同Co、Mo掺杂比的电催化剂进行表征.结果表明,不同阳极电催化剂交换电流密度J_0由大到小依次为,铂载n(Co):n(Mo)=2:3、铂载n(Co):n(Mo)=2:1、铂载n(Co):n(Mo)=1:1和铂,即铂载n(Co):n(Mo)=2:3阳极电催化剂具有较好的活性,这与循环伏安曲线测试结果一致.电解质溶液pH值为6～7时,随着温度的升高铂载n(co):n(Mo)=2:3阳极电催化剂活性呈现上升的趋势.优化后的Co、Mo掺杂原子比约为0.66,此类电催化剂在操作温度80℃下,交换电流密度为1.318mA/cm~2,表观活化焙值为616.6 kJ/mol .研究表明,铂载钴钼二元硫化物适合作为低温H_2S燃料电池阳极电催化剂,其中Co、Mo掺杂比对电催化活性影响较大.     

甲醇对等离子体脱硫脱硝影响的实验研究

应用等离子体耦合催化剂进行烟气同时脱硫脱硝实验,重点分析了甲醇对脱硫脱硝效率的影响,同时研究了反应温度、甲醇浓度等因素的影响。实验结果表明,在V2O5/TiO2催化剂耦合等离子体反应器中,200℃时添加0.4%的甲醇能将NO的氧化效率从38%提高到99%。     

仿酶型Fe_3O_4/焦炭非均相降解P-NP研究

采用原位氧化沉淀法制备出仿酶型Fe_3O_4/焦炭,并将其作为非均相类Fenton催化剂用于对硝基苯酚(P-NP)废水的降解;采用扫描电子显微镜(SEM)、X射线衍射(XRD)和红外光谱(FTIR)对样品进行表征。表征结果表明,Fe_3O_4牢固地负载在焦炭上,并有利于Fe_3O_4的分散及粒径的减小。实验结果表明,催化剂降解P-NP的最佳条件为:催化剂投加量1.2 g/L,[H2O2]=30 mmol/L,p H=3.0,温度30℃,P-NP的去除率达到99%。Fe_3O_4/焦炭结构稳定,可再生使用。     

Cu/γ-Al2O3的制备及对活性艳红X-3B的脱色性能研究

为实现活性染料X-3B废水在常温常压下高效地脱色,以过渡金属为活性组分、活性氧化铝(γ-Al_2O_3)为载体,采用等体积浸渍法制备了一系列M/γ-Al_2O_3(M=Cu2+、Fe3+、Zn2+、Mn2+)负载型催化剂,并考察其对活性艳红X-3B模拟染料废水的脱色性能,同时考察了活性组分、焙烧温度、负载量、催化剂投加量、氧化剂用量及pH值等因素对活性艳红X-3B脱色性能的影响规律。结果表明,常温常压下,以Cu2+为活性组分,焙烧温度为350℃、负载量为4%(质量分数)、氧化剂H_2O_2浓度为58 mmol/L、催化剂投加量为1.2 g/L、pH值为5~7、反应50 min时,催化剂对活性艳红X-3B废水的脱色效果最佳,脱色率可达95%以上。平行试验表明,Cu2+的存在可增加载体表面的吸附中心,H_2O_2可分解产生HO·,当两者共存时,活性艳红X-3B在催化剂表面主要发生化学吸附与催化氧化两种反应过程,且染料在Cu/γ-Al_2O_3上发生的吸附作用明显大于H_2O_2分解产生HO·而引发的催化氧化作用。动力学试验表明,活性艳红X-3B反应过程动力学模型与初始质量浓度有关,大于等于200 mg/L时,符合准一级动力学方程。     

阻挡放电联合金属氧化物催化降解H2S的研究

采用介质阻挡放电联合金属氧化物催化降解气态H2S,考察了单组分及复合金属氧化物催化剂、催化剂与低温等离子体结合方式对H2S及副产物O3去除性能的影响,分析了等离子体联合Mn复合金属氧化物催化降解H2S机理。结果表明,金属负载量相同条件下,电压低于22kV时,Mn复合金属氧化物对H2S的催化活性高于单组分Mn金属氧化物,催化活性及对O3的分解能力从大到小依次为:Ag+Mn、Cu+Mn、Fe+Mn、Mn。当电压为18 kV时,Ag+Mn、Cu+Mn、Fe+Mn复合催化剂分别比单组分Mn催化剂对H2S的去除效率提高了近10%、6%、4%。等离子体后催化区域中Mn催化剂催化氧化H2S的效率明显低于等离子体催化区域。Mn催化剂在等离子体后催化区域中能有效催化分解O3。随着电压的升高,Mn金属氧化物在等离子体后催化区域对H2S催化作用逐渐增强。在电压22 kV时,等离子体联合后催化比单独等离子体作用时,H2S去除效率提高了近11%。     

金属氧化物在脱硫脱氮技术中的应用

许多金属氧化物在烟气脱硫脱氮技术中可用作反应的催化剂或SO2的吸收剂，针对其不同的功能，对国内外开发研究的金属氧化物烟气脱硫脱氮方法进行了分类归纳，并分析了各自的优缺点，指出了Fe2O3,MnO2,CuO等金属氧化物在烟气脱硫脱氮领域中的应用前景和进一步的研究方向。