煤基炭负载K/Ni催化剂脱除NO_x的研究

在N_2/O_2/NO气氛下,利用煤基炭同时作为载体和还原剂,通过固定床反应器进行催化还原脱硝实验。结果表明,负载KNi多组分催化剂煤基炭表现出良好的脱硝效果,在300℃下脱硝效率超过88%,而负载K、Ni单组分煤基炭分别为40%和28%。负载KNi多组分催化剂煤基炭经20%(wt)KOH改性预处理后,表面含氧类官能团含量明显增多,有利于催化剂均匀负载,在250℃时脱硝效率维持56%长达6 h,达到低温条件下稳定脱除NO的目的。     

煤基炭负载单金属催化剂在微波条件下脱硝性能的研究

以褐煤低温热解生产的兰炭为载体,用Na、Ni、Cu、Mn共4种不同的金属硝酸盐为前驱体,采用高效且操作简单的共浸渍法制备出4种负载型催化剂。再使用混合气体模拟烟气,让4种负载型催化剂在微波条件下反应,比较不同负载型催化剂在相同条件下的脱硝完成情况,找出最佳的脱硝催化剂。结果表明,C-4煤基炭在烟气中的脱硝吸附能力最强;在气体总流量为1 400 m L/min,NO浓度为400ppm,O_2含量为5%时,负载1%Na和负载7%Ni单金属脱硝性能较强,分别高达88%和89%。通过元素分析、比表面积与孔径分析和SEM分析,表明Na和Ni金属的加入不仅保持了煤基炭的孔径结构,同时增加了表面活性位点,使之与氮氧化物反应更迅速。     

微波脱硝煤基炭的选择与性能研究

采用微波辐照4种煤基炭进行脱硝性能的研究,从中选取一种最佳。分别考察了250 W微波功率和停留时间2.5 s条件下,4种未活化、硝酸氧化活化和Na OH活化煤基炭对NO的脱除率。考察了功率和停留时间对本实验最佳煤基炭脱硝性能的影响。采用工业分析、元素分析、BET对煤基炭进行了表面结构分析,采用FT-IR,SEM,XRD对微观结构进行了表征,结果表明:二号煤基炭在本实验中展现出最佳的脱硝性能,Na OH活化的煤基炭脱硝率高达98.56%;二号煤基炭的最佳脱硝功率和停留时间为250 W和2.5 s。     

等离子体耦合Ce改性的复合型催化剂去除氮氧化物研究

为开发一种在大气污染物条件下可以复合催化氮氧化物的自制锯板脉冲放电反应器,同时为进一步制备高性能催化剂研究提供试验依据,采用脉冲放电耦合复合型催化剂对NOx进行去除试验.通过分步浸渍法制备一系列催化剂,研究脉冲放电耦合不同活性组分催化剂的脱硝效果,其中重点研究Fe掺杂及其不同掺杂量下制备的Fe/5A催化剂对NO转化率的影响.此外,进一步对Fe/5A催化剂掺杂适量Ce进行改性,进而制备复合型Ce-Fe/5A催化剂.通过XRD、SEM对催化剂进行相关性能表征.结果表明,Fe/5A催化剂活性在Cu/5 A,Mn/5 A,Cr/5A催化剂中最优,且当Fe掺杂的质量分数为8％时,单组分Fe/5A分子筛活性最好.掺杂一定量Ce后的Ce-Fe/5A催化剂表面更光滑,微孔增多,比表面积增大,被覆盖的不饱和金属配位点更易暴露以增加反应所需的活性点位,进而促进催化反应的有效进行,加强对NOx的脱除.当Ce掺杂的质量分数为3％时,Ce-Fe/5A催化剂对NO转化率效果最佳.由于脉冲放电可以改变催化剂的晶形和结构,因此Ce-Fe/5A催化剂耦合脉冲放电可以显著提高脱硝效率,其中添加还原性气体C2H2后效果更佳,且随着电压的增加,Ce-Fe/5A催化剂脱硝效果整体呈上升趋势.     

铜基CO-SCR脱硝催化剂试验研究

为提高铜基催化剂的CO-SCR脱硝性能,并降低反应温度,以铜为活性组分,铁为助剂,γ-Al_2O_3为催化剂载体,采用等体积浸渍法制备了一系列Cu-Fe/γ-Al_2O_3型CO-SCR脱硝催化剂,考察了活性组分负载量、助剂成分及负载量、催化剂预处理及烟气工况对催化剂活性的影响,并对催化剂进行了XRD、BET、XPS和AES等表征。结果表明,预处理会使催化剂表面的部分Cu~(2+)转变为Cu~+,有利于反应的进行。铜负载量为5%时催化剂的脱硝效率最高,铁的加入可以明显提高铜基催化剂在较低温度下的脱硝效率,5Cu-3Fe/γ-Al_2O_3催化剂表现出最优的脱硝性能,在450℃下脱硝效率达到99.8%。     

微波辐照褐煤半焦脱除低浓度NO的研究

选用褐煤半焦在微波辐照条件下脱除低浓度NO,研究了微波功率、空速、停留时间和O2浓度对脱硝率的影响。结果表明,在微波加热条件下,功率越大,褐煤半焦温度越高,脱硝效果越好。在微波功率250 W时(半焦中心温度400℃左右),脱硝率达到92%,空速越小即停留时间越长,越有利于NO的去除,O2的加入有利于促进NO的还原。褐煤半焦的脱硝性能仅次于活性炭,远高于焦炭,证实了选取的褐煤半焦是一种性能优越的微波脱硝材料。     

配方型吸附剂脱硫脱硝的实验研究

通过溶胶-凝胶法制得(V_2O_5-WO_3/TiO_2)SCR催化剂,以质量配比为3 1的活性焦和载银沸石为载体制备负载V_2O_5-WO_3/TiO_2得到活性焦-载银沸石配方型吸附剂,利用X射线光电子能谱仪和X射线多晶衍射仪对SCR催化剂进行表征。在固定床实验系统上进行该配方型吸附剂的脱硫脱硝的实验研究。实验结果表明,SO_2质量浓度为3 428 mg/m3、温度为120℃、O_2体积分数为6%、H_2O体积分数为8%的条件下,脱硫效率达到66.67%;当温度升高时,脱硫效率降低;SO_2质量浓度升高时,SO_2脱除效率呈现先增加后降低的趋势;氧气体积分数对SO_2的脱除有较大影响。NO质量浓度为821 mg/m3、温度为180℃、O_2体积分数为6%、NH_3/NO为1的条件下,NO脱除效率达到53.8%;温度升高,脱硝效率增加;NO的质量浓度对NO脱除效率影响不大;NH_3/NO是影响脱硝的一个重要因素,脱硝效率与其比值呈正相关。     

Fe(Ⅱ)EDTA溶液脱除NO实验研究

在脱硝喷淋系统上研究了各实验条件对Fe(Ⅱ)EDTA络合脱除NO的影响,结果表明:吸收液的酸碱度影响Fe~(2+)/EDTA络合形式,当溶液处于弱酸、弱碱条件下有效脱硝络合形式Fe(Ⅱ)EDTA浓度最高;当配制Fe(Ⅱ)EDTA络合剂时,Fe~(2+)/EDTA摩尔比为3 2时脱硝效率最大,过多的Fe~(2+)或EDTA不利于脱硝;当温度由30℃上升至80℃时脱硝效率下降了36%;在0.05mol/L的Fe(Ⅱ)EDTA的吸收液中加入0.1mol/L的氨水,可实现40%的脱硝率和90%的脱硫率。     

Cr改性ZnO型无钒催化剂对SCR脱硝性能的影响

利用溶胶-凝胶法制备Cr掺杂改性的ZnO作为SCR脱硝催化剂,研究在不同制备条件下,此类催化剂的SCR脱硝性能。结果表明:步骤A在200 W、步骤B在900 W的微波条件下,以PEG6000为表面活性剂,掺1%Cr的Cr_(0.01)-PEG6000_(0.02)/ZnO具有良好的催化脱硝活性,为六方纤锌矿型,比表面积大,NO催化效率可达76.8%。利用XRD、BET、EDS、SEM、NH_3-TPD等实验手段对催化剂表面结构、晶型、成分进行表征,结果显示在表面活性剂PEG6000修饰下,Cr的掺杂能明显提高催化剂的比表面积和吸附能力,能抑制催化剂团聚以及增大催化剂氧空位和表面酸性位。     

废轮胎再燃脱硝试验研究

针对氮氧化物污染气体的脱除和废轮胎的能源资源化利用,对废轮胎胶粉的再燃脱硝特性进行了试验研究.利用模拟烟气在一个两段式管式炉实验台上对基于废轮胎胶粉和不同灰份组成的混合燃料进行了再燃和燃烬脱硝试验.再燃和燃烬温度分别为1 150 ℃和1 250 ℃.结果表明,废轮胎具有优良的再燃脱硝效果,在典型的再燃条件下其脱硝效率和天然气相当,再燃段SR2最佳值在0.9～0.95.当进口NO体积分数从0.05%增加到0.08%时,再燃脱硝的效率增加,但随NO体积分数的增加效率曲线逐渐变得平缓.但当停留时间增加到一定时间后,则脱硝效率均呈现出趋于渐近值的特点.在停留时间大约为0.3 s时可达到最好的脱硝效果.随着SR2的增大,再燃中间产物HCN的生成量逐渐下降,而NH3的生成量在SR2大于0.9后变化不大.当把废轮胎胶粉与布袋除尘器所收集的电厂褐煤灰混合使用时,再燃和燃烬两段脱硝试验的效率高达86%,和同样条件下天然气的混合两段脱硝试验非常接近.通过检测该条件下再燃中间产物HCN/NH3的生成量发现,褐煤灰能有效地控制再燃中间产物HCN/NH3的生成,避免了HCN/NH3在燃烬段的二次氧化.研究表明,废轮胎胶粉是一种非常好的再燃脱硝替代燃料.