配方型吸附剂脱硫脱硝的实验研究

通过溶胶-凝胶法制得(V_2O_5-WO_3/TiO_2)SCR催化剂,以质量配比为3 1的活性焦和载银沸石为载体制备负载V_2O_5-WO_3/TiO_2得到活性焦-载银沸石配方型吸附剂,利用X射线光电子能谱仪和X射线多晶衍射仪对SCR催化剂进行表征。在固定床实验系统上进行该配方型吸附剂的脱硫脱硝的实验研究。实验结果表明,SO_2质量浓度为3 428 mg/m3、温度为120℃、O_2体积分数为6%、H_2O体积分数为8%的条件下,脱硫效率达到66.67%;当温度升高时,脱硫效率降低;SO_2质量浓度升高时,SO_2脱除效率呈现先增加后降低的趋势;氧气体积分数对SO_2的脱除有较大影响。NO质量浓度为821 mg/m3、温度为180℃、O_2体积分数为6%、NH_3/NO为1的条件下,NO脱除效率达到53.8%;温度升高,脱硝效率增加;NO的质量浓度对NO脱除效率影响不大;NH_3/NO是影响脱硝的一个重要因素,脱硝效率与其比值呈正相关。     

氧烛中Co_2O_3对NaClO_3热解的催化特性研究

为探究氧烛成分中的催化剂对其产氧速率与稳定性是否具有影响,以Co_2O_3为研究对象,在其质量分数分别为0%,2%,3%,4%,5%下,将其与NaClO_3进行二元TG-DTG联合热重分析,通过对比各混合物的热解始末温度及其他特征温度,探究了Co_2O_3对NaClO_3热解的催化效果、速率及稳定性的影响。研究结果表明:Co_2O_3对NaClO_3热解的催化效果随其质量分数增加而增强,并在4%时达到最佳;少量Co_2O_3(0%~2%)可使得NaClO_3热解过程出现多阶梯,热解变得不稳定,但适量Co_2O_3(3%~5%)却可在不影响NaClO_3热解稳定性的情况下,使其热解温度区间变宽,热解速率变慢。     

水蒸气对乙烷在金属铁表面还原NO的影响

温度在300~1 100℃时,由程序控温电加热水平陶瓷管反应器在N_2气氛和模拟烟气气氛下,试验研究了水蒸气对乙烷(C_2H_6)在金属铁表面还原NO的影响。在不同温度和模拟烟气中C_2H_6的化学计量比条件下测试了NO的还原效率,讨论了水蒸气对NO还原效率的影响。对反应后铁样品的组分和微观结构变化进行了XRD和SEM分析。结果表明,水蒸气参与了金属铁的氧化反应,而C_2H_6参与了Fe2O3的还原反应,它们的共同作用影响了铁表面的微观结构和组分的变化,从而影响了NO的还原效率。在N_2气氛中,700℃以上时水蒸气降低了C_2H_6还原NO的效率。当C_2H_6的量一定时,随着水蒸气的增加,NO的还原效率有一定的增大。有水蒸气、800℃以下时,不使用C_2H_6时的NO还原效率低于有C_2H_6时,而在800℃以上时高于有C_2H_6时的NO还原效率。在N_2氛围和含有水蒸气条件下,800℃以下时C_2H_6在金属铁表面还原NO的效率要高于相同条件下甲烷(CH4)的效率;800℃以上时C_2H_6/CH4在金属铁表面还原NO的效率的差距逐渐减少。在模拟烟气、800℃以上、富燃料条件下,水蒸气和SO_2对C_2H_6在金属铁表面还原NO的影响较小,可忽略。在模拟烟气(O_2体积分数2.0%、CO_2体积分数16.8%、NO体积分数0.05%、H_2O体积分数7%、SO_2体积分数0.02%、N_2配平)、900℃以上、富燃料条件下,如空气过量系数SR1=0.7时,C_2H_6还原NO的效率超过90%。在富氧条件下,水蒸气使NO的还原效率显著提高,如在模拟烟气(O_2体积分数2.0%、CO_2体积分数16.8%、NO体积分数0.05%、N_2配平)中,当SR1=1.2、1 000℃时,体积分数7%的水蒸气使NO的还原效率增加了27.6%。     

高锰酸钾改性生物炭对U(Ⅵ)的吸附特性

选用农林剩余物加工制得生物炭,用强氧化剂(KMnO_4、H_2O_2、HNO_3)对生物炭进行化学改性,选择最佳改性方法。通过吸附试验得出用0.01 mol/L KMnO_4改性的生物炭除铀效果最佳。采用KMnO_4改性的生物炭对废水中的铀进行吸附,考察吸附剂投加量、溶液pH值、吸附时间、溶液初始质量浓度等因素对U(Ⅵ)去除效果的影响。结果表明,当吸附剂投加量为0.3 g/L、U(Ⅵ)质量浓度为10mg/L、溶液pH=6、温度为25℃、吸附时间为120 min时,改性生物炭对U(Ⅵ)的去除效果最佳,吸附量达到32.57 mg/g,比未改性前提高了67.9%。对改性前后的生物炭进行了SEM、XRD、FTIR表征及表面含氧官能团测定、吸附动力学分析。结果表明,改性生物炭对U(Ⅵ)的吸附过程符合准二级动力学方程及Langmuir等温吸附模型(决定系数R20.99)。这表明对溶液中铀的去除可能是化学沉淀作用的结果,改性后含氧官能团增加,对溶液中铀的去除也可能存在官能团络合作用与表面吸附,使吸附剂化学吸附能力增强,除铀能力提高。     

多酚物质催化Fe3O4/Fenton降解MB的研究

为了探究多酚物质在异相Fenton反应体系中的作用,以商用Fe_3O_4为催化剂,亚甲基蓝(Methylene Blue,MB)为目标污染物,研究了外加邻苯二酚(Catechol)和没食子酸(Gallic Acid,GA)对Fe_3O_4异相Fenton降解MB的影响。考察了多酚浓度、H_2O_2浓度、溶液初始p H值等因素对MB去除的影响,并探究了其降解机理。结果表明,在体系Fe_3O_4质量浓度为1.0 g/L、MB浓度为0.1 mmol/L、H_2O_2浓度为160 mmol/L、初始p H值为7.3的条件下,分别加入0.1 mmol/L的邻苯二酚和0.1 mmol/L的GA,MB的去除率由63%分别增加至79%和90%。多酚的加入不仅能够促进Fe_3O_4对MB的吸附,提高MB在催化剂表面的局部浓度,还能够增强Fe_3O_4对H_2O_2的催化分解能力,产生更多的羟基自由基(·OH),从而促进了MB的去除,同时显著减少了H_2O_2的用量,提高了H_2O_2的利用效率。     

H2O2对含氮消毒副产物二氯乙腈、二溴乙腈去除及影响因素研究

为了解H_2O_2在实际处理饮用水中有机物的效果,研究了过氧化氢(H_2O_2)在常温常压下对氯化消毒副产物二氯乙腈(DCAN)和二溴乙腈(DBAN)去除效果及影响因素的规律,探究了H_2O_2投加量、初始pH值和反应物初始质量浓度对DCAN和DBAN去除效率的影响。结果表明,H_2O_2能较好地氧化降解DCAN和DBAN。当H_2O_2单独去除一种卤乙腈(Haloacetonitriles,HANs)时,加大反应物初始质量浓度促进氧化降解DCAN和DBAN的效果不明显,当反应5 min、反应物初始质量浓度为250μg/L时,DCAN和DBAN的去除率最高;过高或过低的pH值会抑制氧化反应的进行,pH=7. 5时,DCAN和DBAN的去除率达到最大,分别为46. 47%和43. 41%; H_2O_2在一定投加量(15～35 mmol/L)范围内,随H_2O_2浓度增加,DCAN、DBAN的去除率分别呈现先增加后降低和先增加后平缓的趋势,二者的H_2O_2最佳浓度分别为25 mmol/L和30 mmol/L。     

O_3/H_2O_2/Fe~(2+)催化氧化深度处理煤气化废水的研究

采用O_3/H_2O_2/Fe~(2+)均相催化臭氧氧化体系对煤气化废水进行深度处理,并对比了O_3和O_3/H_2O_2氧化体系的氧化效率。考察了连续O_3曝气试验条件下各影响因子对煤气化废水处理效果的影响。结果表明:在各自氧化体系最优条件下,O_3/H_2O_2/Fe~(2+)体系对煤气化废水的氧化效果最佳,其次为O_3/H_2O_2和O_3体系;在反应时间为40min,pH=6.01,O_3、H_2O_2和FeSO4·7H_2O投加量分别为126.2mg/L、57 mg/L和58.26 mg/L条件下,O_3/H_2O_2/Fe~(2+)均相催化臭氧氧化处理煤气化废水后,出水CODCr由126.2 mg/L降到29.1 mg/L,去除率为76.94%,色度、浊度的去除率分别为99.33%、70.64%;废水的BOD5/CODCr由初始0.04提高到0.35,废水的可生化性显著提高。研究表明,O_3/H_2O_2/Fe~(2+)均相催化臭氧氧化体系可以高效地对煤气化废水进行深度处理。     

铜基CO-SCR脱硝催化剂试验研究

为提高铜基催化剂的CO-SCR脱硝性能,并降低反应温度,以铜为活性组分,铁为助剂,γ-Al_2O_3为催化剂载体,采用等体积浸渍法制备了一系列Cu-Fe/γ-Al_2O_3型CO-SCR脱硝催化剂,考察了活性组分负载量、助剂成分及负载量、催化剂预处理及烟气工况对催化剂活性的影响,并对催化剂进行了XRD、BET、XPS和AES等表征。结果表明,预处理会使催化剂表面的部分Cu~(2+)转变为Cu~+,有利于反应的进行。铜负载量为5%时催化剂的脱硝效率最高,铁的加入可以明显提高铜基催化剂在较低温度下的脱硝效率,5Cu-3Fe/γ-Al_2O_3催化剂表现出最优的脱硝性能,在450℃下脱硝效率达到99.8%。     

SO2和H2O对Mn-Ce/TiO2催化剂低温SCR活性的影响

采用溶胶凝胶法制备Mn-Ce/TiO_2低温SCR催化剂并考察其活性,研究了SO_2和H_2O对Mn-Ce/TiO_2低温脱硝催化剂的影响,并运用XRD、BET、SEM和FT-IR对中毒前后的催化剂进行表征。结果表明,催化剂在无SO_2和H_2O条件下具有良好的脱硝性能,在140℃时NO_x去除率达到84%。但若向模拟烟气中加入SO_2和H_2O,则随其体积分数增大对催化剂活性产生明显抑制作用。当H_2O的体积分数为5%、SO_2为700×10-6时,反应4 h后,NO_x去除率降为53%。H_2O对催化剂的抑制作用随H_2O的除去而消除,H_2O主要通过与NO_x的竞争吸附来抑制催化剂的活性。低浓度的SO_2对催化剂活性影响较小,SO_2体积分数为100×10~(-6)时,稳定后NO_x去除率仍能维持在80%以上,但较高体积分数的SO_2引起的催化剂失活不可自行恢复。SO_2毒化作用主要是引起了硫酸铵盐覆盖催化剂的表面活性位,以及造成活性组分MnO_x的晶化,并破坏了MnO_x与TiO_2间的强相互作用。H_2O和SO_2共同存在时,H_2O可以弱化SO_2对催化剂的毒化作用,主要因为H_2O与SO_2的竞争吸附作用而使SO_2对催化剂活性的影响减弱。     

褐煤燃烧阶段烃生成规律研究

为研究煤矿火灾时期烃生成规律,对褐煤进行热重分析和管式炉程序升温实验,得到不同温度下CH_4,C_2H_6,C_3H_8,C_2H_4,C_2H_2及O_2的体积分数。结果表明:褐煤燃烧阶段温度为247~433℃;CH_4体积分数在348℃达到最大值,耗氧量及C_2H_6,C_3H_8,C_2H_4,C_2H_2体积分数在399℃达到最大值;CH_4,C_2H_4,C_3H_8体积分数及耗氧量与温度呈近线性关系;C_2H_6,C_2H_2体积分数与温度呈指数关系;随着温度升高,(C_2H_6+C_3H_8)/(CH_4+C_2H_6+C_3H_8)比值升高,CH_4/(CH_4+C_2H_6+C_3H_8)比值、CH_4/(C_2H_6+C_3H_8)比值均降低,C_2H_6/CH_4,C_2H_2/CH_4和C_3H_8/C_2H_6比值与温度呈指数关系变化,可以作为预测火区燃烧状态判定指标。