溶胶-凝胶法制备稀土Gd掺杂SnO2电催化电极的实验研究

本实验采用溶胶-凝胶法,以无机盐SnCl4·5H2O、Sb2O3、Gd(NO3)3为前驱体,制备稀土(Gd)掺杂Sn、Sb溶胶,以钛电极为基材利用该溶胶制备稀土(Gd)掺杂SnO2涂层电极.优化了溶胶-凝胶法制备稀土Gd掺杂SnO2涂层电极的实验条件,研究了在不同加水量、柠檬酸量、pH值等条件下所制备的电极以苯酚为目标有机物的电化学降解特性,对所获得的电极进行了TOC测试及SEM、XRD和XPS等表征,分析并讨论了稀土掺杂对SnO2电极性能的影响机理.结果表明,溶胶-凝胶法制备稀土掺杂SnO2涂层电极是可行的,稀土Gd的掺杂有利于SnO2电极电催化性能的提高,而且不同的加水量、柠檬酸量、pH值对电极性能有一定的影响.本实验条件下,加水量(水与前驱体总量摩尔比)R为36、柠檬酸加入量(柠檬酸与前驱体总量之摩尔比)N为1.0、溶胶pH值为2时所制备的电极降解效果最好,电极最稳定.所获得的电极为纳米涂层电极,其表面涂层中SnO2、Gd2O3等催化活性物质的含量均较高,对苯酚的降解有较好的效果.     

沉淀剂对稀土Gd掺杂SnO2/Ti涂层阳极性能的影响

实验采用共沉淀法,以无机盐SnC14·5H2O、Sb2O3、Gd(NO3)3为前驱体,制备稀土Gd掺杂SnO2/Ti多组分涂层阳极.研究了用不同沉淀剂制备的电极以苯酚为目标有机物的电化学降解特性,以考察沉淀剂对稀土Gd掺杂SnO2/Ti阳极性能的影响;并对所制备的涂层阳极进行了SEM、XRD、XPS等表征及阳极极化曲线、循环伏安曲线测试,分析并讨论了沉淀剂对稀土Gd掺杂SnO2/Ti阳极性能的影响机理.结果表明,沉淀剂对稀土Gd掺杂SnO2/Ti电极性能有较大的影响,在本实验条件,以氨水为沉淀剂所制备的电极电催化性能较好,稳定性能较高.     

石墨气体扩散电极的制备与性能优化

电极的制备工艺及参数直接影响电极材料的活性。主要考察了C/PTFE质量比、碾压压力、煅烧温度、造孔剂NH4HCO3及稀土掺杂等因素对电极产出H2O2的影响规律。研究结果表明,电极最佳制备条件为:石墨和PTFE质量比为2∶1、石墨、造孔剂和稀土元素质量比为6∶1∶1、碾压压力10 MPa、煅烧温度330℃。在pH=3、电解质Na2SO4浓度为0.05mol/L条件下,电解2 h后,改性电极产生的H2O2从95 mg/L提高到350 mg/L,提高了268.4%。     

沉淀剂对稀土Gd掺杂SnO2/Ti涂层阳极性能的影响

实验采用共沉淀法，以无机盐SnCl₄·5H₂O、Sb₂O₃、Gd(NO₃)₃为前驱体，制备稀土Gd掺杂SnO2/Ti多组分涂层阳极。研究了用不同沉淀剂制备的电极以苯酚为目标有机物的电化学降解特性，以考察沉淀剂对稀土Gd掺杂SnO₂/Ti阳极性能的影响；并对所制备的涂层阳极进行了SEM、XRD、XPS等表征及阳极极化曲线、循环伏安曲线测试，分析并讨论了沉淀剂对稀土Gd掺杂SnO₂/Ti阳极性能的影响机理。结果表明，沉淀剂对稀土Gd掺杂SnO₂/Ti电极性能有较大的影响，在本实验条件，以氨水为沉淀剂所制备的电极电催化性能较好，稳定性能较高。     

钾掺杂对铈锆固溶体催化性能的影响

为研究钾掺杂对铈锆固溶体催化性能的影响,以Ce0.7Zr0.3O2为基体制备了一系列钾掺杂的铈锆固溶体xK-Ce0.7Zr0.3O2(x=0.05、0.10、0.15、0.20、0.25、0.30)催化剂样品,通过程序升温氧化(TPO)过程进行活性评价,并通过XRD、BET、H2-TPR和O2-TPD进行分析表征。结果表明,采用溶胶凝胶法制备的催化剂的催化性能比络合燃烧法所制备的稍好;当钾的掺杂量为0.10≤x≤0.30时,xK-Ce0.7Zr0.3O2催化碳烟颗粒燃烧的活性得到提高,起燃温度和最大燃烧速率温度分别在315℃和375℃附近,明显优于Ce0.7Zr0.3O2;掺杂钾后的催化剂样品均能形成萤石结构,并且随钾掺杂量的增大比表面积减小。     

Ti/Ru/SnO_2+Sb_2O_5电极的制备及其对垃圾渗滤液的电催化氧化

通过实验探究了不同Ru掺杂量对Ti/Ru/SnO_2+Sb2O5电极电化学性能及表面结构的影响。结果表明:Sb含量10%,溶胶涂覆6层,煅烧温度600℃,煅烧时间1 h条件下,Ru掺杂量为10%的涂层电极的加速寿命最长,为50 min;该条件下制备的电极涂层表面金属氧化物SnO_2的特征峰强度较大,峰形窄;涂层表面光滑,无裂缝。同时用Ti/Ru/SnO_2+Sb2O5电极处理垃圾渗滤液MBR出水,Ru掺杂为10%的电极对废水COD去除率最高,为93.33%,电解出水芳香化程度大幅降低,对腐殖质和芳香族化合物的去除效果良好。研究对Ti/Ru/SnO_2+Sb2O5电极在实际工业生产中的应用具有指导意义。     

Eu掺杂ZnO光催化剂降解制药废水

以醋酸锌(Zn(CH3COO)2)和六水合硝酸铕(Eu(NO3)3·6H2O)为主要原料,氢氧化钠(Na OH)为沉淀剂,聚乙二醇(PEG2000)为矿化剂,柠檬酸为p H调节剂,采用水热法制备Eu掺杂Zn O复合纳米棒光催化材料粉体。用制备的粉体对制药废水进行光催化降解实验,并研究了反应温度、反应时间、光照条件和掺杂比对其光催化氧化效果的影响。用XRD、TEM和EDS等测试手段对粉体进行了表征。研究结果表明,水热反应温度为160℃,时间为6 h,制备的3%Eu掺杂Zn O复合纳米棒光催化材料的光催化效果较好,在365 nm的紫外灯照射下150 min后,制药废水的脱色率达38.8%,COD的降解率达57.5%。     

Fe_3O_4/ZrO_2-H_2O_2非均相类Fenton体系对3,4-二氯三氟甲苯的降解

以浸渍法制备的新型纳米Fe3O4/Zr O2为催化剂,3,4-二氯三氟甲苯(3,4-DCBTE)为目标污染物,用Fe3O4/Zr O2-H2O2非均相类Fenton体系对目标污染物进行降解,考察催化剂的催化效果和温度、pH、H2O2投加量和掺杂比等因素对催化剂催化效果的影响。结果表明,以纳米Fe3O4/Zr O2作为催化剂的非均相类Fenton体系对3,4-二氯三氟甲苯的处理效果极佳;随着温度的升高,纳米Fe3O4/Zr O2的催化效果不断提高;当pH降低时,催化剂的催化效果有明显提升,原始pH(pH=5.7)时反应去除效果最佳,去除率可达88.6%;催化剂用量的增加同样可以提高3,4-二氯三氟甲苯的降解效率;催化剂中Fe3O4∶Zr O2的物质的量比为1∶2时效果较其他掺杂比的催化剂效果更好,去除率最终可以达到96.82%;当H2O2投加量增加时,3,4-二氯三氟甲苯的降解效率先提高后降低,投加量为0.3 m L时去除效果最好,几乎可以完全去除目标有机物。以Fe3O4/Zr O2-H2O2非均相类Fenton体系处理3,4-二氯三氟甲苯时,目标污染物的降解符合一级反应动力学。     

稀土Nd改性纳米TiO_2-NTs/SnO_2-Sb电极的制备、结构及性能

采用溶剂热法制备了稀土Nd掺杂TiO_2-NTs/SnO_2-Sb电极,以苯酚作为典型有机物,考察了电极组成、结构与电极电催化效能的关系,实验结果表明,Nd的掺杂量对电极电催化性能有较大的影响,当前驱液中Nd/Sn原子摩尔百分比为3%时,电极的电催化活性最佳,对苯酚浓度及TOC的降解速率较空白电极(Nd0%)提高了60%及52%。利用SEM及XRD分析方法对所制备的电极进行了形貌及晶形结构的表征,并计算了电极表面SnO_2晶胞参数以及平均粒径,结果显示,适量地掺杂Nd元素后,电极表面更加致密,SnO_2平均粒径变小。通过XPS分析电极表面元素组成,并计算电极表面吸附氧含量,结果表明,由于Nd元素的存在,降低了涂层中晶格氧(O_(lat))的含量,减弱了电子的吸引作用,促使了Sn~(4+)周围电子云密度升高,从而电极表面Sn元素特征衍射峰表现为向低结合能方向偏移。与空白电极(Nd0%)相比,改性后的电极(Nd3%)涂层表面Sb含量下降,且吸附氧(O_(ads))含量上升,为空白电极的1.6倍。EPR测试结果进一步证实了改性后电极性能提高的机制,Nd元素的引入,增加了电极涂层表面氧空位的浓度,使得电极涂层表面各元素的化学环境发生改变。掺杂改性后,电极的析氧电位以及产羟基自由基能力均得以提升,从而促使电极催化活性大大增强。     

高比表面CuO/SiO2杂化材料的制备及其催化苯酚降解性能

研究了以聚乙二醇为模板剂、采用正硅酸乙酯(TEOS)为硅源制备掺杂铜的多孔SiO2的方法。开发了一步完成多孔材料制备和掺杂的新工艺。研究了不同的铜元素掺杂量对样品性能的影响。采用低温氮吸附、扫描电镜(SEM)和傅里叶变换红外光谱(FTIR)等方法表征了样品的比表面、孔结构和表面基团等信息。研究了所制备的多孔材料和H2O2共同降解水中苯酚的能力,探索了H2O2用量、初始pH等条件对降解效果的影响,研究发现负载铜的催化剂可以在很宽的pH范围内和H2O2协同使用,这可能是因为铜元素被牢固负载于多孔SiO2上,避免了金属离子在高pH下的沉淀反应。