膜催化处理废气中一氧化氮的性能及机制

以聚砜(PSF)中空纤维膜为载体采用溶胶-凝胶法制备了Fe-TiO_2/PSF中空纤维复合膜催化剂,考察其光催化模拟烟气中NO的脱除性能。实验条件下,紫外光照射时NO去除率可达35%。采用X-射线光电子能谱(XPS)和傅里叶变换红外光谱(FT-IR)表征了Fe-TiO_2/PSF中空纤维复合膜催化剂,结果表明,膜催化反应中存在·OH自由基、NO_3~-等物质。Fe-TiO_2/PSF膜催化处理NO的作用机制为NO经膜孔吸附到催化剂表面,被Fe-TiO_2膜光催化反应产生的自由基团氧化成NO_2及HNO_2,经进一步氧化形成最终产物HNO_3。Fe-TiO_2/PSF膜光催化处理NO气体遵循Langmuir-Hinshelwood动力学模型。     

隔膜电解海水氧化耦合吸收脱硫脱硝净化船舶尾气技术

采用隔膜电解技术对海水进行改性,生成的氧化液和碱性液分别喷淋进入氧化洗涤塔和碱式吸收塔,通过耦合的二段式反应研究脱除模拟船舶尾气中NO与SO_2的性能,实验详细考察了NO与SO_2的气体流量与初始浓度、海水电解时间和氧化液有效氯浓度对SO_2和NO脱除效率的影响。结果表明:隔膜电解海水能够高效地脱除船舶尾气中的SO_2和NO;SO_2脱除效率高,在实验条件范围内几乎不受各因素的影响;NO脱除效率随NO初始浓度、海水电解时间、氧化液有效氯浓度的提升而增大,随SO_2初始浓度、气体流量的提升而减小。当气体流量为1 m~3·h~(-1),初始SO_2、NO浓度分别为600mL·m~(-3)和900 mL·m~(-3),海水电解时间为60 min,氧化液有效氯浓度为540 mg·L~(-1)时,模拟船舶尾气中SO_2和NO的去除效率可以分别达到98.6%和84.4%。     

SO2、NO对汞在湿法电除尘器中脱除的影响

湿法电除尘器(WESP)作为一种控制烟气中超细颗粒物的有效手段被应用于燃煤电厂的超低排放改造中,然而烟气中的Hg~0受电场、水膜、烟气组分等因素的影响在WESP中的协同脱除机理尚不明确。为了深入了解该机理,探讨了WESP电场和水膜对Hg~0的控制机理,并进一步研究了烟气中SO_2、NO对Hg~0在WESP中脱除的影响。结果表明:电场静电作用对烟气中Hg~0脱除贡献较小,O_2电离产物?O对Hg~0的氧化作用是O_2促进Hg~0脱除的主要途径,水蒸气通过电离产生?OH促进Hg~0氧化以及通过黏附作用促进Hg~0脱除;水膜的裹挟作用对WESP系统Hg~0的脱除贡献较小,溶于水中的汞不稳定且容易再释放;SO_2、NO均通过在电场中电离产生?O促进Hg~0氧化脱除,其中,SO_2及其电离产物溶于水膜后可以与Hg~(2+)形成稳定配合物抑制汞的再释放,而NO的电离产物在水膜中对汞再释放的抑制作用较小。     

电解液条件对苯酚降解及羟自由基生成的影响

以钛基Pb O2电极为活性阳极,通过电化学氧化法降解处理苯酚模拟废水,系统考察了羟自由基(·OH)抑制剂、支持电解质、酸碱性等电解液条件对苯酚水溶液COD去除率的影响。同时,以水杨酸(SA)为·OH捕捉剂,通过高效液相色谱分析技术对不同电解液条件下·OH的生成量进行间接检测。结果发现,Pb O2电极上苯酚水溶液的COD去除符合一级反应动力学规律,其表观反应速率常数在分别加入·OH抑制剂Na HCO3、Na2CO3和叔丁醇时显著下降,表明苯酚的电化学氧化降解遵循·OH反应机理;支持电解质对电解液体系中·OH生成量的影响不明显,主要通过在阳极氧化生成的氧化剂参与苯酚的降解,以Na Cl为支持电解质时降解效率最高,其次是Na2SO4,最后为Na NO3;随电解液p H值的增加,苯酚水溶液的COD去除速率不断提高,而·OH的生成量在碱性条件下亦显著增加。     

氧活性粒子氧化NO生成HNO_3

采用强电离介质阻挡放电方法制取高浓度氧活性粒子(O+2、O3)并注入气体外排烟道中,实现O+2、O3氧化NO转化成资源酸(HNO3)的等离子化学反应。描述强电离放电的氧活性粒子产生器,讨论烟道中O+2、O3氧化NO成HNO3等离子体反应机制,分析回收酸液的NO-2、NO-3离子种类及浓度。考察强电离放电等离子体源的输入功率、水体积百分比、气体温度、气体流速对NOx氧化率的影响。氧化率为97.2%的最佳实验条件是:O+2浓度为1.38×1010个/cm3,O3浓度为210 mg/L,烟气温度为65℃,H2O体积浓度为5.6%,停留时间为0.94 s。     

强电离放电模拟烟气脱硫实验

应用强电离放电方法进行烟气脱硫 ,将烟气中大部分O2 、N2 和H2 O等气体分子电离后加工成OH等活性粒子 ,在高温、不加吸收剂的条件下 ,直接将SO2 氧化成H2 SO4。实验中分别研究了烟气在反应室内的停留时间、烟气中含水量和含氧量等因素对脱硫率的影响。实验结果表明 ,烟气在反应室内停留时间为 0 74s ,烟气中含水量和含氧量分别为2 8%和 2 0 8%时 ,SO2 脱除率可达到 10 0 %。     

强电离放电模拟烟气脱硫实验

应用强电离放电方法进行烟气脱硫，将烟气中大部分O2、N2和H2O等气体分子电离后加工成OH等活性粒子，在高温、不加吸收剂的条件下，直接将SO2氧化成H2SO4。实验中分别研究了烟气在反应室内的停留时间、烟气中含水量和含氧量等因素对脱硫率的影响。实验结果表明，烟气在反应室内停留时间为0．74s，烟气中含水量和含氧量分别为2．8％和20．8％时，SO2脱除率可达到100％。     

臭氧定量氧化联合湿法吸收同时脱硫脱硝

采用臭氧定量氧化NO,并结合湿法吸收进行脱硫脱硝实验研究。吸收实验选取3种常见碱性吸收液,采用鼓泡法进行NO_x脱除效果对比,最终选定0.05 mol·L~(-1)的Ca(OH)_2乳浊液为吸收液。考察了NO和NO_2不同配比下的吸收效果,当氧化度为60%(NO_2/NO物质的量比1.3)时,吸收效果最佳。臭氧氧化实验结果表明,O_3/NO物质的量比为0.6时能达到最佳氧化度,碱液吸收NO_x脱除效率能达到76%,SO_2脱除效率达100%。当改进鼓泡方式后,最佳氧化度条件下NO_x脱除效率提高到85%。碱液pH对该法脱硝效率有影响,SO_2的存在对NO_x的脱除有一定促进作用。     

助剂(C_2H_4、NH_3)添加对AC/DC流光放电等离子体脱硝效果的影响

等离子体法脱硝被认为是一种非常环保有效的脱硝技术,为了探究等离子体对NO_x的作用过程,选用AC/DC流光放电等离子体及模拟烟气,考察了烟气流量和NO初始浓度、添加剂的种类与含量以及SO_2对等离子体脱硝的影响。结果表明:NO的脱除过程由氧化过程和还原过程同时作用,在同一功率下,NO_x脱除率随流量的增加而降低,NO初始浓度对NO_x脱除率无直接影响。氨的添加可以促进NO_x的还原脱除,乙烯的添加可以促进NO氧化转化为NO_2。烟气中SO_2存在会导致NO_x脱除效率降低,此时氨助剂的加入可以显著提高NO_x脱除率。当NH3∶SO_2=2∶1时,在15 W下SO_2脱除率可达100%,NO_x脱除率60%。     

高级氧化工艺处理煤化工浓盐水

浓盐水处理是一项世界性难题,采用高级氧化工艺能有效去除废水中难降解有机物,从而提高其可处理性。分别采用臭氧氧化、O3/H2O2、GAC/O3和GAC/O3/H2O2等工艺处理煤化工浓盐水,研究了工艺参数对COD去除的影响,探索了有机物去除机理。研究表明,煤化工浓盐水中易被臭氧氧化的有机物大约占55%。增加臭氧投加量和气体流速能提高有机物去除效率。酸性条件下的COD去除率要高于碱性条件下。臭氧氧化、O3/H2O2、GAC/O3和GAC/O3/H2O2工艺中·OH稳定浓度分为4.1、37.7、5.9和41.3×10-14mol/L。O3与H2O2之间存在明显协同作用,GAC与O3协同产生·OH的作用不明显,但GAC对氧化过程中生成的生物抑制物具有较好的吸附去除作用。GAC、O3和H2O2三者之间的协同作用有助于去除煤化工浓盐水中难降解有机物、提高出水可生化性和降低出水水质毒性。     

NO对厌氧氨氧化反应的影响

通过在厌氧氨氧化塔式生物滤池内通入不同浓度的NO气体,探究NO对厌氧氨氧化反应的影响。当NO进气浓度升高至4 018 mg·m-3,NO-2-N进水浓度降低至20 mg·L~(-1)时,NO-N在电子受体中的比例升高至78.8%,NO去除速率最高达165.8 mg·d-1,证明厌氧氨氧化菌可以利用NO-N为电子受体进行厌氧氨氧化反应脱除NO。在这一过程中,TN去除负荷与不通入NO时相比下降了74.3%,NO-3-N生成∶NH+4-N消耗比从0.26下降至0.13。当NO进气浓度升高至8 036 mg·m-3时,NO对厌氧氨氧化菌产生了抑制,TN去除负荷和NO消耗速率分别下降了47.1%和69.6%,同时NO-2-N在电子受体中的比例升高至56.9%。实验证明,提高NO-2-N进水浓度能降低高浓度NO对厌氧氨氧化菌的抑制性。     

介质阻挡放电协同Ag/Al_2O_3对NO_x脱除的影响

为有效去除发电厂烟气中产生的NOx,利用介质阻挡放电(DBD)产生低温等离子体并结合催化剂Ag/Al2O3进行烟气脱硝实验,研究了在加入乙烯的条件下,平均负载量、催化温度和装置的布置方式对NOx脱除的影响。结果表明,随着负载的增多,NO脱除率呈现先增大后减小的趋势,5种负载量中最佳为1.76%;随着催化温度的升高,NO脱除率同样呈现先增大后减小的趋势,最佳的催化温度为150℃左右;3种不同布置方式对NO和NOx脱除有明显差别,单独催化剂在NO和NOx的脱除率都比较低;单独介质阻挡放电NO脱除率很高,但是NOx很却很低;而两者结合在NO和NOx都达到了很好的效果。     

O3氧化结合化学吸收同时脱硫脱硝的动力学及热力学研究

构建了O3氧化多种污染物的反应机制,并对O3氧化SOx、NOx过程进行动力学模拟,然后利用热力学原理计算出Ca(OH)2和CaCO3湿法烟气同时脱硫脱硝吸收反应达到平衡时SOx和NOx的分压力.结果表明,Ca(OH)2作吸收剂湿法烟气同时脱硫脱硝比CaCO3作吸收剂效果好,而且两者几乎100％地去除烟气中的SOx和NO...     

反应条件对等离子体脱除吸附于Cu-Ce/AC表面NO_x的影响

以放电等离子体协同催化法对吸附在Cu-Ce/AC上的NO_x进行脱除,研究了不同的放电条件和添加水蒸气对脱除NO_x的影响。结果表明,对于同轴圆筒形反应器,催化剂量一定时,放电长度增加,吸附态NO_x去除率先升高后下降;放电电压增大,吸附态NO_x去除率升高,原因在于放电反应区内能量密度和活性粒子分布状态改变。根据NO_x程序升温脱附(TPD),TPD低温位(200℃)的吸附态NO_x更容易被放电等离子体脱除,放电长度和放电电压能够影响不同吸附位上NO_x的去除效率。适宜条件下,吸附态NO_x去除率最高达到93.3%。循环吸附-等离子体脱除NO_x进行10次后,NO_x脱除率在92%以上。在混合气中添加5%水蒸气提高了等离子体对吸附态NO_x的去除率,但导致循环吸附-等离子体脱除NO_x效率下降。原因是H2O与NO_x竞争吸附带来的负面效应大于等离子体中H2O提供自由基与吸附态NO_x反应所带来的正面效应。     

电弧放电产生NOx及其对亚硫酸铵的氧化

将脱硫塔产生的高浓度亚硫酸铵氧化为硫酸铵是氨法脱硫研究的一个难点.利用二氧化氮(NO2)的氧化性,可以有效氧化高浓度的亚硫酸铵.空气中电弧放电可以产生氮氧化物(NOx),本研究采用高频交流电源,不锈钢针-针电极,研究了放电间距、气体流量、湿度和O2含量等参数对产物NOx的浓度和NO2/NOx比值的影响,并对产物气体做了红外分析和光谱分析.实验结果表明,放电间距增大有利于NOx浓度和NO2/NOx的提高,气体流量和湿度的增大使NOx浓度和NO2/NOx降低,O2含量为50％和60％时NO2浓度和NO2/NOx分别达到最大值.产物NOx对亚硫酸铵的氧化速率最高可达0.0264 mol/(L·min).     

O_3氧化-SO_3~(2-)还原燃煤烟气脱硝

燃煤烟气同时脱硫脱硝是燃煤烟气污染治理技术研究与应用的趋势。提出利用臭氧注入到模拟烟气氧化NO生成NO_2,再利用NO_2氧化亚硫酸盐生成硫酸盐,同时NO_2被还原生成N2的工艺方法。研究了沿面放电法产生臭氧、臭氧氧化NO、NO_2在亚硫酸钠溶液中的转化和溶液中SO_2-4生成及影响因素。结果表明,臭氧投加量对NO氧化过程影响较大,当O_3/NO摩尔比为1.1时,烟气中NO脱除率达到90%;亚硫酸钠溶液中NO_2脱除率达到97%,且在吸收液温度小于80℃、pH小于10的条件下,NO_2脱除率基本保持不变;液相亚硫酸钠溶液中NO_2与SO_2-3离子之间氧化还原反应生成SO_2-4离子和N2是NO_2转化的主导反应。     

NaClO_2/尿素复合吸收剂湿法脱除烟气中的SO_2和NO

在自行设计的喷淋塔中对Na ClO_2/尿素复合吸收剂脱除烟气中的SO_2和NO进行了实验研究,实验分析了NaClO_2/尿素复合吸收剂脱除SO_2和NO机理。结果表明:SO_2被吸收液吸收的过程分为2个部分,一部分SO_2溶于水被NaClO_2氧化为SO_2-4,另一部分SO_2溶于水与尿素和氧气反应生成(NH4)2SO_4;难溶于水的NO被Na ClO_2主要氧化为NO-3,进而被尿素吸收,NO被还原为环境友好气体N2。此外,实验主要探索了Na ClO_2浓度、尿素浓度、NO进口浓度、SO_2进口浓度、初始pH值、温度对脱除NO的影响,优化选择最佳工艺条件,Na ClO_2浓度为4 mmol·L~(-1),尿素浓度为0.5 mol·L~(-1),吸收液初始pH值为7.0,温度为50℃时,平均SO_2和NO脱除率分别为100%和95.2%。     

气相介质阻挡放电氧化降解酸性红88的机理

为了有效处理难生物降解的染料废水，采用气相介质阻挡放电产生以羟基自由基为主的氧化性物质，对偶氮染料酸性红88（AR88）进行了氧化降解，并对放电过程中各化学效应对AR88降解的作用机理进行了分析。结果表明，当用相对湿度100％的空气为气源时，放电过程中生成的活性物种如OH·、O，和H2O2是引起放电过程中AR88氧化降解反应的主体，其中OH·在AR88的降解过程中起主要作用，O3参与了对AR88的氧化降解，H2O2对AR88的降解没有明显作用。采用GC／MS分析AR88的主要降解中间产物为萘磺酸、1，2-萘醌、1，2-苯并吡喃酮、萘酚和邻苯二甲酸。通过产物测定和前线电子密度理论，推测了降解途径。     

介质阻挡等离子放电臭氧氧化乙醛废水

对介质阻挡等离子体放电产生臭氧以及臭氧氧化乙醛模拟废水(乙醛水)的过程特性进行了研究。纯氧的介质阻挡等离子放电产生含有一定臭氧浓度的氧气流,含臭氧的氧气流通入模拟乙醛废水中对乙醛进行臭氧氧化。研究发现,乙醛可以被臭氧深度氧化成CO和CO2,CO2的选择性为66%~80%。乙醛去除反应是臭氧浓度的一级反应和乙醛浓度的一级反应。臭氧氧化乙醛的能量效率随能量密度的增加而降低。研究还表明,如能循环使用未能和废水中的乙醛发生反应的臭氧有望降低臭氧处理废水的成本。     

鼓泡反应器中Na_2S对低浓度NO_x的吸收

实验研究了在鼓泡反应器中硫化钠溶液吸收低浓度NO_x的吸收特性,分析了NO_x、O_2、Na_2S和Na OH浓度对吸收过程的影响,以及被吸收NO2的形态。结果显示,Na2S浓度在15.8和47.5 mmol·L~(-1)时,气相中NO2浓度变化对吸收率影响不明显,但在0.30~3.25 mmol·L~(-1)时,NO2浓度变化对吸收率有较大影响。气相中的O2会加速吸收反应,但同时也引起吸收剂的额外消耗。当Na2S溶液中加入Na OH,浓度达到0.1%时,可强化NO_2的吸收。NO_x中NO含量增加会导致吸收率下降,即使有Na OH的条件下,也未观察到NOx氧化度为0.5时NO与NO2的协同吸收效应。Na2S溶液将被吸收的NO2一部分还原为N2,一部分还原为NO-2。