负载型Mn-Ce／TiO2催化剂的制备及其低温脱硝活性

以成型TiO2作为载体，通过浸渍法制备了Mn-Ce／TiO2低温SCR催化剂，并系统研究了制备方法、煅烧条件、活性组分担载量、Mn含量等参数对催化剂催化还原NO性能的影响。结果表明，煅烧温度的升高会促使活性组分结晶度的提高，从而引起催化活性的降低，在500℃和600℃下所得Mn-Ce／TiO2催化剂活性组分为无定型态，表现出较高的脱硝活性。活性组分担载量的增加有利于催化活性的提高。Mn含量对Mn-Ce／TiO2催化剂的活性有较大影响，当Mn／（Mn＋Ce）摩尔比为40％和85％时，催化剂活性最高。     

Fe添加对Mn/γ-Al2O3催化剂低温选择性催化还原NO的性能影响

为考察Fe添加量对锰基催化剂低温选择性催化还原(SCR)烟气中NO的性能,采用湿式浸渍法制备以γ-Al_2O_3为载体,以MnOx、FeOx为活性组分的系列催化剂,通过X射线衍射(XRD)、扫描电镜(SEM)、X射线光电子能谱(XPS)分析等手段对其进行表征。结果表明:Fe的引入对提高催化剂的SCR活性具有明显的促进作用。Fe添加量为0.04 mmol/g时制备的Mn(0.8)-Fe(0.04)/γ-Al_2O_3催化剂脱硝效率在150℃条件下即可以达到93.1%。Fe添加量为0.04mmol/g时催化剂中形成的球状结晶β-MnO_2分散最为均匀,最有利于催化反应的进行。比表面积不是影响催化剂SCR活性的决定性因素。Mn(0.8)-Fe(0.04)/γ-Al_2O_3催化剂孔径分布以2～50nm的中孔为主,活性组分也主要负载到较大的中孔中,有利于催化反应的进行。Fe的加入可以提高催化剂的抗硫性能。     

负载型Mn-Ce/TiO2催化剂的制备及其低温脱硝活性简

以成型TiO₂作为载体，通过浸渍法制备了Mn-Ce/TiO₂低温SCR催化剂，并系统研究了制备方法、煅烧条件、活性组分担载量、Mn含量等参数对催化剂催化还原NO性能的影响。结果表明，煅烧温度的升高会促使活性组分结晶度的提高，从而引起催化活性的降低，在500℃和600℃下所得Mn-Ce/TiO₂催化剂活性组分为无定型态，表现出较高的脱硝活性。活性组分担载量的增加有利于催化活性的提高。Mn含量对Mn-Ce/TiO₂催化剂的活性有较大影响，当Mn/（Mn+Ce）摩尔比为40%和85%时，催化剂活性最高。     

负载型磷酸氧钒低温脱硝催化剂的制备及其抗硫抗水性能

针对目前低温脱硝催化剂抗硫抗水性较差的不足,以TiO_2为载体负载活性组分V_2O_5,利用磷酸调控表面酸性,制备了磷酸氧钒催化剂VPO/TiO_2,并实验研究了SO_2和水蒸气对其脱硝活性的影响。结果表明:控制P与V的摩尔比为1/5,活性组分(VPO)负载量为10%,焙烧温度为400℃时,催化剂脱硝性能最好,180～400℃温度范围内脱硝率高于98%;反应温度为200℃,烟气中SO_2体积分数为200×10~(-6)～800×10~(-6)和水蒸气体积分数为4%时,催化剂的活性无明显下降。添加磷酸能够促使催化剂表面生成VOPO_4、(VO)_2P_2O_7及V~(4+)/V~(5+)氧化还原电对,提高了催化剂的低温脱硝活性。磷酸可增强催化剂的表面酸性,减少了SO_2的表面吸附及其与活性组分的反应。另外,催化剂表面以介孔为主,可提高未被水分子占据的活性位点量,FT-IR图谱显示抗硫抗水测试后的VPO/TiO_2表面未发现有硫酸根生成,VPO/TiO_2表现出较强的抗SO_2和水蒸气毒化的性能。负载型磷酸氧钒催化剂具有较高的脱硝活性和较强的抗硫抗水性能。     

制备方法对Mn-Ce/TiO2催化剂低温选择性催化还原活性的影响

采用溶胶凝胶法、浸渍法以及两者相结合的方法制备了Mn-Ce/TiO2催化剂.运用XRD、BET和SEM等技术对催化剂进行了表征,发现溶胶凝胶法制备的Mn-Ce/TiO2催化剂为锐钛矿结构,具有较大的比表面积,中孔结构丰富,Mn、Ce活性组分在载体表面高度分散或形成了无定形结构.实验研究了催化剂对氨选择性催化还原NO反应的催化性能,结果表明,用溶胶凝胶法制备的Mn-Ce/TiO2催化剂脱硝活性最好,当Mn、Ce负载量为20％,NH3/NO摩尔比为1.1,空速为9 436 h-1,烟气温度为240℃时,NO转化率大于90％.     

SiO_2掺杂对V_2O_5-WO_3/TiO_2脱硝催化性能的影响

采用溶胶凝胶法制备TiO_2-SiO_2载体,浸渍法制备出V_2O_5-WO_3/TiO_2-SiO_2催化剂,利用BET、FESEM、XRD、TGA和激光拉曼对催化剂进行表征,研究催化剂的理化性质。以NH_3为还原剂,考察反应温度、SiO_2掺杂量、焙烧温度、空速和使用时间对SCR催化还原NO的性能影响。结果表明,V_2O_5-WO_3/TiO_2-SiO_2催化剂最佳反应温度在250~350℃。SiO_2掺杂能提高活性组分V_2O_5和WO_3在载体表面的分散性,制备出的催化剂具有更大的比表面积和更宽的温度区间,提高脱硝活性及稳定性。SiO_2掺杂量对催化剂性能影响较大,制备的催化剂中,TiO_2/SiO_2=2显示了最大催化活性,脱硝率均在60%以上,TiO_2/SiO_2=0.5制备的催化剂稳定性最差。焙烧温度对催化剂性能也有影响,焙烧温度在500和600℃时,最低脱硝率为58%和23%,最佳焙烧温度为400℃,脱硝率均在80%以上,具有优越的脱硝性能。实验结果还表明,空速对V_2O_5-WO_3/TiO_2-SiO_2催化剂的影响不大,在20 000 h~(-1)空速下催化剂的使用时间对脱硝率的影响也不大,48 h内能保持在99%左右,非常稳定。     

铁修饰铝柱撑黏土催化剂(Fe/Al-PILC)的制备及其对C_3H_6-SCR活性的影响

制备了铝离子柱撑蒙脱土负载铁离子的催化剂,采用XRD、H_2-TPR、Py-IR、UV-vis光谱、ICP、N_2吸附-脱附等多种分析方法,对催化剂的基础物理化学性质进行了系统地表征。在固定床微反应器内,对丙烯在该催化剂表面选择性还原NO的特性进行了研究,考察了柱撑Al~(3+)与黏土比例以及焙烧温度对催化剂的物化性质以及脱硝效果的影响。结果表明:9Fe/Al-PILC样品具有较高的C_3H_6-SCR脱硝性能,Al~(3+)/蒙脱土的比值对脱硝性能的影响较大,而载体的焙烧温度的影响相对较小;按照Al~(3+)/蒙脱土比值的大小,催化剂活性高低排序为9Fe/Al-PILC-109Fe/Al-PILC-209Fe/Al-PILC-59Fe/蒙脱土9Fe/Al-PILC-40;柱撑离子Al~(3+)使蒙脱土的比表面积急剧增大,催化剂具有微孔和介孔结构,Al~(3+)/蒙脱土比为10 mmol·g~(-1)时载体柱撑效果最佳;在负载铁离子后的Fe/Al-PILC催化剂中,铁氧化物高度分散在载体表面。H_2-TPR表明催化剂的氧化还原性能可影响催化剂的SCR活性。UV-vis结果表明,低聚态Fe_xO_y物种的形成有助于提升催化剂的反应性能。Py-IR实验结果表明,Lewis酸和Br(?)nsted酸均有利于选择性催化还原NO,9Fe/Al-PILC-10催化剂活性最好,与其Bronsted酸含量较多有关。以上结果对于进一步优化柱撑黏土催化剂的合成工艺具有参考价值。     

金属负载型催化剂对烟气脱硫性能的影响

介绍了国内外烟气脱硫催化剂的研究现状,研究了金属氧化物负载型催化剂对烟气脱硫性能的影响。以活性炭(AC)为载体,选用8种不同的金属硝酸盐作为浸渍液,采用等体积浸渍法制备金属氧化物负载型催化剂。以脱硫效果较好的Fe2O3/AC为例,研究了不同焙烧温度、金属负载量以及焙烧时间对催化剂脱硫性能的影响。实验结果表明,Fe2O3/AC催化剂脱硫率随着金属负载量的增加呈递增趋势,最优金属负载量为10.0%(质量分数);脱硫率随着焙烧温度的增加显著提高,最优焙烧温度为350℃;脱硫率随着焙烧时间的增加而提高,最优焙烧时间为3.0h。     

Fe/AC催化湿式过氧化氢氧化处理焦化废水

采用浸渍法制备了负载型Fe/AC催化剂,通过比表面积、热重等方法对其进行了表征,并以焦化废水中的主要污染物苯酚、喹啉、氨氮为研究对象进行催化湿式过氧化氢氧化处理（CWPO）,考察了Fe/AC催化剂的制备条件和CW-PO处理工艺条件对Fe/AC催化剂的稳定性和催化活性的影响。结果表明：催化剂活性组分的负载量、焙烧温度、初...     

炭基磷钨酸催化剂的脱硝性能

以活性炭为载体,采用等体积浸渍法制备了负载型磷钨酸催化剂,并将其应用于NH3-SCR法低温脱硝。研究了磷钨酸(HPW)负载量和焙烧温度对脱硝性能的影响,通过BET、XRD和FT-IR等方法对催化剂进行了表征和机理研究。研究结果表明,HPW与载体活性炭之间存在着键合作用,且其在活性炭上存在的物相状态与负载量有关;研究焙烧温度时发现,负载在活性炭上的HPW随着焙烧温度的升高而逐渐发生分解;在NH3-SCR法脱硝反应中,催化剂的焙烧温度和HPW负载量对催化剂的脱硝性能有很大影响,通过XRD和FT-IR表征发现,活性炭上HPW晶相的出现和HPW的分解均不利于反应的进行。实验得到炭基HPW制备的最佳焙烧温度为400℃,负载量为30%,用于NH3-SCR法脱硝在反应温度为200℃时,NO转化率可达80.8%。     

Ti-Si-O_x脱硝催化剂载体的组分优化及其性能研究

采用挤出成型法制备系列Ti-Si-O_x复合氧化物催化剂载体,研究了Ti-Si-O_x催化剂载体组分配比、酸量、比表面积与脱硝性能和抗压强度的关系。采用XRD、Raman spectra、N_2-BET、Py-IR以及XPS等表征技术对催化剂载体进行表征。结果表明:Ti/Si元素摩尔比为9∶1时Ti_(0.9)Si_(0.1)O_x催化剂载体的轴向抗压强度适中且脱硝催化活性最高;在5 000 h~(-1)空速条件下,催化剂载体最高脱硝活性在400℃时达到99.0%且起燃温度降至260℃;另外,Ti_(0.9)Si_(0.1)O_x催化剂载体的比表面积为75.4 m~2·g~(-1),介孔最可几分布为8.1 nm,轴向抗压强度为1.4 MPa,符合工业应用条件,即Ti-Si-O_x载体具有较好的工业应用前景。     

铁钴共掺杂的Mn-Ce/TiO_2催化剂低温SCR脱硝

采用浸渍法制备了Fe和Co改性的Mn-Ce/TiO_2催化剂,研究了Fe和Co共同掺杂对催化剂脱硝及抗水抗硫性的影响。发现Fe和Co以1∶2摩尔比共同掺杂的催化剂具有最佳的脱硝活性。通过BET、XRD、XPS和FTIR等表征手段对其微观结构和抗毒性机理进行研究,发现Fe和Co的掺杂能明显提高催化剂的比表面积和孔隙率,增强催化剂的氧化还原性能。Fe和Co的引入还能减少硫酸根离子和水分子在催化剂表面的累积,从而增强催化剂的抗水抗硫性能。     

Mn-Ce改性活性焦催化剂低温SCR性能

采用等体积浸渍法制备Mn-Ce/活性焦催化剂,用于烟气的脱硝。研究发现,Mn-Ce负载量为8%的活性焦催化剂具有较好的脱硝性能,在120℃下脱硝效率达87%。通过BET、FTIR及XPS表征发现,活性焦在负载8%Mn-Ce后比表面积、孔容、孔径都有所提高,而且催化剂表面化学性质发生了改变,催化剂的活化中心由官能团转向金属氧化物。     

煤基活性炭表面改性对稀土负载型CeO_2/AC低温脱硝性能的影响

以煤基活性炭(AC)为载体,在不同温度下分别采用空气热氧化和硝酸浸渍对其进行预氧化表面改性处理,然后将稀土金属Ce3+负载在预氧化改性后的活性炭载体上,经煅烧而制得改性Ce O2/AC低温SCR脱硝剂。并采用N2等温吸附脱附测试、X射线光电子能谱等表征手段考察了2种不同预氧化改性方式对基炭孔结构和表面物化性质的影响。同时研究了不同预氧化方式、稀土负载量、煅烧温度对脱硝剂的低温脱硝性能的影响。结果表明:空气热氧化预处理的AC相对于原炭而言,比表面积没有明显损失,且基炭表面官能团得到了明显丰富;而经硝酸氧化的活性炭,比表面积有明显下降。制备Ce O2/AC低温脱硝剂的最佳工艺为:在350?C下,采用空气热氧化预处理,稀土负载量为5%(质量分数),500?C N2保护煅烧温度下,所得到的Ce O2/AC脱硝剂具有最佳低温脱硝活性。该脱硝剂在脱硝温度为150?C即可达到100%的脱硝率。     

钛基催化剂的制备及其催化氧化苯乙烯性能

采用溶胶凝胶法制备负载型催化剂MnOx/TiO2和V2O5/TiO2,对比选择MnOx/TiO2催化剂。考察了锰系催化剂的活性组分负载量、焙烧温度及Ce掺杂量对催化氧化苯乙烯的影响,并结合XRD、BET和SEM表征手段对催化剂进行微观分析。结果表明,MnOx/TiO2对苯乙烯有良好的催化活性,Mn与Ti的摩尔比为0.1,焙烧温度为500℃时,起燃温度T50仅为150℃,当反应温度为254℃时,苯乙烯去除率超过90%。当掺杂Ce后催化剂MnOx-CeO2/TiO2对苯乙烯催化燃烧的起燃温度和完全转化温度均有明显降低,催化剂表面燃烧物颗粒的粒径有所减小,分散均匀,更有利于苯乙烯的催化燃烧处理。     

F掺杂改性及其制备方法优化对V_2O_5-WO_3/TiO_2催化剂低温SCR脱硝性能的影响

为提高SCR脱硝催化剂的低温脱硝性能,采用正交实验的方法制备了一系列氟(F)掺杂V_2O_5-WO_3/TiO_2催化剂,并对其进行活性分析,考察了不同氟元素来源(氟钛酸铵、氟化铵)、不同钒元素(V)前驱体(乙酰丙酮氧钒、偏钒酸铵)、钨元素(W)的不同添加方式(W做助剂、W既做载体又充当助剂)、不同载体制备方式(溶胶凝胶法、浸渍法)对催化剂脱硝性能的影响。结果表明,F掺杂改性显著增强了催化剂在200～350℃温度范围内的脱硝性能,其中以乙酰丙酮氧钒为V前驱体,以氟化铵为F源,W既充当载体又做助剂的方式制备出的F掺杂V_2O_5-WO_3/TiO_2催化剂具有最优的脱硝效果,其在空速为10 000 h-1的情况下,在200～350℃的温度反应区间,活性能稳定维持在98%以上。同时采用XPS、BET、TGA、SEM、XRD、Raman一系列表征手段对催化剂的理化性质进行了分析,表征结果表明F元素掺杂提高了活性组分在载体表面的分散度,同时促使了催化剂表面的电荷发生转移,增强了催化剂表面的氧化还原能力,促进了催化剂表面化学吸附氧的生成,增加了还原态V物种与还原态W物种的数量。     

γ-Al_2O_3负载Ni、Fe催化剂同时脱硫脱硝

采用浸渍法制备了不同负载量的Ni(x)Fe(y)/γ-AL2O3催化剂,通过XRD、H2-TPR、BET和SEM对催化剂进行表征,使用微型催化反应装置考察催化剂在以CO作为还原气时,同时脱硫脱硝的催化活性。结果表明,Ni O和Fe2O3做为活性组分可以很好地分散在γ-Al2O3载体上,并且不破坏其结构;Ni(8)Fe(2)/γ-Al2O3催化剂有最佳的脱硫脱硝活性,脱硫率达到96.55%,脱硝率达到97.92%。     

Fe_2O_3/TiO_2/γ-Al_2O_3催化剂同时脱硫脱硝性能

以溶胶凝胶法制备的15%TiO_2/γ-Al_2O_3为载体,通过浸渍法制备12%Fe_2O_3/15%TiO_2/γ-A_l2O_3催化剂,采用XRD和TPR对催化剂结构和性质进行表征,并考察不同焙烧温度、焙烧时间和载体对催化剂脱硫脱硝性能的影响。结果显示,最佳焙烧条件为500℃下焙烧3 h,12%Fe_2O_3/15%TiO_2/γ-Al_2O_3催化剂达到的最高脱硝脱硫率分别为98.2%和95.4%。     

焙烧条件对CuO/ZSM-5催化剂脱硫脱硝性能的影响

以ZSM-5分子筛为载体,通过浸渍法制备10％ CuO/ZSM-5(金属氧化物质量占载体质量)催化剂,以CH4为还原气,考察不同焙烧温度和焙烧时间对催化剂脱硫脱硝性能的影响.XRD和TPR的表征结果显示,最佳焙烧条件为550℃下焙烧4h,在此焙烧条件下,10％ CuO/ZSM-5催化剂达到的最高脱硝脱硫率分别为90.6％和98.8％.     

以改性TiO_2-SnO_2为载体的SCR脱硝催化剂性能

研究以共沉淀法制备TiO_2-SnO_2复合载体,浸渍负载活性组分CeO_2制成SCR脱硝催化剂。以NH3为还原剂,在适当的模拟烟气的实验条件下,考察了不同载体催化剂在150~400℃内对脱硝性能的影响。实验结果表明,经过改性的TiO_2-SnO_2复合载体改性对催化剂的脱硝性能有较大的影响,SnO_2的加入大大提高了Ce/TiO_2的脱硝效率,并可以在一定程度上抵抗SO2带来的毒害和钝化作用。此外,利用BET、XRD和SEM等表征手段,研究载体改性对催化剂微观结构的影响。表征结果显示,SnO_2的掺杂可在一定程度上促进载体及催化剂比表面积的增加,复合载体TiO_2-SnO_2对于活性组分CeO_2有着更好的分散性,活性组分CeO_2以高度分散的形式存在或呈无定型状态存在于复合载体TiO_2-SnO_2的表面,未出现团聚的现象。