CuO活化过硫酸盐对孔雀石绿的降解

为研究CuO在活化过一硫酸氢盐(PMS)与过二硫酸盐(PS)降解染料时的差异,通过单因素控制实验,探究PMS/PS浓度、CuO投加量、初始pH和氯离子对CuO/PMS和CuO/PS体系降解孔雀石绿染料(MG)的影响。结果表明:常温常压下,在MG初始浓度为10μmol·L~(-1),PMS浓度为250μmol·L~(-1),CuO投加量为200 mg·L~(-1)的条件下,60 min后CuO/PMS体系对MG的降解率为86.73%;当MG初始浓度为10μmol·L~(-1),PS浓度为200μmol·L~(-1),CuO投加量为200 mg·L~(-1)时,60 min后CuO/PS体系对MG的降解率为79.07%,过量的CuO和过低的pH均会降低体系的氧化能力。当MG初始浓度为10μmol·L~(-1),氧化剂浓度为200μmol·L~(-1),CuO投加量为200 mg·L~(-1)时,CuO/PMS体系与CuO/PS体系对MG降解率分别为80.35%和79.07%,降解效果大致相当。在地下水/工业废水中氯离子普遍存在情况下,CuO/PS体系由于不产生硫酸根自由基,则避免了氯代副产物的生成,因而相对硫酸根自由基氧化体系具有一定优势。动力学分析显示,两种体系中MG的降解均遵循一级反应动力学模型。     

紫外活化过硫酸钠降解水中三唑酮的效能

针对常规水处理工艺难以去除原水中低浓度有机氯农药的问题,采用新型高级氧化技术——紫外(UV)活化过硫酸钠(PS)去除水中有机氯农药三唑酮(triadimefon,TDF),分别研究了TDF初始浓度、PS浓度、初始pH、氯离子浓度以及腐殖酸(HA)浓度对TDF降解效果的影响。结果表明:随着TDF浓度的增加,其去除率逐渐降低;PS浓度从100μmol·L~(-1)增到250μmol·L~(-1),TDF去除率可以提高6.83%;初始pH为5时,TDF的去除率最大;氯离子的存在会抑制TDF降解;存在HA时会降低TDF去除效果。当TDF浓度为200μg·L-1、PS投加量为250μmol·L~(-1)、pH为5、温度为(25±2)℃和反应时间为600 s的反应条件下,TDF的去除率达到99.83%。相比于单独采用UV辐照和PS氧化技术,UV/PS技术对TDF的去除率分别提高了64.2%和86.22%。TDF的降解机制是紫外直接光解和以硫酸根自由基(SO4·-)为主的自由基氧化的共同作用。     

高铁酸盐与过硫酸钠联合降解水中滴滴涕和六六六

针对滴滴涕(DDTs)和六六六(HCHs)等有机氯农药(OCPs)难以同步降解的问题,采用高铁酸钾(K_2FeO_4)和过硫酸钠(Na_2S_2O_8)联合降解水溶液中的7种OCPs;分别考察了K_2FeO_4投加量、Na_2S_2O_8投加量和溶液初始pH因素的单独作用及交互作用对OCPs降解率的影响;采用气相色谱-质谱联用仪分析鉴定了降解产物,并探讨了K_2FeO_4/Na_2S_2O_8体系对各OCPs的降解机理。结果表明:K_2FeO_4/Na_2S_2O_8体系处理的OCPs降解率大于K_2FeO_4单独处理下的降解率;碱性环境(pH=9～11)有利于α-HCH和γ-HCH的降解,弱碱性环境(pH=7～9)有利于DDTs的降解,中性环境(pH=7)有利于β-HCH的降解。采用二次多项式和逐步回归法可以较好地拟合和预测OCPs降解率与反应条件的关系,当K_2FeO_4投加量8 g·L~(-1)、Na_2S_2O_8投加量2 g·L~(-1)、pH=11时,总环境风险削减率可达79.16%,与验证实验结果相近。这表明模型具有较好的预测能力。K_2FeO_4/Na_2S_2O_8联合处理对OCPs的降解途径主要为脱氯脱氢,但仍有不完全脱氯产物残留。与K_2FeO_4单独处理相比,K_2FeO_4/Na_2S_2O_8双氧化体系实现了对DDTs和HCHs的高效同步降解。     

紫外-氯顺序灭活地下水源水中真菌的效能

以地下水源水中真菌为研究对象,研究了单独紫外线灭活、单独氯灭活以及紫外线-氯顺序灭活的灭菌效果,同时对单独消毒剂灭活进行了动力学研究,确定了其动力学参数。结果表明:单独紫外线灭活时,在相同紫外剂量(I·t)下,高紫外强度(I)下真菌的灭活效果优于低紫外强度的灭活效果;紫外线灭活符合一级光化学反应,其速率常数k为0.044~0.077 cm2·(m W·s)~(-1)。单独氯灭活时,氯浓度2.0 mg·L~(-1),作用30 min,真菌灭活率达到95%;氯衰减符合一级衰减模型,即氯灭活真菌符合一级动力学反应,其速率常数k为0.056~0.081 L·(mg·s)~(-1)。紫外线-氯顺序灭活时,高紫外剂量-低加氯量可以达到低紫外剂量-高加氯量的灭活效果;真菌完全灭活时,紫外剂量从5 m J·cm~(-2)增加到30 m J·cm~(-2),加氯量可降低1~2 mg·L~(-1),减少了消毒副产物的生成量,降低了生态环境风险;紫外线与氯顺序灭活具有协同效应。     

零价铁耦合芬顿氧化法处理TNT红水

采用零价铁耦合芬顿氧化法处理TNT红水,研究了初始pH、零价铁投加量、过氧化氢(H_2O_2)投加量及温度对红水中总有机碳(TOC)去除效果的影响,同时进行了TOC去除过程中反应动力学的探讨。结果表明,零价铁耦合芬顿氧化体系可有效降解TNT红水中的2,4-二硝基甲苯-3-磺酸钠和2,4-二硝基甲苯-5-磺酸钠。在初始pH为2,温度为20?C的条件下,加入1.5 g·L~(-1)零价铁反应1 h后,再加入100 mL·L~(-1)H_2O_2反应4 h,红水中二硝基甲苯磺酸盐浓度从500 mg·L~(-1)降至0 mg·L~(-1),去除率为100%,TOC浓度从150 mg·L~(-1)降至30 mg·L~(-1),去除率达到80%。反应中TOC的降解过程遵循拟二级反应动力学方程。零价铁耦合芬顿氧化法可以作为TNT红水的有效处理途径。     

O_3/H_2O_2体系降解水中青霉素G的效能及其降解机理

为探讨O_3/H_2O_2体系降解水中青霉素G(PCN)的效能及其降解机理,分别考察了在降解过程中pH、O_3投加量和H_2O_2投加量对PCN和COD去除效果的影响,通过实验数据得出了PCN降解动力学方程;并采用傅里叶红外光谱和液相色谱-质谱联用分析探讨了PCN在O_3氧化过程中的中间产物变化及其降解规律。结果表明:在初始ρ(PCN)为25 mg·L~(-1)、pH=10、O_3投加量为1.48_(g·)L~(-1)、H_2O_2投加量为7.84 mmol·L~(-1)、温度为20℃的条件下,反应10 min后PCN可全部被降解,反应3h后COD的去除率达到71.9%;O_3的反应级数为0.697 3,在降解过程中,O_3初始浓度对反应速率的影响最大;反应活化能为E_a=27.59 kJ·mol~(-1)该反应活化能较低,说明此反应容易发生;经氧化降解后,PCN的抑菌结构被破坏,并且产物中可能含有羧酸类和胺类化合物。以上研究结果对解决水体中PCN污染问题具有参考价值。     

零价铁活化过硫酸钠降解含油废水

将零价铁活化过硫酸钠产生硫酸根自由基的高级氧化技术应用于处理含油废水。研究了过硫酸钠浓度、零价铁投加量、p H值对油降解率的影响,分析了反应过程中S2O2-8和Fe2+的浓度变化。通过投加柠檬酸强化了降解效率,并探讨了油降解的动力学过程。结果表明,零价铁活化产生硫酸根自由基是处理含油废水行之有效的手段。当过硫酸钠浓度119 mg·L~(-1)、Fe0投加量为50 mg·L~(-1)、p H=1.0,反应4 h后油降解率达到79.26%。Fe/Ps体系中,存在不同的主反应过程,其中Fe2+为主要活性物质,其浓度与降解速率正相关。适量投加柠檬酸可以优化控制Fe2+浓度,油降解率可提高20.64%。油降解动力学过程用准一级动力学方程描述。     

铜铈复合氧化物催化降解甲基橙

采用水热法制备的铜铈复合氧化物能够直接催化降解甲基橙,探究了铜铈摩尔比、pH、投加量对催化降解效果的影响。研究发现,pH=3.5、Cu/Ce=1、投加量1.0 g·L~(-1)时,甲基橙的降解效果最佳。在0.5～1.0 g·L~(-1)之间时,随着投加量的增加,甲基橙的脱色速率加快,脱色率也有所增加。随着溶液中的pH逐渐下降,甲基橙脱色率有所增加,pH=3.5时,甲基橙脱色率最高;而进一步降低pH至3.0时,脱色率反而下降,可能是强酸腐蚀了金属氧化物表层,降低了甲基橙的降解效果。甲基橙主要因其被降解而脱色,促使甲基橙脱色的活性物质为·OH,且与体系中的分子氧有关,反应过程消耗一定的H+。     

铁基催化剂催化臭氧深度处理煤化工废水

使用新型铁基催化剂催化臭氧氧化,深度处理煤化工废水的生化出水。通过XRD、FTIR技术分析,确定了催化剂主要成分为FeOOH。考察了pH值、催化剂投加量、臭氧投加量对催化效果的影响,结果表明:当pH为7.0、催化剂量为200g·L~(-1)、臭氧投加量为10.7 mg·min~(-1)时,催化效果显著,COD去除率可达(66.2±1.7)%,而单独臭氧氧化为(47.6±2.6)%;TOC去除率可达(58.4±2.1)%,比单独臭氧氧化的(28.8±1.9)%,提高了近1倍。使用EPR技术直接验证、HCO_3~-为自由基淬灭剂间接验证,均证明羟基自由基是催化效果的主要原因。     

UV/Fenton法处理酸性红B研究

采用UV/Fenton高级氧化技术对酸性红B模拟废水进行处理,当进水浓度为400mg/L时,确定了各影响因素的最佳投加量:H2O2投加量为2 mL/L,Fe2 投加量为0.08g/L,最佳pH值为4;并采用一级动力学公式对酸性红B降解速率进行拟合,研究了反应条件对速率常数的影响.最后通过对单独UV法、单独Fenton法和UV/Fenton法3种处理方法效果的比较,发现UV与Fenton试剂具有协同作用.     

Fe-Mn/γ-Al2O3催化O3-H2O2协同氧化间甲酚

为提高臭氧氧化法对难降解有机污染物的降解效率,采用在催化臭氧氧化体系中引入H_2O_2的方法,建立催化O_3-H_2O_2联合氧化体系,使O_3与H_2O_2在体系中起协同作用。采用等体积浸渍法筛选制备了具有高催化性能的Fe-Mn/γ-Al_2O_3催化剂,应用于O_3/Fe-Mn/γ-Al_2O_3/H_2O_2复合体系协同催化臭氧氧化处理间甲酚模型废水。通过扫描电子显微镜(SEM)、物理吸附、X射线衍射(XRD)、X射线荧光光谱(XRF)、X射线光电子波谱(XPS)对催化剂的物理化学性质进行表征。考察了O_3投加量、H_2O_2投加量、初始pH、空速等因素对Fe-Mn/γ-Al_2O_3催化O_3-H_2O_2氧化间甲酚处理效果的影响,并采用GC-MS和LC-OCD,对Fe-Mn/γ-Al_2O_3催化O_3-H_2O_2氧化间甲酚的中间产物的类型及相对分子质量进行分析。结果表明,当以Fe-Mn/γ-Al_2O_3为催化剂时,协同催化氧化体系的最优处理参数为:间甲酚浓度100 mg·L~(-1),O_3投加量481 mg·L~(-1),反应时间10 min,空速6 h~(-1),H_2O_2投加量211 mg·L~(-1),进水pH 6.7。在此条件下,TOC去除率可达68.37%,间甲酚转化率可达100%。以上研究结果可为2种技术联用降解煤化工废水提供参考。     

O_3/ACF体系降解废水中的三烯丙基异氰脲酸酯

三烯丙基异氰脲酸酯(TAIC)生产废水具有有机物浓度高、难降解的特点,常规的处理方法对其处理效果普遍较差。本研究采用O_3/ACF协同催化氧化技术,以三烯丙基异氰脲酸酯(TAIC)生产废水为研究对象,分析了O_3/ACF催化降解TAIC废水的作用机理,并考察了ACF(活性炭纤维)用量、O_3浓度、pH、TAIC初始浓度及ACF使用次数对处理效果的影响。实验结果表明:通过投加叔丁醇和双氧水的对比分析,验证了反应过程中·OH自由基的存在;在ACF投加量为1.2 g·L~(-1),TAIC初始浓度200 mg·L~(-1),pH 7.0,臭氧浓度2 g·h-1,反应40 min后,TAIC的去除率为93.54%。     

紫外线活化过一硫酸盐工艺对水中苯脲类除草剂Chlortoluron的去除特性研究

为研究紫外线活化过一硫酸盐(UV/PMS)工艺对水中常见苯脲类除草剂绿麦隆(Chlortoluron)的去除特性,对比考察了UV/PMS工艺与单独UV、单独PMS对Chlortoluron的降解效果,系统探讨了降解过程中关键工艺参数如PMS投加量、UV强度、pH和常见水体背景离子(Cl^-、NH⁺₄、HCO^-₃及SO^2-₄)对Chlortoluron降解的影响,并对其相关成本效益进行了衡算分析。结果表明,UV/PMS体系中产生的强氧化性自由基包括SO^-₄·和HO·大大提高了Chlortoluron的去除速率,其降解过程符合拟一级动力学模型且降解速率随PMS投加量和UV强度的增加而增大;碱性pH环境比酸性pH更有利于Chlortoluron的去除;水体背景离子Cl^-和NH⁺₄显著抑制了Chlortoluron的降解,HCO     

非均相催化臭氧化降解水中苯酚动力学

在常温常压下对MgO催化臭氧化降解苯酚的动力学进行了详细研究,考察了MgO加量、臭氧投加量、pH值、苯酚初始浓度和反应温度对催化臭氧化降解苯酚废水的反应速率常数k的影响,分析了多相催化臭氧化的反应活化能,构建了反应动力模型。结果表明,臭氧对苯酚的催化降解遵循表观拟一级反应动力学,且反应速率常数k随着MgO加量(20~80 mg·L~(-1))的增加而增大,在MgO加量为40 mg·L~(-1)时达到0.185 7 min~(-1);随着臭氧加量(0.54~5.5 mg·min~(-1))的增加,k从0.030 49 min~(-1)增大到0.217 77 min~(-1);随着溶液初始pH(1.7~10.15)的升高,k从0.087 75 min~(-1)增加到0.205 49 min~(-1);随着初始苯酚浓度(50~400 mg·L~(-1))的增加,k从0.253 68 min~(-1)降低到0.036 82 min~(-1);随着反应温度(10~50℃)的增加,k从0.120 62 min~(-1)增加到0.466 46 min~(-1)。证明了催化臭氧化降解苯酚的表观反应速率常数分别与催化剂加量、臭氧加量、pH和反应温度成正相关,与苯酚初始浓度则成负相关。反应活化能较低(Ea=2.616 7×104J·mol~(-1)),并且动力学模型计算数值与实际数据吻合良好(平均相对误差为8.9%)。     

Fe~0/GAC-Fenton异相耦合深度处理焦化废水

采用由Fe0/GAC和H_2O_2构建的微电解与Fenton异相耦合降解体系对焦化废水进行深度处理,通过单因素影响实验和正交优化实验,考察了H_2O_2投加量、进水pH、HRT和mFe0/mGAC对处理效果的影响并确定了最佳反应条件。结果表明:随着各工艺参数取值的增大,系统对有机物的去除效率呈先上升后下降或趋于稳定的趋势;各影响因素的主次顺序为:H_2O_2投加量进水pHHRTmFe0/mGAC,H_2O_2投加量和进水pH为显著性影响因素;当H_2O_2投加量为1.2 m L·L~(-1),进水pH=3,HRT=90 min,mFe0/mGAC=3时,系统处理效果最佳,COD由306 mg·L~(-1)降至94 mg·L~(-1),去除率稳定达到69.2%,满足《炼焦化学工艺污染物排放标准》(GB 16171~(-2)012)对现有企业直接排放的要求。     

西北地区地表水处理传统工艺高锰酸钾安全强化预氯化中试研究

为了比较西北地区沉淀与气浮工艺处理地表水效果的异同,并为水厂实际运行提供意见和参考,在中试条件下,以优化高锰酸钾预氧化的方式,降低前加氯的投量,增加助凝剂中高锰酸盐的投量和投加比例,通过系统实验筛选,发现对于混凝沉淀和混凝气浮工艺当PAFC投加量分别为16、9 mg·L~(-1),助凝剂为8、4.5 mg·L~(-1)时,2种工艺出水浊度均能控制在1 NTU左右。对于沉淀和气浮工艺,当PAFC投加量为16 mg·L~(-1),预氯化投氯量为0.4 mg·L~(-1),助凝剂中高锰酸钾比例为1.0%时,对水合三氯乙醛(CH)的形成控制效果最佳且相对比较经济,同时也可以更好地控制其他水质指标。     

微波-Fenton高级氧化工艺降解水中BPA

以提高目标物的降解效果和投加药剂利用率、缩短反应时间及节约处理成本为目的,探讨4种不同光助-Fenton氧化工艺对环境内分泌干扰物双酚A(BPA)的降解效果。以BPA的去除率和反应速率作为评价指标,采用紫外分光光度计、TOC测定仪及分子荧光光度计分别对BPA的去除率、反应体系的矿化度和·OH的生成量进行研究。确定了微波-Fenton氧化工艺降解水中BPA的效果最佳,并深入研究pH值、H_2O_2投加量、n(H_2O_2)/n(Fe2+)、微波反应功率及时间对微波-Fenton氧化工艺的影响。结果表明:pH=3,n(H_2O_2)/n(Fe2+)为20,H_2O_2浓度为2 mmol·L~(~(-1)),反应时间为5 min,反应功率为300 W的条件下,BPA初始浓度为100 mg·L~(~(-1))时其去除率最高达99.67%,矿化度达53%;pH值在2~6范围内对BPA均有降解效果,铁泥量也有一定的减少。为微波-Fenton氧化工艺的实际应用奠定了理论基础,并且提供了技术支持。     

UV-Fenton、Fenton和O_3氧化法处理垃圾渗滤液反渗透膜浓缩液的对比研究

对比分析了UV-Fenton法、Fenton法和O_3氧化法对垃圾渗滤液反渗透膜浓缩液的处理特性。结果表明:UVFenton法最佳反应条件为反应时间120 min,pH为4.0,H_2O_2和Fe(II)的投加量分别为6 000 mg·L~(-1)和3 000 mg·L~(-1);Fenton法最佳反应条件为反应时间90 min,pH为4.0,H_2O_2和Fe(II)的投加量分别为10 000 mg·L~(-1)和4 000 mg·L~(-1);O_3氧化法最佳反应条件为反应时间90 min,pH为8.0,O_3投加量为5 g·L~(-1)。在上述反应条件下,UV-Fenton法、Fenton法和O_3氧化法对垃圾渗滤液反渗透膜浓缩液的COD去除率分别为72%、60%和68%,对TOC和总氮(TN)均有较好的去除效果,但是对NH_4~+-N去除不佳。UV-Fenton法和Fenton法对于总磷(TP)的去除优于O_3氧化法。     

臭氧/活性炭/真空紫外光联用处理甲基肼废水的影响因素

研究比较了臭氧氧化(O3)、臭氧/活性炭氧化(O3/AC)、真空紫外/臭氧(VUV/O3)、真空紫外/臭氧/活性炭氧化(VUV/O3/AC)对甲基肼废水的处理效果,以甲基肼和COD去除率为指标,其中VUV/O3/AC最为有效。考察了活性炭投加量、臭氧投加量、初始pH值和活性炭使用次数等因素的影响。结果表明,反应最佳工艺条件为臭氧投加4.2 mg·min~(-1)、pH值为9.60、活性炭投加量为6 g·L~(-1)。反应60 min,甲基肼去除率可达99.3%,COD去除率可达75.7%。同时,探究了活性炭的重复使用效果,分析了反应过程的中间产物。     

UV/H_2O_2工艺降解典型消炎药布洛芬影响因素和降解机理

布洛芬是一种典型药物和个人护理用品(PPCPs),大量生产和广泛使用给环境带来了一定危害。基于响应面方法,采用UV/H_2O_2工艺降解布洛芬(IB),对降解过程中的影响因素(光强、H_2O_2投加量、初始IB浓度)进行了探讨,构建响应面模型。优化的最佳反应条件为:H_2O_2投加量0.10 mol·L~(-1)、初始IB浓度5.00 mg·L~(-1)、UV光强1 400μW·cm~(-2),预测和实验IB以及反应动力学速率常数接近,说明响应面模型能够有效描述UV/H_2O_2降解反应过程。同时用离子阱质谱仪鉴定出IB羟基加成物、4-乙基苯酚、对异丁基苯甲酸等降解中间产物,其中IB羟基加成物的细胞毒性大于IB本身,最后提出降解机理。本研究为UV/H_2O_2工艺降解典型消炎药类污染物提供技术参考。