北京城市大气甲烷自动连续观测与结果分析

本文提出了自动连续监测北京城市背景下大气温室气体的方法 ,报道了 2 0 0 0年监测得到的CH4 日变化和总的变化趋势。对高密度观测获得的数据分析发现 ,北京大气CH4 的日变化呈现单周期正弦变化 ,平均浓度极大值 1.60 μg/L出现在凌晨 5 :0 0— 6:0 0 ,极低值 1.40 μg/L出现在午后 14:0 0— 15 :0 0 ,其原因很大程度上受制于光化学汇的日变化。通过研究不同季节、不同天气情况下CH4 的日变化规律发现 ,北京显然是CH4 的排放源 ,在强风条件下得到接近华北地区本底值的浓度。日变化季节差异反映了城市背景下大气CH4 的浓度主要受到汇的调制和人类活动的影响。同时 ,虽然北京大气CH4 浓度季变化仍呈双峰模态 ,但冬季峰值明显低于夏季 ,显示北京大气治理取得成效 ,人为源强度变小     

杭州市主要温室气体浓度变化特征

通过在线观测获得2012年杭州市华家池环境空气测点的两种主要温室气体(CH4和CO2)数据,以研究杭州市CO2、CH4的浓度变化规律及源与汇对其的影响。结果表明:(1)2012年,华家池环境空气测点CO2、CH4年日均值分别为835、1.47mg/m3。(2)CH4和CO2呈现较明显的日变化趋势,7:00左右达到最大值,15:00左右达到最小值。(3)CO2月均值较低的月份为7—9月,较高的月份为11—12月;CH4月均值较低的月份为7—8月,较高的月份为10月。CO2浓度在冬季最高,而CH4浓度在秋季最高,两者浓度在夏季均最低。CO2浓度变化主要受光合作用影响,而CH4浓度变化主要受·OH浓度影响,两者均受大气对流作用影响。(4)Spearman相关性分析表明,CO2和CH4浓度变化趋势较一致;CO2与气温具有显著负相关性,与SO2、NO2、PM10具有显著或极显著的相关性;CH4与风速具有负相关性,与PM10具有显著相关性。     

北京西山典型游憩林内PM_(2.5)质量浓度及水溶性离子特征分析

以北京西山森林公园为观测点,运用双通道颗粒物在线监测设备监测PM_(2.5)质量浓度,使用离子色谱仪测定样品中水溶性离子浓度,对北京西山油松林PM_(2.5)质量浓度及水溶性离子特征进行分析。结果表明:PM_(2.5)质量浓度为冬季(121.29±16.78)μg·m~(-3)春季(106.06±12.68)μg·m~(-3)秋季(88.01±17.44)μg·m~(-3)夏季(72.67±12.18)pg·m~(-3);SO-4~(2-)、Na~+、N0_3~-、HC0O~-是PM_(2.5)中最主要的水溶性离子成分,占所测水溶性离子浓度在四季分别为94.99%、72.66%,72.66%、89.52%,PM_(2.5)受SO_4~(2-)、Na~+、N0_3~_、NH_4~+影响较大基本呈正相关关系,SO_4~(2-)、Na~+、N0_3~-、NH_4~+、PM_(2.5)浓度季节变化一致,即在冬季最高,夏季最低春秋次之,且水溶性离子季节差异显著。SO_4~(2-)和N0_3~-、Na~+、NH_4~+的相关性极显著(r=0.85、0.80、0.92),NO_3~-和Na~+、NH_4~+之间关系也较大(r=0.87,0.66),Ca~(2+)和Mg~(2+)相关性极明显(r=0.98),其他水溶性离子间无明显的相关性,固定源和海洋源对水溶性离子贡献程度呈现出季节差异,秋季机动车尾气排放对空气硫和氮污染贡献达最高,春季最低,夏秋季海洋源对Cl~-影响明显。通过对森林植被区PM_(2.5)、水溶性离子特征及关系进行分析,更好地发挥植被的生态效益,提高空气质量。     

百色市右江区大气PM10中水溶性无机离子的化学特征与来源

2010年10月至2011年9月采集百色市右江区大气PM10样品,分析PM10及其水溶性无机离子的化学特征与来源。结果表明:(1)百色市右江区大气PM10为13.89～319.44μg/m3,年均117.48μg/m3,年均值超过《环境空气质量标准》(GB 3095-2012)二级标准(100μg/m3)。百色市右江区大气可吸入颗粒物的污染主要出现在春冬季节。(2)水溶性无机离子浓度年均值依次为SO24->NO3->Cl->NH4+>K+>Na+>Mg2+>F-,SO24-、NO3-和Cl-浓度最高,分别占水溶性无机离子的57.7%、14.9%和14.5%。(3)百色市右江区大气PM10呈较强的酸性,高浓度的SO42-可能是导致百色市右江区大气PM10呈较强酸性的主要原因。(4)PM10的季节变化受气温和风速的影响极显著;气象因素对SO42-、NO3-、F-的影响不显著。(5)主因子分析表明,PM10中水溶性无机离子可能来自3个方面,Cl-和NO3-主要来自于当地低烟卤煤燃烧排放的烟气;Mg2+、K+和Na+主要来自于自然源;F-、SO24-和NH4+主要来自于混合源。     

贵阳市白云区大气PM_(10)和PM_(2.5)污染特征

使用β射线法在线监测仪连续监测了贵阳市白云区PM_(10)和PM_(2.5)浓度,分析了2014年6月1日—12月31日7个月内PM_(10)、PM_(2.5)的浓度水平、时变规律和PM_(2.5)/PM_(10)的变化情况。结果表明,监测时段内PM_(10)和PM_(2.5)的日均浓度平均值分别为76.8μg/m~3和40.0μg/m~3,均达到国家二级标准;浓度超标的天数占总观测天数的5.1%和9.3%,属污染轻微的地区。PM_(2.5)/PM_(10)在25.3%~78.8%之间周期性波动,平均值为52.1%。PM_(10)和PM_(2.5)的浓度变化具有很好的正相关性(r=0.919 8,p0.000 1);日均值在7个月中呈现明显的周期性变化,各月相对稳定,12月的PM_(10)和PM_(2.5)浓度最高且变化最为剧烈,6月最为平缓。PM_(10)和PM_(2.5)浓度小时变化总体上呈双峰型分布,最高值出现在出现在09:00—10:00和19:00—21:00前后,最低值出现在14:00—17:00之间。     

西安采暖期PM2.5及其水溶性无机离子的时段分布特征

为了探讨西安市采暖期大气颗粒物PM2.5及其水溶性无机成分的污染水平,于2010年1月4日—2月1日按一天8个时段(每个时段3 h)连续采集PM2.5样品四周,每周更换一次滤膜。结果显示,西安市采暖期PM2.5的质量浓度时段差异较大,呈现明显的双峰分布特征:21:00—24:00时段(147.516μg/m3)和09:00—12:00时段(141.678μg/m3)。4种被测水溶性无机组分总浓度为39.801μg/m3,占PM2.5总浓度的30.5%。SO24-和NO3-是最主要组分,占到4种无机组分的86.2%。各离子间相关分析显示,Cl-只与NO3-有较强的相关性,表明机动车尾气对Cl-有较大的贡献。SO24-和NO3-时段分布规律较为相似,与PM2.5浓度的时段分布特征相反:在PM2.5污染最轻的15:00—18:00时段,SO24-和NO3-的相对含量达到一天中的最高浓度时段,而在PM2.5双峰时段,它们的含量有所降低。     

大气降水重金属含量特征及来源分析

于2010年1月至12月采集鄱阳湖流域8个县市的大气降水样品,用原子吸收分光光度计测定大气降水中溶解态Pb、Cu、Zn、Cd、Cr、Fe等重金属离子,阐述鄱阳湖流域大气降水中重金属含量及分布特征,并分析各种重金属来源。结果表明,Pb年际平均质量浓度为9.53μg/L,Cu为11.32μg/L,Zn为33.73μg/L,Cd为1.55μg/L,Cr为9.09μg/L,Fe为142.65μg/L。Pb、Cu、Cd、Cr受人为因素影响较大,主要来源于第二产业和第三产业,Zn和Fe受人类影响较小,Zn主要来源为天然源,Fe来源于混合源。     

杭州市区空气污染特征及灰霾成因分析

利用2013年3月1日至2014年2月28日杭州市区4种常见污染物(NO_2、CO、PM_(2.5)和PM_(10))的小时浓度监测数据对杭州市区全年空气污染特征进行分析,并针对2014年1月17至19日的一次灰霾过程进行了污染特征与成因分析。结果表明,杭州市区NO_2质量浓度年均值为51.55μg/m~3,CO为0.87mg/m~3,PM_(2.5)为67.02μg/m~3,PM_(10)为102.06μg/m~3,均表现为冬季浓度高夏季浓度低的特征。4种污染物基本都在每天的9:00—10:00和19:00—20:00出现两个峰值。杭州市区PM_(2.5)主要来自于二次污染物转化,灰霾过程中PM_(2.5)质量浓度最高值接近300μg/m~3。这次灰霾过程的主要潜在源区包括京津地区、山东中部和江苏南部等地区,杭州市区本身气象条件加剧了这次污染的严重程度。     

道路环境黑碳变化特征及影响因素

为了分析道路环境黑碳浓度变化规律及影响因素,在北京APEC会议期间及前后对道路环境黑碳(BC)、NO_x及PM2.5浓度进行测量,同时调查道路车流信息及气象数据,应用相关性分析、多元线性回归模型和排放强度计算等方法分析了机动车限行和气象条件对路边BC浓度的影响。结果显示:监测期间北土城东路路边的BC平均浓度为7.44μg·m~(-3),限行期间10 d的平均浓度为4.43μg·m(-3),非限行期间21天的平均浓度为8.87μg·m(-3),机动车限行期间BC浓度下降50%。道路环境BC浓度高峰值分别出现在06:00—09:00和18:00—21:00,路边BC浓度与NO_x和PM_(2.5)浓度具有正线性相关性。限行期间总车流量下降52%,重型车辆流量变化不大,由于车流量下降和车速升高机动车尾气BC排放强度降低约15%。多元线性回归模型和情景分析结果显示限行期间气象条件和限行措施对BC浓度下降的贡献率分别为56%和30%,非限行期间如果采取限行措施可以使路边BC浓度下降34%。     

不对称街谷内PM_(2.5)浓度垂直分布特征及成因

当前细颗粒物PM2.5已成为城市环境的主要污染物,研究城市不对称街谷内PM2.5浓度的垂直分布特征,对居民日常生活与健康出行有现实意义。实验选取2013年3个不同阶段对高度在1~35 m范围的街谷进行PM2.5浓度监测,同时引用街谷内流场模型与浓度场模型,对PM2.5浓度垂直分布特征及成因进行探究。结果表明,不对称街谷受大气对流、风速、风向影响,街谷内细颗粒物存在不均匀分布特点,在较高侧随着壁面高度的增加PM2.5浓度大体呈"S"型曲线变化。同时在同一阶段监测的4天中街谷内PM2.5浓度分布特征大体一致,而阶段之间差异明显;街谷内PM2.5浓度垂直分布的最高浓度差出现在阶段1,高达75μg/m3,阶段2与阶段3浓度差相对减弱,仅在20~30μg/m3之间。通过阶段2与阶段3对比可知,北京冬季供暖燃煤对大气细颗粒物的贡献较大,导致颗粒物浓度偏高;而非采暖期气温回升,大气对流作用较强,有助于大气颗粒物扩散,因而街谷内PM2.5污染程度相对较低。     

珠三角城市近地面臭氧污染分布特征及变化趋势

利用2013—2017年珠三角城市空气质量监测站的大气常规污染物逐时监测数据,探究珠三角区域臭氧(O3)污染年际变化、季节变化、日变化特征。结果表明,珠三角O3浓度秋季高冬春低,在一年之内呈现2月、5月、9—11月从低到高3个峰值;在一天之内呈现昼高夜低的单峰结构,峰值大多出现在午后15:00时。珠三角中部城市超标天数较多,沿海城市超标天数较少,大部分城市每年O3超标天数逐渐增多。O3月变化和日变化与NO2呈现负相关。总体而言,NO2平均浓度越高的城市,O3昼夜爬升值越高。     

南昌市秋季大气PM_(2.5)浓度及化学组分特征分析

2013年秋季在南昌市6个空气自动站点连续采集了10d的大气PM2.5样品,对采集的样品进行无机元素、有机碳、元素碳和水溶性离子等组分的分析。结果表明,监测期间南昌市PM2.5均值都低于《环境空气质量标准》(GB 3095—2012)二级标准限值(75μg/m3)。南昌市大气PM2.5主要组成元素为S、Si、Ca、Al、Fe、Na和Mg,说明城市扬尘、建筑水泥尘和燃煤尘等源类贡献率高;SO2-4、NO-3和NH+4是最主要的水溶性离子,NO-3与SO2-4浓度比为0.63,说明相比于固定源,以机动车排放为代表的流动源对南昌市大气PM2.5浓度影响更大;有机碳/元素碳(质量比)为2.9,说明南昌市有显著的二次有机碳生成。     

一次光化学污染过程中O3和NOx的垂直梯度观测研究

为了研究2008年北京奥运会前期污染物浓度变化特征,对北京气象塔3层高度上的大气污染物（NO2和O3）进行加强观测,分析其变化特征。观测结果表明,由于北京奥运会前期采取了严格的空气质量控制措施,NO2浓度相对车辆限行前下降了45.3%,且随着高度递增逐渐降低;O3浓度最大值和日均值有所降低,其最大值出现时间较10年前提前了12 h,且有4 h左右处于相对平稳状态。O3浓度峰值主要是受NO2的控制,O3浓度峰值出现时间提前反映出北京大气氧化效率不断提高。对于观测期间出现光化学污染事件,利用同期气象资料和大气污染监测数据分析,发现造成这次大气污染的主要原因是气象因子：地面多处于弱高压场控制中,大气层结稳定,风力较弱（小于2 m/s）,并伴随着连续高温、强辐射和低湿。     

成都市夏季大气挥发性有机物污染及其对二次有机气溶胶生成的贡献

于2014年7月8日至8月13日在成都市城区和工业区选取两个点位开展挥发性有机物(VOCs)样品采集工作,分析结果显示,成都市夏季城区大气中VOCs质量浓度在34.1~458.8μg/m3,平均值为(137.3±91.8)μg/m3;工业区大气中VOCs质量浓度在26.7~474.9μg/m3,平均值为(135.9±103.5)μg/m3。早高峰时段(7:00~10:00)两个点位VOCs的浓度水平均高于其他时段,说明VOCs浓度受机动车排放的影响较为明显。用·OH消耗速率和臭氧生成潜势评估VOCs大气化学反应活性,结果显示,芳香烃和烯烃是影响大气化学反应活性的关键组分。城区和工业区的二次有机气溶胶(SOA)的生成潜势分别为4.859、4.559μg/m3,芳香烃不仅是臭氧生成潜势的关键活性组分,同时也是SOA的重要前体物。     

二氧化氯应用于二次供水安全消毒的静态研究

采用二氧化氯（ClO2）作为二次供水的消毒剂进行静态实验研究，考察了ClO2投加量、氨氮与CODMn浓度及pH对ClO2衰减及消毒副产物氯酸盐（ClO3^-）和亚氯酸盐（ClO2）的生成影响，并建立了ClO3-和ClO2生成浓度的经验预测模型。结果表明：前4h内，随着消毒剂初始投加浓度提高，ClO2的衰减速率增加，4h后降解则较缓慢。ClO2加入水中，立即有ClO3^-与ClO2^-生成，4h后基本达到稳定，且随着药剂投加量的增加，ClO3^-和ClO2-的生成量逐渐增大。氨氮、CODMn及pH的升高，可加速ClO2的衰减，同时可促进ClO3^-和ClO2-的生成。其中，氨氮浓度从0．085mg／L升高到0．585mg／LClO3^-与ClO2-的生成浓度分别增加了6．49μg／L和8．32μg／L；CODMn从1．13mg／L升高到3．13mg／L，ClO3^-与ClO2-的生成浓度分别增加了13．75μg／L和9．23μg／L；pH从6．49升高到8．45，ClO3^-与ClO2-的生成浓度分别增加了13．28μg／L和10．01μg／L。     

天津市不同功能区大气挥发性有机物污染特征及来源分析

利用天津市某交通居民混合区(以下简称混合区)和某废旧机电拆解加工工业区(以下简称工业区)的大气挥发性有机物(VOCs)在线监测数据,分析了天津市不同功能区大气VOCs的浓度水平、组成特征、季节变化和污染来源。结果表明,混合区监测的烷烃、不饱和脂肪烃和芳香烃3类VOCs的质量浓度分别为48.26、15.34、34.45μg/m3,总VOCs质量浓度为98.05μg/m3;工业区监测的烷烃、不饱和脂肪烃、芳香烃、卤代烷烃、卤代烯烃和卤代芳香烃6类VOCs的质量浓度分别为18.79、10.76、9.41、43.24、12.86、2.16μg/m3,总VOCs质量浓度为97.22μg/m3。混合区和工业区的大气VOCs浓度均为夏季最高,但混合区秋季次高,冬季最低,而工业区冬季次高,春季最低。混合区VOCs主要来源于机动车尾气排放和化石燃料的燃烧;工业区VOCs主要来源于有机溶剂和氟利昂等制冷剂、发泡剂的挥发。     

生活垃圾焚烧厂周边铅的分布规律研究与影响评估

生活垃圾焚烧厂排放烟气中含有铅等污染物,经过大气扩散后通过沉降作用在土壤累积。以上海某生活垃圾焚烧厂作为研究对象,采用AERMOD模型探讨烟气中的铅在大气中的扩散分布规律,采用沉积模型研究铅的土壤沉积规律,并通过IEUBK模型评估了垃圾焚烧厂对周围儿童最大可产生的血铅浓度几何均数值。结果表明,生活垃圾焚烧厂排放烟气中铅的落地质量浓度最大值位于排放源的东南方向,距离排放源1 338m处,为0.017μg/m~3,远低于《环境空气质量标准》(GB 3095—2012)中的限值0.5μg/m~3。使用IEUBK模拟得到此暴露场景对周边儿童产生的血铅质量浓度几何均数值为6.63μg/L,低于开始产生不良影响的风险阈值100μg/L。进一步结合土壤污染累积模型计算得到,当生活垃圾焚烧厂运行30a时,对周边土壤的最大铅累积量为7.6μg/kg,远小于《土壤环境质量建设用地土壤污染风险管控标准(试行)》(GB 36600—2018)筛选值800mg/kg。将土壤铅暴露纳入评价范围后,儿童体内的血铅质量浓度几何均数值仍为6.63μg/L。     

东部沿海城市与西部半干旱地区近地层臭氧浓度观测研究

利用东部沿海城市天津大气边界层观测站(以下简称天津站)和西部兰州大学半干旱气候与环境观测站(SACOL)一年的臭氧和NOx体积浓度观测资料,对比分析了两观测站点近地层臭氧浓度的逐月变化、频率分布、日变化特征以及与NOx之间的相关关系.结果表明,两观测站点臭氧浓度月均值变化呈现出很好的一致性,均在4-7月出现高值,12月至次年2月出现低值,SACOL臭氧浓度月均值的最大值和最小值出现时间要比天津站推迟一个月.天津站臭氧体积浓度主要分布在10～50μL/m3,SACOL则集中在10～70 μL/m3,春、夏季两观测站点臭氧体积浓度低于10 μL/m3的频率均很小,秋、冬季两观测站点臭氧浓度频率分布特征类似.两观测站点臭氧浓度日变化在4个季节均呈现典型的单峰型分布,SACOL臭氧浓度日最大值出现时刻要比天津站晚2h.两观测站点臭氧浓度与NOx、NO2、NO的浓度之间均呈显著的负相关关系.天津站与臭氧浓度的相关性最强的为NO,而SACOL则是NOx.     

天津市PM 2.5水溶性无机离子污染特征与来源分析

比较了天津市雾霾天和非雾霾天PM_(2.5)中水溶性无机离子(SO_4~(2-)、NO_3~-、Cl~-、NH_4~+、Ca~(2+)、Na~+、Mg~(2+)、K~+)的污染特征,并对其来源进行分析。结果表明:(1)非雾霾天PM_(2.5)日均质量浓度为35～60μg/m~3,均值为43μg/m~3,雾霾天PM_(2.5)日均质量浓度为120～332μg/m~3,均值为242μg/m~3;雾霾天水溶性无机离子浓度均高于非雾霾天。(2)非雾霾天SO_4~(2-)主要来自大气中燃煤源的SO_2二次转化,NO_3~-主要来自一次污染源,雾霾天SO_4~(2-)、NO_3~-主要来自大气中燃煤源的SO_2、NO_2二次转化;非雾霾天NH_4~+主要以(NH_4)_2SO_4和NH_4NO_3的形式存在,雾霾天NH_4~+主要以NH_4NO_3和NH_4HSO_4的形式存在;Na~+、K~+、Cl~-除了海盐来源外,煤和生物质的燃烧及其二次转化是主要贡献源;Ca~(2+)和Mg~(2+)主要来自建筑扬尘源和土壤扬尘源。(3)风速和相对湿度是雾霾天SO_4~(2-)、NO_3~-、NH_4~+浓度变化的重要原因。     

兰州市PM_(10)输送途径与源区贡献的四季差异分析

利用混合单粒子拉格朗日综合轨迹(HYSPLIT)模式对兰州市近16年逐日72h后向气流按季节聚类,结合PM_(10)浓度数据,分析气流来源与该市PM_(10)的关系,使用潜在源贡献因子(PSCF)法和浓度权重轨迹(CWT)法,探讨该市PM_(10)的潜在源区季节分布及其贡献特征。结果表明:总体而言,兰州市气流来源四季变化明显,不同来源气流对该市PM_(10)的贡献具有一定差异。潜在源区有明显的季节和空间变化。春季潜在源区主要分布在内蒙古西部、甘肃河西走廊、新疆东南部等地区,其中内蒙古西部、甘肃河西走廊地区对兰州市PM_(10)质量浓度贡献在125μg/m~3以上,新疆东南部地区贡献达到150μg/m~3。夏季四川北部、陕西中西部地区对PM_(10)质量浓度贡献在75μg/m~3以上。秋季潜在源区主要分布在青海北部、新疆东南部等地区,其中青海北部对兰州市PM_(10)质量浓度贡献在125μg/m~3以上,新疆东南部地区贡献在150μg/m~3以上。冬季潜在源区主要分布在青海北部、新疆东南部地区;其中青海北部地区贡献在150μg/m~3以上,新疆东南部地区贡献在175μg/m~3以上。