阴极氧还原产电生物可渗透反应栅的研究Ⅰ.不锈钢毛电极模拟反应器

提出利用阴极氧还原和阳极微生物产电作用的产电生物可渗透反应栅（CORE-PRB）方法用于被有机物污染的地下水的修复,并以不锈钢毛为电极建立模拟反应装置验证了CORE-PRB的技术概念。实验中考察了分别以蔗糖＋醋酸盐和不同浓度的污泥消化液为进水时的反应电流,并研究电极距离对反应电流的影响。由于氧还原阴极阳极反应能力的限制,随着与阴极室距离加大,模拟反应装置各阳极室的电流迅速减小。有机基质的可生化性对模拟反应器的总电流也有显著影响。     

阴极氧还原产电生物可渗透反应栅的研究Ⅱ.酸蚀处理对不锈钢丝电极性能的影响

不锈钢毛虽然用作阴极氧还原产电生物反应栅（CORE—PRB）的电极材料虽然有很多优点，但是反应电流较小。尝试对不锈钢毛进行酸蚀处理后用作电极材料，并分别研究比较了4种不同电极组合的产电反应性能。酸蚀处理显著提高不锈钢毛阳极的反应性能，并对提高不锈钢毛阴极的反应性能有一定作用。酸蚀的作用主要是使不锈钢毛表面变得粗糙，有利于提高电极表面积和材料的生物亲和性。虽然生物产电反应对COD降解的直接贡献不到10％，但是不同电极组合下COD的去除率与它们生物产电反应的贡献率呈现高度正相关性。     

隔膜槽中ACF电极成对电解脱色活性艳蓝KN-R

同时以活性炭纤维(ACF)为阳极和阴极,在隔膜电解槽中研究了不同电流密度下蒽醌染料活性艳蓝KN-R的电化学脱色.考察了ACF阳极和ACF阴极各自对染料的脱色性能.结果表明,当电流密度为1.0～1.5 mA/cm2时,电解槽中发生阳极电氧化和阴极电还原同时进行的成对电解脱色.在ACF电极上,活性艳蓝KN-R的电氧化脱色比电还原脱色容易进行,1.0 mA/cm2时,阴阳两极室脱色率分别为69%和93%,而1.5 mA/cm2时,阳极室脱色率保持在93%,阴极室脱色率达到79%.     

双阴极MFC启动过程中的电化学特性

构建以污水处理厂二沉池污泥接种的双阴极微生物燃料电池(MFC),用循环伏安法(CV)、交流阻抗法(EIS)表征了MFC启动阶段的电化学特性。结果表明:经过3个周期的运行,输出电压稳定,反应器启动成功,启动阶段厌氧-好氧和厌氧-缺氧部分输出电压的最大值分别为175和336 m V。缺氧阴极,厌氧阳极电极生物膜CV检测中出现氧化还原峰,随着启动时间的增加,其峰值电流逐渐增大;而好氧阴极电极生物膜的CV检测结果中未出现明显的氧化还原峰。悬浮污泥的CV检测结果中出现了成对的氧化还原峰,表明生物代谢过程中有电子中介体产生。EIS结果说明电极的欧姆内阻和扩散内阻基本保持不变,极化内阻在不断减小,很好地反映了产电微生物在电极上富集的过程。启动成功后缺氧、厌氧和好氧电极的极化内阻值分别为2.86、2.33和57.64Ω,好氧阴极极化内阻值较大,表明其电极生物膜催化能力较弱。     

厌氧流化床微生物燃料电池及其串并联性能

在高650 mm、有效容积1 280 mL的液固厌氧流化床单室无膜空气阴极微生物燃料电池(MFC)中,研究了燃料电池串并联产电和有机污水处理性能,同时考察了电极面积、活性炭装填体积、温度等因素对产电性能的影响。结果表明,将燃料电池串联,总电压等于3个单级电池的电压之和,约为2 100 mV,最大功率为0.12 mW,而单级电池最大功率为0.05 mW。并联时,输出电压为800 mV,和单级电池输出电压大体相当,而电流为单级电流的2倍。阳极面积增加1倍,产电量增大了30%;电压随活性炭装填体积的增大而增大;温度为40℃时,燃料电池的产电性能最好。     

微生物燃料电池阴阳两级分步降解对氯酚效果

构建一种微生物燃料电池(MFC),首先将对氯酚在阴极室降解为苯酚,随后将阴极处理液在阳极室降解。研究了对氯酚废水经过阴阳双室分步处理后的去除效果和该MFC的产电性能,结果表明,在外电阻1 000Ω时,阴极脱氯阶段最大输出电压为216 m V,产电周期为132 h;阳极降解阶段最大输出电压为277 m V,产电周期为48 h,对氯酚的总去除率为96.2%。实验结果表明该MFC能较好处理对氯酚废水,且与传统的生化处理技术相比,有较大的优势。     

直接电解法处理染料废水的研究

实验以Ti为基体 ,分别采用热分解法和阳极电沉积法制备了SnO2 和PbO2 电极。用XRD、SEM、XPS和稳态极化、循环伏安法分别对上述电极进行结构特性表征和电化学特性检测。实验结果表明 ,在相同工作条件下 ,SnO2 电极的析氧电势比PbO2 电极高 30 0～ 5 0 0mV ,且其作为阳极降解的直接染料 (直接橙S和直接耐晒黑G)模拟废水COD值下降速度快。在模拟染料废水处理体系中 ,提高反应温度有利于染料的降解。SnO2 电极阳极氧化染料溶液过程中 ,能定性检测到降解产物———CO2 。     

MIL-101前体制备多孔铁碳材料构建高效异相电芬顿体系

通过水热法合成MIL-101(Fe)材料,并在N2氛围中进行高温碳化制备多孔铁碳(N-MIL-FeC)电极材料,探究其电催化氧还原性能及阴极电芬顿降解模拟染料废水性能。将制备的N-MIL-FeC材料进行电催化氧还原反应(ORR)性能测试,结果表明,Fe/H_2BDC摩尔比为2∶1,碳化温度为900℃,N-MIL-FeC材料CV扫描所得图形峰电位最小且峰电流最高,具有最优的ORR催化活性。在此基础上,将最佳条件下制得的N-MIL-FeC负载在碳纸上制成催化阴极应用于电芬顿反应催化降解模拟染料废水RhB。在催化剂负载量为1.5 mg·cm~(-2),pH为7条件下,浓度10 mg·L~(-1)的RhB溶液经过70 min降解率达到99%以上。通过淬灭实验和电子顺磁共振(EPR)测试证明羟基自由基(·OH)是参与催化降解反应的主要活性中间体。以MIL-101(Fe)为前驱体制备的多孔铁碳材料性能较好,有一定的应用前景。     

玉米秸秆生物炭电极用于微生物燃料电池脱硫反硝化性能

研究了玉米秸秆生物炭作为微生物燃料电池电极的性能。阳极以S^2-为单一电子供体,阴极以NO3^-为电子受体,以碳毡为对照电极,考察玉米秸秆生物炭电极用于生物燃料电池同步脱硫反硝化的电化学性能、产电性能以及污染物去除能力,分析了不同硫氮质量浓度比对生物炭电极微生物燃料电池脱氮除硫效率以及输出电能的影响。结果表明,玉米秸秆生物炭电极微生物燃料电池实现了更高的交换电流密度(22.42×10^-3 A·cm^-2)和更低的电荷转移电阻(4.24Ω)。与碳毡电极相比,玉米秸秆生物炭电极微生物燃料电池最大输出电压和最大功率密度分别提升了18.91%和16.67%。当硫氮比为5:4时,反应器脱硫反硝化和产电能力最佳。阳极室S^2-出水质量浓度由120 mg·L^-1降至1.08 mg·L^-1,去除率为99.1%,其中76.52%转化为SO₄^2--S,阴极室NO₃^--N去除率...     

铁阳极电凝聚处理活性黑KN-B染料废水

对铁阳极电凝聚处理活性黑KN-B染料废水过程进行了实验研究.考察了电流密度、染料溶液初始pH值、电介质浓度及种类、温度、染料浓度等因素对脱色效率的影响.结果表明,在一定实验条件下,活性黑KN-B模拟废水的脱色效率达93%;电流强度、染料浓度、电解液初始pH值及电解质的种类对染料溶液脱色效率影响显著,电解液温度、电解质的浓度对脱色效率的影响不明显;以铁为阳极的原位电凝聚处理活性黑KN-B模拟废水混凝过程中主要作用机理以吸附电性中和为主;电凝聚过程中活性黑KN-B在阴极上发生了还原反应.     

温度、pH对微生物燃料电池产电的影响研究

采用SPSS分析软件,考察了双室微生物燃料电池(MFC)、单室MFC运行过程中,温度、pH与产电性能的相关关系。结果表明,碳纸双室MFC的日均电压与温度、阳极pH均未呈现显著相关关系,而与阴极pH呈极显著相关关系,产电的决定性因素为阴极反应;石墨毡/碳纸双室MFC日均电压与温度未呈现显著相关关系,而与阳极pH、阴极pH均呈极显著相关关系,产电的决定性因素为pH;单室MFC的产电性能受温度的影响较大,而pH对其影响不显著,对于单室MFC的运行调控应主要从温度入手。     

电絮凝处理牛仔布印染废水

用铁分别作为电絮凝反应系统的阴极和阳极,研究电絮凝法对牛仔布印染废水的处理效果。考察了电极电压、反应时间和pH等因素对电絮凝法去除实验所用废水中COD和色度效果的影响。结果表明,电极电压和反应时间是主要的影响因素,pH次之。电极电压24 V,反应时间35 min,pH为7.4时,脱色率可达99%,COD去除率在70%左右,处理效果最佳。因此,电絮凝法可以作为印染废水的预处理工艺,有效降低废水COD和色度。     

直接电解法处理染料废水的研究

实验以Ti为基体，分别采用热分解法和阳极电沉积法制备了SnO2和PbO2电极。用XRD、SEM、XPS和稳态极化、循环伏安法分别对上述电极进行结构特性表征和电化学特性检测。实验结果表明，在相同工作条件下，SnO2电极的析氧电势比PbO2电极高300～500mV，且其作为阳极降解的直接染料(直接橙S和直接耐晒黑G)模拟废水COD值下降速度快。在模拟染料废水处理体系中，提高反应温度有利于染料的降解。SnO2电极阳极氧化染料溶液过程中，能定性检测到降解产物——CO2。     

生物阴极微生物燃料电池中同步产电反硝化菌的分离鉴定与性能

利用反硝化筛选培养基从稳定运行的MFC-AA/O反应器阴极板上分离纯化反硝化细菌,经16S rRNA鉴定后,接种于双室MFC的阴极,测试其产电能力以筛选同步产电反硝化细菌,之后对MFC的运行温度和pH进行优化,最后通过扫描循环伏安曲线分析其产电机理。结果表明:分离获得的一株反硝化菌经鉴定为铜绿假单胞杆菌(Pseudomonas aeruginosa),该菌可实现同步产电脱氮,最高输出电压可达168 mV左右,其脱氮反应的最优pH为7.5,最适温度为30℃;在生物阴极起催化产电反硝化作用的可能是Pseudomonas aeruginosa的分泌物,其作为中介体,可从电极获得电子,完成硝酸盐的还原。上述结果说明,Pseudomonas aeruginosa作为接种MFC生物阴极的纯菌,可以实现同步产电反硝化,为反硝化生物阴极MFC的实际应用奠定基础。     

石墨烯/碳化钴钼复合材料作为微生物燃料电池阴极催化剂的研究

用改良Hummers法和碳热还原法分别制备了石墨烯和碳化钴钼。用透射电镜(TEM)、扫描电子显微镜(SEM)和X射线衍射仪(XRD)表征了材料的形貌和结构。用循环伏安(CV)表征了其氧还原(ORR)催化性能,结果表明,复合材料的氧还原峰电流和起峰电位均大大优于单一材料。旋转圆盘电极(RDE)实验表明复合材料的氧还原反应为高效的四电子转移过程。含有6 mg·cm~(-2)石墨烯/碳化钴钼复合材料作为阴极催化剂的微生物燃料电池(MFCs)最大功率密度为418 mW·m~(-2),达到商业铂碳的68.3%。因此,廉价的石墨烯/碳化钴钼复合材料作为MFCs阴极氧还原催化剂具有巨大的应用潜力。     

微生物燃料电池化学阴极与生物阴极处理含铬废水

采用双室微生物燃料电池(MFC)反应器,考察了不同初始Cr(VI)浓度下化学阴极与生物阴极MFC的产电及Cr(VI)去除情况。结果表明,在各Cr(VI)浓度梯度(20、28、32、36、40和44mg/L)下生物阴极MFC的产电及Cr(VI)去除性能均较化学阴极MFC更优,生物阴极最大输出电压为180.1mV,是化学阴极的1.3倍。随着初始Cr(VI)浓度的递增,两者对Cr(VI)去除的差异越明显,最终在Cr(VI)浓度为44mg/L时,生物阴极MFC的Cr(VI)去除率为66.4%,较化学阴极提高了55.1%。进一步由循环伏安扫描、电镜扫描及X-射线能谱分析证实生物阴极MFC较化学阴极MFC产电及去铬性能优越的主要原因除了生物阴极电极上电化学活性微生物的催化作用外,Cr(VI)还原产生的不导电Cr(III)沉积物在其电极上附着较少也是一个关键因素,该Cr(III)沉积物中含有Cr2O3。     

阴极液及底物浓度对AFB-MFC同步废水处理及产电性能影响

为了提高厌氧流化床微生物燃料电池（AFB-MFC）的性能，并为双室MFC寻找价廉、易得、无污染的阴极液，在曝气量16～24 L/h、温度（35±2）℃、回流量10.2 L/h、阴极底边距阴极室内底部17.3 cm、外电阻250 Ω、水力停留时间（HRT）14.0～14.9 h以及进水pH 7.81～8.37下，研究了阴极液及底物浓度对系统产电及废水处理性能的影响。结果表明，使用缓冲溶液、阳极室出水和自来水作阴极液时，自来水的产电性能最佳，阴极液种类不影响系统有机基质的去除。以自来水为阴极液时，阴极液pH及电导率随运行时间增加而增加，COD去除率为80.11%～89.29%，输出电压及功率密度开始随运行时间增加而增加，之后稳定在440～452 mV和48.40～51.08 mW/m²之间。增加底物浓度对COD去除率影响不大，而输出电压及功率密度随底物浓度增加而下降；底物COD浓度由3 307.09 mg/L增至9 520 mg/L时，COD去除率在85.77%～94.44%之间，输出电压及功率密度则分别由449 mV和50.40 mW/m²下降至406 mV和41.21 mW/m²。自来水作阴极液可避免二次污染及阴极液对阳极室微生物的影响，并得到高的产电能力。     

外电阻对双阴极微生物燃料电池脱氮产电性能的影响

为提高双阴极MFC的脱氮产电性能,构建了双阴极微生物燃料电池系统,考察了连续进水状态下阳极与缺氧阴极间外阻(R_(A-A))以及阳极与好氧阴极间外阻(R_(A-O))的变化对系统脱氮产电性能的影响。结果表明:只增大一侧电阻会降低厌氧阳极的库仑效率和功率密度,但能提高系统的脱氮效果;当R_(A-O)由200Ω增大到1 000Ω时,TN去除率由43.81%提高到60.71%,当R_(A-A)由200Ω增大到1 000Ω时,TN去除率由38.88%提高到61.52%;当总外阻固定在1 000Ω时,两侧电阻变化不影响阳极的功率密度和库仑效率,其分别保持在305.53 mW·m~(-3)和0.35%左右;电阻组合(R_(A-A)/R_(A-O))由500Ω/500Ω变化为100Ω/900Ω,TN去除率由62.32%提高到64.41%;系统的硝化效果随R_(A-O)的增大而增强,反硝化效果随R_(A-A)的减小而增强,总氮去除效果随总外阻的增大而提升。低R_(A-A)与高R_(A-O)的外阻组合能有效提高双阴极三室MFC的脱氮能力。增大总外阻,系统产电性能降低,阳极表面微生物膜氧化性不断减弱,总外阻不变,阳极表面氧化性变化不大。研究探明了外电阻变化对三室双阴极MFC脱氮产电性能的影响,为进一步提高MFC脱氮产电性能提供参考。     

以泡沫镍为阴极的电芬顿法对苯酚的降解

电芬顿是一种高级氧化技术,其中电极材料对其处理效果有较为明显的影响。为提高电芬顿系统处理效率,选用泡沫镍电极作为阴极,以H_2O_2浓度为指标,探究了操作条件(p H、电流密度、曝气速率、电极间距)对其催化产H_2O_2性能的影响,并利用苯酚作为模拟污染物研究降解效果。实验结果表明,泡沫镍具备优异的阴极性能,其最佳工作条件为:p H=3,电流密度i=3 m A/cm~2,曝气量10 L/h,电极间距3 cm,在此条件下反应60 min后H_2O_2浓度可达45 mg/L。使用泡沫镍作为阴极降解苯酚废水,研究了Fe~(2+)投加量对去除率的影响。在最佳Fe~(2+)量(40 mg/L)下,反应2 h后苯酚及COD去除率分别达到95%和80%。其降解反应符合准一级动力学方程,表观反应速率常数最大可达5.0×10~(-4)s~(-1)。     

双室微生物燃料电池处理硝酸盐废水

基于双室微生物燃料电池(microbial fuel cell,MFC),针对阴极分别接种活性污泥(A-MFC)和反硝化细菌(D-MFC),研究其产电情况和硝酸盐废水去除效果。结果表明,在产电的同时都可有效去除废水中的硝酸盐污染物。在外接电阻100Ω的情况下,2种MFC均具有良好的产电性能,A-MFC和D-MFC达到的最大输出电压分别为119.6 mV和117.2mV,最大功率密度分别为23.40 mW/m2和26.63 mW/m2;同时两者在阴极室的平均反硝化速率分别为1.86 mg/(L.d)和2.19 mg/(L.d),阳极室的平均COD去除率分别为81.9%和82.4%。另外,通过扫描电镜观察可知,A-MFC和D-MFC阴极碳布表面形貌存在差异,并且阳极与阴极碳布表面形貌差异显著。