粉煤灰对模拟河流中DMP的动态吸附

针对污染物泄露导致的河流污染问题,以邻苯二甲酸二甲酯(DMP)为研究对象,以粉煤灰作为吸附剂、有机玻璃反应槽作为反应装置,向其持续注入初始浓度相同的DMP溶液,将其所得实验数据拟合Logistic穿透模型,研究模拟河流条件下,粉煤灰对DMP的动态吸附规律;同时,分析了水流速度、DMP初始浓度及吸附剂投加方式3种因素对粉煤灰去除DMP性能的影响。结果表明:Logistic穿透模型能较好地拟合河流中粉煤灰动态吸附DMP的过程;提高溶液的进水流速,污染物更容易穿透吸附剂表面,单位时间内的最大吸附量由17.81μg·g~(-1)增加至27.78μg·g~(-1),最大去除率由35.63%升高至55.57%,穿透时间提前;随着DMP溶液初始浓度的增加,粉煤灰与DMP分子之间的浓度差增大,相同时间内与粉煤灰接触的DMP污染物增多,达到饱和的时间由131 min缩短至119 min,穿透曲线上的穿透点左移,粉煤灰的吸附性能提高;将粉煤灰全部平铺在槽体底部时,吸附质能够充分地与其接触,传质阻力减小,吸附速率常数由0.003 9提高至0.004 7,粉煤灰的吸附率升高。该研究可为河流突发性污染的应急处理提供一定理论依据。     

海河沉积物对邻苯二甲酸二甲酯吸附行为研究

邻苯二甲酸二甲酯(DMP)是一种广泛使用的化工原料,也是一种环境内分泌干扰物.研究了海河沉积物和土壤对DMP的吸附解吸作用,以及颗粒物粒径、浓度和离子浓度对DMP在颗粒物上吸附的影响.研究发现DMP在土壤上的吸附符合Langmuir等温式,在海河沉积物上的吸附符合线性等温式,单位吸附量随着颗粒物浓度的增大而减小,离子浓度的增大而增大,粒径对DMP的吸附影响不明显.用DMP将海河沉积物污染并于室温老化1个月后进行解吸实验,被吸附DMP解吸速率前20 h较快,以后逐渐达到吸附平衡,解吸量较小.     

木粉/壳聚糖接枝丙烯酸-丙烯酰胺吸附树脂对二元重金属离子溶液中Pb2+的吸附

采用自制木粉/壳聚糖接枝丙烯酸-丙烯酰胺吸附树脂R1、R2、R3对二元金属离子Cu2 +/pb2和Zn2+/pb2+溶液中的吸附性能进行了较系统考察.pb2+离子溶液中存在竞争离子Cu2+、Zn2+时,随竞争离子浓度增加,3种吸附树脂R1、R2、R3对pb2+的吸附量明显下降,而竞争离子吸附量显著增加.二元溶液中各金属离子浓度相同时,3种树脂对竞争离子Cu2+、Zn2+的吸附量大于对pb2+的吸附量;各溶液中分别加入NaCl及NaNO3、尿素后,对pb2+离子的吸附量下降迅速.随吸附树脂用量增加,竞争离子Cu2+、Zn2+的吸附量逐渐减小,pb2+的吸附量在吸附树脂用量0.10 g/L(Zn2 +/pb2+溶液)或0.15 g/L(Cu2+/pb2+溶液)时出现最大值.溶液pH值对树脂吸附性能有显著影响.3.0＜pH＜5.O时,3种树脂对竞争离子和pb2+的吸附量快速增大;5＜ pH ＜9时,树脂对竞争离子和pb2+的吸附量基本不变;9＜pH＜ll时,树脂对pb2+的吸附量减小,而对竞争离子的吸附量或增大或减小.     

热活化硅酸钙对水溶液中磷吸附动力学研究

将硅酸钙进行高温热活化后作为吸附剂,研究了其对水溶液中磷酸盐的吸附动力学特性,考察了热活化硅酸钙投加量、溶液pH对磷去除效果的影响,并对其动力学特性进行了研究。结果表明,投加量为6g/L,pH为8时磷去除率可达99%以上;热活化硅酸钙对磷酸盐吸附过程符合准二级动力学方程和颗粒内扩散方程,其准二级吸附速率常数随磷酸盐浓度的增大而减小;而颗粒内扩散速率常数随磷酸盐浓度的增大而增大,吸附速率主要受颗粒内扩散控制。     

氧化铈/活性炭催化臭氧氧化技术去除水中邻苯二甲酸二甲酯

用浸渍法在活性炭(AC)上负载氧化铈(CeO2)制备催化刺CeO2/AC催化臭氧氧化去除邻苯二甲酸二甲酯(DMP),考察了臭氧投加量,DMP初始浓度和溶液初始pH的影响.结果表明,CeO2/AC催化臭氧氧化去除DMP的最佳臭氧投加量为50mg/h,DMP初始浓度和溶液初始pH对CeO2/AC催化臭氧氧化DMP过程都有一定的影响.在DMP初始质量浓度为30 mg/L、溶液初始pH为5、臭氧投加量为50 mg/h、反应60 min时,CeO2/AC的加入(1.5g/L)有利于催化臭氧氧化DMP过程中总有机碳(TOC)的去除,TOC去除率由AC催化臭氧氧化的48%提高到68%.而单独臭氧氧化过程中的TOC去除率仅22%;且单独臭氧氧化与AC、CeO2/AC催化臭氧氧化DMP的矿化过程均符合二级反应动力学方程,CeO2/AC催化臭氧氧化DMP时TOC降解的二级反应动力学常数为0.0015L/(mg·min),分别是AC催化臭氧氧化的2.5倍和单独臭氧氧化的7.5倍.     

UV/TiO2光催化降解水体中的邻苯二甲酸二甲酯

酞酸酯是环境中普遍存在的有机污染物(内分泌干扰物)之一。利用UV/TiO2光催化降解水体中的邻苯二甲酸二甲酯(DMP),讨论了溶液pH、TiO2投加量及DMP初始浓度等因素对DMP降解的影响。结果表明,DMP为10mg/L左右时,TiO2投加量为0.2～0.5g/L、pH=7是比较理想的降解条件;DMP初始浓度越高,其降解率则越低。研究了Langmuir-Hinshelwood模式下DMP在TiO2表面的吸附与催化活性的关系,发现DMP主要通过吸附在催化剂的表面而非在溶液本体中发生降解。线性回归计算所得光照条件下的吸附常数远大于无光照条件下的吸附常数,可能是由于UV和TiO2体系之间产生协同效应,提高了UV/TiO2体系对DMP的降解效果。另外,初步分析了可能的降解反应机制。     

载Ca磁性碳纳米管对水中腐殖酸的去除

采用化学共沉淀一步法以钙盐和铁盐对多壁碳纳米管(MWCNTs)改性以制备具有去除水中微污染物腐殖酸的磁性碳纳米管复合材料。X射线能谱分析表明改性MWCNTs上载有Ca和Fe元素。通过振动样品磁强计测得该复合材料具有较强磁性。改性后的MWCNTs 30 min对水中腐殖酸的去除率由改性前的63.89%提高到90.27%。研究了改性MWCNTs投加量、腐殖酸初始浓度、吸附时间、振荡速度、pH及温度对水中腐殖酸去除的影响。结果表明,腐殖酸去除率随着载Ca磁性MWCNTs投加量增大而提高。吸附量随着腐殖酸初始浓度的增大而增加,但去除率却减小。吸附初期腐殖酸去除速率快,0.5 g·L~(-1)的载Ca磁性多壁碳纳米管在腐殖酸初始浓度为20 mg·L~(-1)时,5 h达到吸附平衡,平衡吸附量为39.41mg·g~(-1)。腐殖酸去除率随着振荡速度的增大而增大,在225 r·min~(-1)时达最大,随后随着振荡速度的增大而缓慢下降。在弱酸性下,腐殖酸去除率较高,当pH为5时,腐殖酸去除率达到92.24%;当pH5时,酸性加强,腐殖酸去除率下降;当pH5时,腐殖酸去除率随pH增大呈下降趋势。腐殖酸去除率随着温度的升高而降低。     

天然有机物对颗粒活性炭吸附微囊藻毒素的影响研究

通过改变水体中天然有机物(NOM)、腐殖酸(HA)浓度以及pH,测定了不同条件下颗粒活性炭(GAC)吸附微囊藻毒素MCLR的容量变化,研究了NOM对GAC吸附MCLR的影响。结果表明,GAC吸附MCLR的过程中,低浓度溶液中的吸附速率要高于高浓度溶液,且准一级动力学和准二级动力学方程均能较好地描述GAC吸附MCLR的过程;当溶液中含17.6 mg/LNOM或10.0 mg/L HA时,GAC对MCLR的最大吸附容量从17.06μg/g分别降低至13.68、12.89μg/g;GAC对MCLR的平衡吸附容量(qe)随NOM浓度的升高而逐渐降低,但当溶液中NOM超过一定值时,NOM浓度再升高对GAC吸附MCLR的影响程度变化不大,NOM从10.0 mg/L升高至17.6 mg/L时,qe仅降低了0.31μg/g;在中性或偏碱性水体中,HA对GAC吸附MCLR的干扰相对于酸性水体中更小,通过改变溶液pH来改变HA的带电性,对GAC吸附MCLR的影响总体较小。     

活性炭负载Fe~(3+)催化H_2O_2氧化邻苯二甲酸二甲酯

将Fe3+负载在活性炭上制得载铁催化剂Fe/AC,并研究了该催化剂对邻苯二甲酸二甲酯(DMP)的催化降解性能。通过正交实验和单因素实验,探讨了催化剂投加量、H2O2投加量、溶液pH值和反应温度对水中DMP降解率的影响,同时对DMP矿化度进行了分析。实验结果表明,制得的载铁催化剂具有较高的催化活性;降解效果的影响顺序是反应温度催化剂投加量H2O2投加量溶液pH值;在反应温度为80℃、催化剂投加量为4 g/L、H2O2投加量为20 mL/L和溶液pH值为3的条件下反应120 min后,质量浓度为10 mg/L的DMP降解率最高可达97.73%;在优化的实验条件下反应150 min,DMP矿化度可达62.73%;催化剂反复使用5次仍具有较好的催化活性,DMP降解率仍可达到77%以上;反应过程中溶液Fe3+浓度的变化维持在1.07 mg/L左右,且可推测催化降解DMP主要是由非均相和均相催化氧化反应共同作用的。     

氯化亚铁活化过一硫酸盐同步去除氮磷及磷的回收

采用氯化亚铁(FeCl_2)活化过一硫酸盐(PMS)产生硫酸根自由基(SO_4~(·-))和氯自由基(Cl·),实现了水中NH_4~+、PO_4~(3-)的同步无害化去除及磷的回收。研究了Fe~(2+)/PMS/Cr体系中的反应机制,考察了PMS浓度、Fe~(2+)/Cr、溶液pH、温度、溶液共存CO_3~(2-)浓度及腐殖酸(HA)浓度等条件对反应体系的影响。结果表明:当溶液pH为4.0、PMS投加量为20 mmol·L~(-1)、Fe~(2+)/Cl~-摩尔分数为1/12时,反应30 min后,溶液中的NH_4~+去除率高达100%且以氮气(N_2)形式实现NH_4~+无害化去除;PC_4~(3-)的去除率也高达100%且以磷酸铁(FePO_4)沉淀形式被回收;随着PMS浓度、Fe~(2+)/Cl~-以及温度的升高,Fe~(2+)/PMS/Cl~-体系中,NH_4~+去除率逐渐增大,但对PO_4~(3-)的回收无明显影响;溶液中CO_3~(2-)和HA的存在对NH_4~+去除有抑制作用。通过自由基淬灭实验和ESR分析证明,SO_4~(·-)和Cl·在Fe~(2+)/PMS/Cl~-体系中起主要作用。本研究结果可为氮磷废水的处理及磷回收提供参考。     

MnO2表面结合Fe(Ⅱ)对三氯乙烯的还原脱氯作用

通过批量实验研究了Fe(Ⅱ)、MnO2和MnO2表面吸附Fe(Ⅱ)这3种体系对溶液中三氯乙烯的还原脱氯作用。发现Fe(Ⅱ)吸附在MnO2表面时,对三氯乙烯的脱氯作用最强,氯代降解产物为顺-二氯乙烯(cis-DCE),且反应符合准一级动力学。进一步实验表明,保持Fe(Ⅱ)浓度为1 mmol/L,反应速率常数kobs和三氯乙烯去除率随pH升高(5.0～9.0)而增加,最大值分别为1.62×10-1h-1、70.4%;固定pH=7.0,kobs和三氯乙烯去除率随其Fe(Ⅱ)浓度增加(1～3mmol/L)而增大。Fe(Ⅱ)浓度继续增加,kobs和三氯乙烯去除率反而减小。pH=7.0,Fe(Ⅱ)浓度为3 mmol/L时,kobs和三氯乙烯去除率达到最大值,分别为2.86×10-1h-1和85.7%。     

活性炭负载Fe^3＋催化H2O2氧化邻苯二甲酸二甲酯

将Fe3＋负载在活性炭上制得载铁催化剂Fe/AC,并研究了该催化剂对邻苯二甲酸二甲酯（DMP）的催化降解性能。通过正交实验和单因素实验,探讨了催化剂投加量、H2O2投加量、溶液pH值和反应温度对水中DMP降解率的影响,同时对DMP矿化度进行了分析。实验结果表明,制得的载铁催化剂具有较高的催化活性;降解效果的影响顺序是反应温度〉催化剂投加量〉H2O2投加量〉溶液pH值;在反应温度为80℃、催化剂投加量为4 g/L、H2O2投加量为20 mL/L和溶液pH值为3的条件下反应120 min后,质量浓度为10 mg/L的DMP降解率最高可达97.73%;在优化的实验条件下反应150 min,DMP矿化度可达62.73%;催化剂反复使用5次仍具有较好的催化活性,DMP降解率仍可达到77%以上;反应过程中溶液Fe3＋浓度的变化维持在1.07 mg/L左右,且可推测催化降解DMP主要是由非均相和均相催化氧化反应共同作用的。     

H103大孔树脂吸附苯酚性能研究

通过静态吸附实验,研究了不同条件下H103大孔树脂对水中苯酚的吸附性能。结果表明,树脂对水中苯酚的吸附速率较快,60 min内基本达到平衡。树脂对水中苯酚的吸附量随其初始浓度的增加而增加,并呈线性关系。吸附数据采用Freundlich吸附等温线模型拟合结果较好。动态处理某精细化工含酚废水结果表明,室温下固定床流速为3 ...     

铁电极活化过硫酸盐对金橙G的降解

研究了铁电极活化过硫酸盐(EC/PDS)产生的具有强氧化性的硫酸根自由基(SO_4~-·)对溶液中金橙G(orange G,OG)的氧化降解行为。重点考察了电流强度、PDS投加量、金橙G初始浓度、溶液初始pH值以及共存阴离子对金橙G降解速率的影响。实验结果表明:相比单独絮凝(EC)和投加过硫酸盐(PDS),EC/PDS体系能够有效地去除金橙G;金橙G的去除效率随着电流强度的增大而增大,随着PDS投加量的增大而增大,随着金橙G初始浓度增大而减小;较低的溶液pH值更利于OG的降解。水中共存阴离子对金橙G的降解存在着不同程度的抑制作用:PO_4~(3-)CO_3~(2-)Cl~-。此外,通过加入不同的淬灭剂(甲醇和叔丁醇),确定了体系中主要存在的自由基。     

无定型纳米TiO2吸附去除饮用水中的低浓度As(Ⅲ)

研究了纳米无定型TiO2颗粒对饮用水中低浓度的三价砷As(Ⅲ)吸附行为。纳米TiO2颗粒吸附剂的BET表面积为205 m2/g,计算的BJH吸附平均孔径为4.02 nm(4 V/A)。对起始As(Ⅲ)浓度为150μg/L的模拟含砷水,经过5h的吸附处理后残余浓度不足4μg/L,As(Ⅲ)去除率达到97%。反应起始阶段吸附速率较快,84%的As(Ⅲ)能够在20min内去除。As(Ⅲ)吸附动力学较好地符合拟二级动力学模式。最佳As(Ⅲ)吸附pH为9.3,低于此值,随酸性增加吸附速率有所降低;而高于此值的强碱性pH对吸附有强烈抑制作用。在平衡浓度较低的情形下(10～220μg/L),Lang-muir,Freundlich和Dubinin-Radushkevich(D-R)吸附等温式均可较好拟合吸附行为,但中性和弱碱性条件下更符合Fre-undlich吸附等温式;平衡浓度大于220μg/L,吸附容量随平衡浓度增加而迅速增加,最大吸附容量在低浓度下达到4.79 mg/g。     

木粉/壳聚糖接枝丙烯酸-丙烯酰胺吸附树脂对二元重金属离子溶液中Pb^2＋的吸附

采用自制木粉/壳聚糖接枝丙烯酸-丙烯酰胺吸附树脂R1、R2、R3对二元金属离子Cu2＋/Pb2＋和Zn2＋/Pb2＋溶液中的吸附性能进行了较系统考察。Pb2＋离子溶液中存在竞争离子Cu2＋、Zn2＋时,随竞争离子浓度增加,3种吸附树脂R1、R2、R3对Pb2＋的吸附量明显下降,而竞争离子吸附量显著增加。二元溶液中各金属离子浓度相同时,3种树脂对竞争离子Cu2＋、Zn2＋的吸附量大于对Pb2＋的吸附量;各溶液中分别加入NaCl及NaNO3、尿素后,对Pb2＋离子的吸附量下降迅速。随吸附树脂用量增加,竞争离子Cu2＋、Zn2＋的吸附量逐渐减小,Pb2＋的吸附量在吸附树脂用量0.10 g/L（Zn2＋/Pb2＋溶液）或0.15 g/L（Cu2＋/Pb2＋溶液）时出现最大值。溶液pH值对树脂吸附性能有显著影响。3.0     

针铁矿对Pb~(2+)的吸附特征及影响因素研究

通过恒温振荡平衡法研究了Pb~(2+)在针铁矿上的等温吸附和吸附动力学特征,探讨了吸附的影响因素.结果表明:(1)随Pb~(2+)平衡浓度和pH的增大,针铁矿对Pb~(2+)的吸附量逐渐增大.(2)针铁矿对Pb~(2+)的等温吸附可用Freundlich和Langmuir方程较好地拟合.(3)在相同温度和pH下,随离子强度的提高,针铁矿对Pb~(2+)的吸附量增大.(4)在相同离子强度和pH下,针铁矿对Pb~(2+)的吸附量总体随温度升高而增大.针铁矿对Pb~(2+)的吸附是自发进行的吸热反应.(5)针铁矿吸附Pb~(2+)的过程可分为初始的快吸附和随后的慢吸附2个阶段.pH影响吸附反应快慢,随pH增大吸附速率增大;随着pH的增大,达到平衡吸附的时间缩短.吸附动力学方程用Elovich方程拟合最佳.     

CPB改性沸石对磷酸盐的吸附-解吸性能研究

采用溴化十六烷基吡啶(CPB)对天然沸石进行改性,并考察了CPB改性沸石对磷酸盐的吸附-解吸性能。结果表明,CPB改性沸石对磷酸盐具备一定的吸附能力,且吸附行为满足Langmuir等温吸附模型;粒径、改性剂投加量、反应温度、pH值及共存阴离子等因素均会影响CPB改性沸石对磷酸盐的吸附能力;减小粒径和降低反应温度均有利于CPB改性沸石对磷酸盐的吸附去除;粒径≤0.18 mm CPB改性沸石吸附磷酸盐较优的改性剂投加量为250 mmol/kg;当溶液的初始pH值位于4~10之间时CPB改性沸石对磷酸盐的吸附能力随pH值的增加而增强;SO42-的存在会明显降低CPB改性沸石对磷酸盐的吸附效率,而提高溶液的pH值有助于消除SO42-存在对CPB改性沸石吸附磷酸盐的负面影响;HCO3-的存在会一定程度上抑制CPB改性沸石对磷酸盐的吸附去除,而提高溶液的pH值无法消除HCO3-存在对CPB改性沸石吸附磷酸盐的负面影响;CPB改性沸石吸附磷酸盐后一定条件下可以重新解吸出来,且随着解吸液SO42-浓度的增加解吸率明显增大。     

新型TCAS吸附树脂对水中Cd~(2+)的吸附去除研究

通过静态吸附试验,研究一种由超分子受体化合物磺化硫杂杯芳烃(TCAS)与树脂结合的产物--新型TCAS吸附树脂对重金属Cd2+的吸附去除性能,并初步探讨了吸附机理.试验研究结果表明,TCAS吸附树脂对Cd2+的饱和吸附量为14.45 mg/g.当温度为20℃,0.5 g TCAS吸附树脂对10 mL浓度为5 mg/L的Cd2+溶液吸附60 min时,Cd2+的去除率可达到99%以上.pH值是影响TCAS吸附树脂吸附效果的重要因素,在pH=5～9时,Cd2+的去除率随着pH值的升高而增大.在试验范围内,TCAS吸附树脂对Cd2+吸附符合Freundlich方程.吸附在TCAS吸附树脂上的Cd2+可洗脱回收,TCAS吸附树脂也可再生利用.TCAS吸附树脂对重金属Cd2+的吸附机理主要归因于TCAS对Cd2+的络合作用.     

粉煤灰对水溶液中磷的吸附性能及机理

以粉煤灰为吸附剂去除溶液中的磷,考察了其吸附除P动力学特征、热力学特征以及溶液初始pH和粉煤灰投加量对吸附除P效果的影响,并对其吸附除P机理做了初步探讨。结果表明,在给定实验条件下,粉煤灰对P具有较好的去除效果,随着初始P浓度从10 mg/L升高到80 mg/L,平衡吸附量为0.46～2.44 mg P/g粉煤灰,吸附效率从92.2%降低至61.1%;对不同浓度的含P溶液,粉煤灰最适用量为0.6～1.5 g粉煤灰/mg P;相同反应条件下,当温度由25℃升高到45℃时,P初始吸附速率提高了3倍;粉煤灰对P的吸附过程能够较好地拟合Langmuir、Freundlich及D-R吸附等温模型,相关系数均在0.98以上。通过对吸附饱和的粉煤灰进行解析实验发现,初始P浓度较低(<50 mg/L)时,以化学吸附为主,而在初始P浓度较高(>80 mg/L)时,则以物理吸附为主。