光电催化去除柠檬酸铵中的氨氮

采用阳极氧化法制备了二氧化钛纳米管电极,以制备的二氧化钛纳米管电极为光阳极,采用钛片作为阴极,通过光电催化氧化方法对柠檬酸铵中氨氮进行了去除研究。考察了外加偏压、初始pH值、初始柠檬酸铵浓度,电解质的浓度对氨氮去除的影响。结果表明:与传统的光催化法和电化学法相比,光/电法在柠檬酸铵中氨氮降解过程中存在良好的协同效应;在电压为1.0 V,pH为12,Na Cl浓度为0.1 mol·L~(-1),初始投加柠檬酸铵的量以N计为25 mg·L~(-1)的条件下,紫外光照射下,采用二氧化钛纳米管电极,反应120 min后,柠檬酸铵中氨氮的降解达到60%左右。其中,柠檬酸铵中氨氮的降解产物中N2占82.6%。Ca Cl2对降解柠檬酸铵起到了加速活化作用。     

纳米TiO2/EP光催化降解罗丹明B废水的研究

通过溶胶-凝胶法制备出可漂浮于水面的膨胀珍珠岩(EP)负载型TiO2,研究其在水中对罗丹明B(RB)的去除效果、吸附降解动力学以及最佳工艺条件,并研究其多次回收再生后的降解效果。结果表明,浸渍3次的负载型TiO2光催化活性最高,回收5次后活性变化很小,降解率下降不到8%;光催化剂用量为0.2 g,20 mL初始浓度为10 mg/L和15mg/L RB溶液光照6 h后降解率分别达98%和74%。在实验浓度范围内,该光催化反应可用一级反应动力学方程描述。     

纳米TiO_2/EP光催化降解罗丹明B废水的研究

通过溶胶-凝胶法制备出可漂浮于水面的膨胀珍珠岩（EP）负载型TiO2,研究其在水中对罗丹明B（RB）的去除效果、吸附降解动力学以及最佳工艺条件,并研究其多次回收再生后的降解效果。结果表明,浸渍3次的负载型TiO2光催化活性最高,回收5次后活性变化很小,降解率下降不到8%;光催化剂用量为0.2 g,20 mL初始浓度为10 mg/L和15mg/L RB溶液光照6 h后降解率分别达98%和74%。在实验浓度范围内,该光催化反应可用一级反应动力学方程描述。     

水体系中正癸烯的光催化降解

以中压汞灯为光源 ,研究了水体系中正癸烯 (n C10 H2 0 )在TiO2 光催化氧化作用下的降解。结果表明 ,降解反应符合一级动力学方程 ;n C10 H2 0 在不同粒径TiO2 下的反应速率常数k为 6 .80— 9.90× 10 -3 min-1(在 30 0W中压汞灯下 ) ,其值随粒径的增加而降低 ;在相同粒径下 ,k值随光强增加而增大。同时测定了在水体中掺杂 1wt% (即过渡金属质量占Ti原子质量的百分数 )的过渡金属离子时 ,n C10 H2 0 的光降解速率常数k为 11.4— 15 .9× 10 -3 min-1,因而其对光降解的影响顺序是 :Ag+ >Fe3 + >Pb2 + >Fe2 + >Zn2 + >Mn2 + 。产物经GC/MS分析表明 ,水体中n C10 H2 0 光催化降解生成辛醛、壬醛、癸醛和 2 癸酮。     

催化臭氧氧化染料溶液的研究

采用催化臭氧化技术降解染料废水,以甲基紫溶液为目标污染物,研究了过渡型金属离子的类型,Fe2+的浓度,溶液初始pH值,染料浓度和正丁醇等因素对其降解率的影响。实验结果表明:臭氧氧化甲基紫溶液的过程中,加入一定浓度的过渡型金属离子对甲基紫的去除具有促进作用;当臭氧浓度为16 mg/L,一定浓度范围内,Fe2+催化臭氧化的效果随着浓度的增加而增加,但Fe2+浓度为13 mg/L时,甲基紫的降解率下降;在酸性范围时,pH值增大其降解率会减小;染料浓度增加,甲基紫的降解率减小,但是其绝对降解值会增加;正丁醇的加入抑制氧化反应的进行,甲基紫的降解率下降,说明催化臭氧化过程中有羟基自由基产生。染料降解过程符合一级反应动力学规律。     

新型光电催化反应器的设计及其反应动力学

研制了一种新型的光电催化反应器,并对PEG-2000模拟废水进行了降解动力学研究。结果表明,电解、光催化、光电催化去除0.5 g/L的PEG-2000模拟废水中COD为零级反应,从动力学角度来看,光电协同作用明显;在不同的外加偏压、初始pH值、曝气量和光强条件下,反应符合零级动力学规律;不同初始浓度PEG-2000模拟废水的光电催化反应具有不同的反应级数,高浓度时,此光电催化体系符合零级反应动力学规律,低浓度时,光电催化氧化符合一级反应动力学规律。     

Fenton试剂协同TiO_2光催化降解三氯乙酸及协同机理

为了研究Fenton试剂协同TiO2光催化降解三氯乙酸(TCAA)的反应及其协同机理,在自制的光催化反应装置中分别考察了Fenton、UV/TiO2及Fenton/UV/TiO23个反应对TCAA的降解情况。研究结果表明,在TCAA初始浓度为2.0 mg/L,TiO2用量为1.0 g/L,紫外辐射光源为15 W(λmain=254 nm)的实验条件下,Fenton试剂协同TiO2光催化降解TCAA反应在pH 3~7范围内均有较高的降解率;TCAA在Fenton、UV/TiO2及Fenton/UV/TiO23个反应中的一级反应速率常数分别为0.0009、0.0131和0.0456 min-1;Fenton试剂与TiO2光催化反应间存在较明显的协同效应,其协同机理主要体现在两个方面:一是紫外光激发Fe(OH)2+和H2O2分解产生更多的·OH,二是Fenton试剂中部分被氧化成的Fe3+可与TiO2表面的光生电子结合被还原为Fe2+,抑制了光生电子与空穴的复合,从而提高了TiO2光催化降解TCAA的效率。     

UV-TiO_2光催化氧化降解双酚A的动力学研究

采用自制光催化氧化反应器,研究了双酚A(BPA)在纳米TiO_2悬浆体系中的光催化氧化特性.结果表明:(1)UV-TiO_2对水中BPA有较强光催化氧化降解作用.在10 W低压汞灯照射下,当纳米TiO_2用量为1.0 g/L、pH为5.5、BPA初始质量浓度为10 mg/L、曝气量为4.0 mL/min、温度为室温、反应时间为120 min时,BPA去除率可达97.1%.当pH≥9.5时,120 min后BPA已经基本光催化氧化降解完全.(2)BPA的光催化氧化降解曲线均很好地符合一级反应动力学方程.其速率常数与纳米TiO_2用量、pH、BPA初始浓度、曝气量有关;促进·OH和电子-空穴对的生成是提高光催化氧化反应速率的重要途径.     

电催化氧化法处理染料废水的影响因素及动力学

以钛涂膜极板为阳极、石墨极板为阴极、Fe2O3/γ-Al2O3为多相催化剂,构建电-多相催化氧化体系,研究了该体系对酸性大红模拟染料废水中COD的去除效果及其影响因素,优化了实验条件,并初步探讨了COD的降解机理。结果表明,在槽电压20 V,pH 4,曝气量0.24 m3/h,极板间距3 cm的条件下,COD的去除率最高,达到64.5%;COD的降解近似符合一级动力学方程:ln(C0/C)=0.0034t+0.719。在电-多相催化氧化体系中,废水中的有机物被直接矿化或降解为小分子有机物。     

微电解-Fenton深度处理制药废水影响因素与参数控制

采用铁炭微电解-Fenton联合工艺深度处理制药废水生化出水,探讨了初始pH、曝气量、反应时间等因素对微电解出水Fe2+和Fe3+变化规律、COD降解速率以及后续Fenton氧化效果的影响,为优化微电解-Fenton氧化联合工艺提出了微电解间歇加酸的理论。间歇加酸可提高微电解系统中COD降解速率和Fe2+含量,使后续Fenton氧化无需投加FeSO4·7H2O即可达到较好的COD去除效果。结果表明,当初始pH=2.5,曝气量为0.6 m3/h,间歇加酸30 min/次,微电解反应2 h,出水投加1 mL/L的H2O2进行Fenton氧化2 h,COD总去除率可达81.33%;间歇加酸30 min/次可将微电解反应2 h出水Fe2+浓度从50 mg/L提高至151 mg/L,COD降解速率从10.6 mg COD/(L·h)提高至22.2 mg COD/(L·h)。     

天然沸石负载La2O3-ZnO-TiO2光催化降解活性艳红K-2BP

利用80目天然斜发沸石作载体制备La₂O₃(0.5%)-ZnO(20%)-TiO₂/沸石复合光催化剂，以20 W紫外灯为光源，在自制的光催化反应器中降解活性艳红K-2BP，考察了光照时间、空气通入量、催化剂用量、溶液初始浓度、H₂O₂与Fe³⁺投加量等对活性艳红K-2BP光催化降解率的影响。结果表明，当溶液初始浓度为60 mg/L，催化剂投加量为12 g/L，通气量为1 200 mL/min，光照2.5 h，活性艳红K-2BP的降解率可达99.2%；H₂O₂和Fe³⁺投加量为4 mL/L和3 g/L时，光照1 h活性艳红K-2BP降解率分别为100%和97.2%。紫外可见吸收光谱显示，LZTZ光催化剂可有效降解印染废水。     

Fe_3O_4@SiO_2/TiO_2核壳结构纳米颗粒降解TNT溶液

针对TNT炸药废水具有成分复杂、排放量大、有毒等特点,立足于炸药废水在排放前的降解处理,研究开发一种基于核壳结构Fe3O4@SiO2/TiO2纳米颗粒的高效、可控回收、无二次污染且成本低的光催化降解方法。利用高温碳还原法和溶胶凝胶法制备了具有核壳结构的Fe3O4@SiO2/TiO2纳米颗粒。XRD分析表明,内核Fe3O4呈现磁铁矿特征,表面覆盖的纳米TiO2为锐钛矿型。磁滞回线测试结果显示,复合颗粒的饱和磁化强度为46.5 emu/g,N2吸附-解吸分析结果表明,该颗粒具有典型的介孔结构。使用Fe3O4@SiO2/TiO2纳米颗粒在紫外光下对含TNT废水进行降解,降解率达到81.9%,且颗粒的回收率达到88.4%,为实现高效、可控回收、无二次污染光催化-吸附降解TNT奠定了基础。     

粉煤灰制备混凝剂及其对黄河水的处理效果

以粉煤灰和铁泥为原料、加入一定量NaCl作助溶剂室温下制备粉煤灰混凝剂,考察酸灰比与酸浓度对Fe3+、Al3+溶出率及混凝剂对黄河水处理效果的影响。结果表明,Fe3+、Al3+的最佳溶出条件为酸灰比3 mL/g、HCl浓度4 mol/L,此时Fe3+溶出率为28.1%,浓度为11.81 g/L;Al3+溶出率为5.2%,浓度为1.86 g/L。粉煤灰混凝剂对黄河水的处理效果在投加量2.38 mL/L、沉降时间30 min、pH 6.2～7.5时最佳,对浊度、SS和CODMn平均去除率分别为89.7%、83.6%和62.3%,优于传统市售混凝剂PAC和FC,Fe3+、Al3+同时存在有利于各自优势的发挥从而提高混凝效果。     

超声-Fenton联用技术深度处理皮革综合废水生化出水

针对皮革综合废水生化处理出水中存在COD和色度偏高等问题,提出采用超声-Fenton联用技术对生化后的皮革综合废水进行深度处理。通过单因素实验考察了超声功率、H2O2投加量、Fe2+投加量(即H2O2/Fe2+比)、溶液pH和反应时间对水样中COD和色度去除率的影响;正交实验结果表明,当溶液初始pH值为4.0时,各因素影响显著性的先后顺序为H2O2>超声功率>反应时间>Fe2+;其优化的实验条件为:H2O2为24.0 mL/L、超声功率为85 W、反应时间为45min、Fe2+为2.2 g/L,经超声-Fenton联用技术深度处理后COD的去除率可达85.4%。在最佳实验条件下,对超声-Fenton联用技术深度处理皮革综合废水生化出水的动力学研究发现,水样中的COD降解反应符合表观一级反应动力学,速率常数增强因子可达8.64,表明存在显著的协同效应。     

Superior photodecomposition of pyrene by metal ion-loaded TiO2 catalyst under UV light irradiation

Background

The photocatalytic degradation of pyrene under UV (125?W Hg-Arc, 10.4?mW/cm²) irradiation of TiO₂ aqueous suspension has been found to be highly improved with the dissolved transition metal ions like Cu²⁺, Fe³⁺, Ag⁺, and Au³⁺, etc. As the reduction potential of these metals lies below the conduction band (CB) position (?0.1?eV) of TiO₂, the photoexcited electron transfer occurs more readily and reduces electron?Chole recombination rate. Therefore, it has a beneficial influence on the photocatalytic ability of TiO₂ because of rapid Fermi energy equilibrium between the CB of TiO₂ and its surface adsorbed metal ions.

Results and discussion

The Fermi level is referred to as the electrochemical potential and plays an important role in the band theory of solids. When metal and semiconductor are in contact, electron migration from photoirradiated semiconductor to the deposited metal occurs at the interface until two Fermi levels equilibrate and enhanced the photocatalytic activity of semiconductor photocatalyst. Ni²⁺ having more negative reduction potential (?0.25?eV) than the CB of TiO₂ imparts negligible co-catalytic activity to TiO₂ photoreaction. It also revealed that loading of Au³⁺ ions displayed higher degradation rate of pyrene than Au photodeposition. Furthermore, when the amount of dissolved Fe⁺³ and Au³⁺ ions gradually increases from 0.1 to 2?wt.%, the pyrene photodecomposition rate also become faster.     

微波-Fenton 氧化-PAFSi 絮凝法处理含油废水简

采用微波-Fenton氧化-PAFSi絮凝法处理含油废水，结果表明，200 mL水样先经微波辐射6 min，在pH=2，H₂O₂（30%）3.5 g/L，Fe²⁺ 1.3 g/L的条件下氧化4 h后，采用聚硅酸铝铁（Al：Fe：Si=10：2：1）和聚丙烯酰胺在pH=8时进行絮凝实验，处理后废水浊度、SS、COD、含油量和色度分别降低了99.46%、96.66%、91.94%、97.97%和95.00%，且经处理后废水的BOD₅/COD由原水的0.04提高到0.53。实验还分析了含油废水的降解机理。     

Fe2+活化过硫酸钠降解1,2-二氯苯

以Na2S2O8为氧化剂,柠檬酸螯合Fe2+为活化剂,对水中1,2-二氯苯进行处理。首先研究了Na2S2O8浓度、FeSO4浓度、柠檬酸浓度及初始pH值等因素对1,2-二氯苯降解的影响;然后通过正交实验,发现在Na2S2O8浓度14.28 mmol/L、FeSO4浓度7.14 mmol/L、柠檬酸浓度3.57 mmol/L、初始pH值3.0的条件,1,2-二氯苯降解率达到最大(99.28%)。进一步研究表明,柠檬酸螯合FeSO4活化Na2S2O8降解1,2-二氯苯的过程可分为2个阶段,其中第1阶段为快速反应,第2阶段反应速度较慢并且符合一级反应动力学规律。     

高压电弧放电处理偶氮染料废水

用高压电弧放电产生的低温等离子体对含偶氮染料的废水进行了处理，以甲基橙为例研究了电压幅值、处理时间、溶液初始浓度、溶液初始pH值、投加Fe^2＋和Fe^3＋对染料脱色的影响。实验结果表明，甲基橙浓度为50mg／L时其降解率随时间和电压幅值的增加而增加。溶液初始浓度对染料去除效果影响较为明显，同等条件下初始浓度越低降解率越高。酸性条件下有利于低温等离子体处理甲基橙。Fe^2＋和Fe^3＋对低温等离子体降解甲基橙有一定的催化作用。电压8kV处理3min，Fe^2＋为20mg／L时去除率由89．64％增至99．72％。Fe2（SO4），的最佳投加量为5mg／L（以Fe^3＋计），而FeCl，的最佳投加量为80mg／L（以Fe^3＋计）。     

Application of the Fenton’s process in a bubble column reactor for hydroquinone degradation

The aim of this study was to assess the degradation and mineralization of hydroquinone (HQ) by the Fenton’s process in a bubble column reactor (BCR). The effect of the main operating variables, namely, air flow rate, effluent volume, hydrogen peroxide (H₂O₂) concentration, catalyst (Fe²⁺) dose, initial pH, and temperature, were assessed. For all air flow rates tested, no concentration gradients along the column were noticed, evidencing that a good mixing was reached in the BCR. For the best conditions tested ([H₂O₂] = 500 mg/L, [Fe²⁺] = 45 mg/L, T = 24 °C, Q _air = 2.5 mL/min, pH = 3.0, and V = 5 L), complete HQ degradation was reached, with ~ 39% of total organic carbon (TOC) removal, and an efficiency of the oxidant use—η _H2O2—of 0.39 (ratio between TOC removed per H₂O₂ consumed normalized by the theoretical stoichiometric value); moreover, a non-toxic effluent was generated. Under these conditions, the intermediates and final oxidation compounds identified and quantified were a few carboxylic acids, namely, maleic, pyruvic, and oxalic. As a strategy to improve the TOC removal, a gradual dosage of the optimal H₂O₂ concentration was implemented, being obtained ~ 55% of mineralization (with complete HQ degradation). Finally, the matrix effect was evaluated, for which a real wastewater was spiked with 100 mg/L of HQ; no reduction in terms of HQ degradation and mineralization was observed compared to the solution in distilled water.