零价铁与双氧水异相Fenton降解活性艳橙X-GN

采用Fe0与H2O2构成异相Fenton体系降解偶氮染料活性艳橙X-GN,考察了初始pH、H2O2和Fe0投加量、温度等对反应过程的影响。实验结果表明,在初始pH值为3.0、Fe0投加量为0.8 g/L、H2O2投加量为5 mmol/L和反应温度30℃的条件下,反应60 min后活性艳橙降解率达到96.2%。Fe0与H2O2投加量都存在一个最佳范围,当Fe0与H2O2浓度大于0.8 g/L和5 mmol/L时,羟基自由基会通过其他方式消耗,致使活性艳橙降解率下降。酸性条件和提高温度均有利于反应的进行。反应符合准一级动力学,表观反应速率常数k为0.064 min-1(30℃),反应活化能为80.62 kJ/mol。UV-Vis光谱扫描表明,反应过程中活性艳橙的发色基团及苯环结构均被破坏。     

Worm-like分子筛负载磷钨酸催化剂的制备及光降解甲基橙的性能研究

以Worm-like分子筛为载体,采用浸渍法制备不同磷钨酸负载量的负载型催化剂,并采用傅里叶红外光谱(FT-IR)、X射线衍射(XRD)和N2吸附/脱附等手段对负载型磷钨酸催化剂进行表征。结果表明,磷钨酸成功负载在Worm-like分子筛上,且随着磷钨酸负载量的增加,FT-IR、XRD和N2吸附/脱附结果呈规律性变化。将该系列催化剂用于光催化降解甲基橙实验,结果表明,甲基橙质量浓度为20mg/L,磷钨酸负载量为70%(质量分数)时,甲基橙降解率为87.2%;回收催化剂并重复使用3次,甲基橙降解率仍达75%以上。     

非均相UV/Fenton氧化法降解水中六氯苯的研究

采用超声辐照促进浸渍法制备了非均相UV/Fenton催化剂Fe/Al2O3,并对其进行了表征.以制备的催化剂对水中六氯苯进行非均相UV/Fenton法氧化降解.考察了铁的负载量、初始pH、H2O2投加量、催化剂投加量和反应时间对六氯苯降解效果的影响,并探讨了六氯苯的降解动力学规律.结果表明,制备的催化剂表面活性组分分散均匀,对六氯苯具有较高的催化活性和重复利用性.非均相UV/Fenton法降解六氯苯的最佳实验条件为:铁的负载量为2%,废水初始pH为3,H2O2和Fe/Al2O3催化剂的投加量分别为34 mg/L和150 mg/L,反应时间为20 min.在此条件下,浓度为500μg/L的六氯苯降解效率达94.5%.HCB的降解反应动力学规律可用Langmuir-Hinshwood方程很好地描述.六氯苯在催化剂表面的吸附常数为1.962 L/mg,表面反应速率常数为0.08 mg/(L·min).     

天然沸石负载La2O3-ZnO-TiO2光催化降解活性艳红K-2BP

利用80目天然斜发沸石作载体制备La2O3(0.5%)-ZnO(20%)-TiO2/沸石复合光催化剂,以20 W紫外灯为光源,在自制的光催化反应器中降解活性艳红K-2BP,考察了光照时问、空气通入量、催化剂用最、溶液初始浓度、H2O2与Fe3 投加量等对活性艳红K-2BP光催化降解率的影响.结果表明,当溶液初始浓度为60 mg/L,催化剂投加量为12 g/L,通气量为1 200 mL/min,光照2.5 h,活性艳红K-2BP的降解率可达99.2%;H2O2和Fe3投加量为4 mL/L和3 g/L时,光照1 h活性艳红K-2BP降解率分别为100%和97.2%.紫外-可见吸收光谱显示,LZTZ光催化剂町有效降解印染废水.     

膨胀石墨负载Co3O4催化过硫酸氢钾复合盐降解酸性橙Ⅱ的研究

以膨胀石墨(EG)作为Co3O4的载体,制备出应用于基于硫酸根自由基的高级氧化技术的非均相催化剂复合物——Co3O4/EG,并用其降解水中的偶氮染料酸性橙Ⅱ,同时考察了氧化剂投加量、催化剂投加量、温度等因素对降解性能的影响以及催化剂的稳定性.结果表明,Co3O4/EG具有很高的催化活性,在最佳条件下能在8 min内完全降解酸性橙Ⅱ,且具有很好的稳定性.     

活性炭负载Fe~(3+)催化H_2O_2氧化邻苯二甲酸二甲酯

将Fe3+负载在活性炭上制得载铁催化剂Fe/AC,并研究了该催化剂对邻苯二甲酸二甲酯(DMP)的催化降解性能。通过正交实验和单因素实验,探讨了催化剂投加量、H2O2投加量、溶液pH值和反应温度对水中DMP降解率的影响,同时对DMP矿化度进行了分析。实验结果表明,制得的载铁催化剂具有较高的催化活性;降解效果的影响顺序是反应温度催化剂投加量H2O2投加量溶液pH值;在反应温度为80℃、催化剂投加量为4 g/L、H2O2投加量为20 mL/L和溶液pH值为3的条件下反应120 min后,质量浓度为10 mg/L的DMP降解率最高可达97.73%;在优化的实验条件下反应150 min,DMP矿化度可达62.73%;催化剂反复使用5次仍具有较好的催化活性,DMP降解率仍可达到77%以上;反应过程中溶液Fe3+浓度的变化维持在1.07 mg/L左右,且可推测催化降解DMP主要是由非均相和均相催化氧化反应共同作用的。     

微波催化反应中Fe2O3/γ-Al2O3的制备及催化性能研究

以γ-Al2O3为载体,通过等体积浸渍法制备一种载铁催化剂。以微波非均相Fenton反应对甲基橙的脱色效果作为判断催化剂活性的依据,分别考察浸渍液(Fe(NO3)3.9H2O溶液)浓度、焙烧温度、焙烧升温速率、焙烧时间对催化性能的影响,并对复杂协同体系中的反应机制进行初步探讨。结果表明,在浸渍液浓度为8%(质量分数)、焙烧温度为300℃、焙烧升温速率为10℃/min、焙烧时间为2h时催化剂Fe2O3/γ-Al2O3活性最优;复杂协同体系作用机制表现为微波非热效应降低甲基橙分子化学键强度,热效应促使催化剂表面产生"热点",3者(微波、H2O2、催化剂)协同强化催化氧化反应。然而,在微波催化过程中,催化剂孔道坍塌可能影响催化剂活性。     

光助Ce-Fe/Al2O3催化H2O2降解阳离子红GTL模拟废水

利用Ce-Fe/Al2O3为催化剂的非均相光Fenton体系降解阳离子红GTL模拟废水,考察了H2O2浓度、催化剂用量、初始pH值及不同工艺过程对降解效果的影响,通过紫外-可见漫反射光谱、红外光谱、XPS手段研究铁在反应中的价态变化.结果表明,在11 W低压汞灯照射下,非均相光Fenton体系能够有效地降解结构稳定的阳离子红GTL,在pH 6,反应温度20℃,时间90 min,Ce-Fe/Al2O3 2 g/L,H2O2浓度340 mg/L,含50 mg/L阳离子红GTL模拟废水TOC去除率为92.40%;光Fenton反应中Fe(Ⅲ)转化为Fe(Ⅱ).     

磁性Fe_3O_4/石墨烯纳米复合材料催化降解水中17β-雌二醇

利用化学沉淀法制备磁性四氧化三铁/石墨烯(Fe3O4/GE)纳米复合材料,并将其与H2O2构成非均相Fenton体系用于催化降解水中微量的17β-雌二醇(E2),研究了初始p H值,初始H2O2浓度,催化剂用量对E2降解的影响。结果表明,Fe3O4/GE纳米复合材料在无需外加光源的条件下能够有效催化降解E2。在p H 7.0,E2初始浓度为1 mg/L,初始H2O2浓度为15 mmol/L,Fe3O4/GE投加量为15 mg/L的条件下,反应8 h后可去除92.9%的E2。Fe3O4/GE具有便捷的磁分离特性和稳定的催化活性,经过7次循环使用后对E2的降解效率仍保持在91.5%左右。     

Fe_3O_4/ZrO_2-H_2O_2非均相类Fenton体系对3,4-二氯三氟甲苯的降解

以浸渍法制备的新型纳米Fe3O4/Zr O2为催化剂,3,4-二氯三氟甲苯(3,4-DCBTE)为目标污染物,用Fe3O4/Zr O2-H2O2非均相类Fenton体系对目标污染物进行降解,考察催化剂的催化效果和温度、pH、H2O2投加量和掺杂比等因素对催化剂催化效果的影响。结果表明,以纳米Fe3O4/Zr O2作为催化剂的非均相类Fenton体系对3,4-二氯三氟甲苯的处理效果极佳;随着温度的升高,纳米Fe3O4/Zr O2的催化效果不断提高;当pH降低时,催化剂的催化效果有明显提升,原始pH(pH=5.7)时反应去除效果最佳,去除率可达88.6%;催化剂用量的增加同样可以提高3,4-二氯三氟甲苯的降解效率;催化剂中Fe3O4∶Zr O2的物质的量比为1∶2时效果较其他掺杂比的催化剂效果更好,去除率最终可以达到96.82%;当H2O2投加量增加时,3,4-二氯三氟甲苯的降解效率先提高后降低,投加量为0.3 m L时去除效果最好,几乎可以完全去除目标有机物。以Fe3O4/Zr O2-H2O2非均相类Fenton体系处理3,4-二氯三氟甲苯时,目标污染物的降解符合一级反应动力学。     

负载铁分子筛催化H2O2对活性艳蓝的脱色

以13X分子筛为载体制备负载铁催化剂,比较了经稀硫酸和氢氧化钠2种不同预处理液处理后催化剂的催化效果。利用制备的负载铁分子筛催化剂协同H2O2对活性艳蓝进行脱色研究,得出当pH=2.03,Ⅱ型催化剂投加量为4.0 g/L,过氧化氢投加量为1.1 g/L,反应时间为4 h时,脱色率最佳可达92%。     

FeAlOx/MMT催化Fenton反应降解高浓度苯酚废水

以蒙脱土为载体制备负载型Fe/Al复合氧化物(FeAlOx/MMT)用于催化Fenton反应降解高浓度苯酚废水。实验结果表明,活性相FeAlOx中Fe/Al摩尔比为0.22时制备所得催化剂对Fenton反应具有最佳活性,且Fe/Al复合氧化物并未嵌入蒙脱土层间。在低温和高pH条件下催化体系存在诱导期,诱导期内FeAlOx/MMT缓释出Fe离子并进而由Fe离子催化溶液中的Fenton反应。通过对非均相催化降解苯酚废水的动力学研究发现,H2O2初始浓度、溶液的pH和反应温度对COD降解效率具有显著影响。调节降解过程中的温度序列和氧化剂引入程序能够缓解高温和高双氧水浓度双重因素耦合导致的HO.自消耗。在优化的降解条件下使用理论用量的H2O2可使得1 g/L的苯酚废水中苯酚降解率达到100%,而COD的降解率则达到97%。     

Fenton体系降解水中偶氮染料的研究

研究了Fenton体系对于水溶液中偶氮染料橙G(orange G,OG)的降解,反应30 min后,在[Fe2+]0=0.1mmol/L、[H2O2]0=10 mmol/L、pH=3.0的条件下,初始浓度为20 mg/L的OG的去除率达到99%以上。与H2O2相比,OG的降解速率随着Fe2+不同投加量的变化更为敏感。Fe2+和H2O2初始浓度较高时,反应过程中的Fe2+的浓度维持在一个较低的水平,OG的降解速率较快。腐殖酸对OG在Fenton体系中的降解影响表现出明显的阻碍作用,并且随着腐殖酸浓度的增加,抑制作用越来越大。     

超声-浸渍法制备污泥负载型高效非均相Fenton催化剂及其催化性能

基于简易的超声-浸渍法将铁元素成功掺杂于污泥载体上,得到了一种高效稳定的非均相Fenton催化剂,并运用X射线衍射(XRD)、扫描电子显微镜(SEM)、电感耦合等离子体发射光谱(ICP)和傅立叶变化红外光谱(FT-IR)等对合成催化剂的结构和性能等进行表征,探究了所制备催化剂对亚甲基蓝(MB)模拟废水的降解行为。结果表明,以脱水污泥为载体,可快速有效将铁元素掺杂于污泥中,并主要以Fe_2O_3的形式存在,且负载铁元素和载体形成了Fe—O、Fe—O—H和Si—O—Fe等化学键,保证催化剂的稳定性。对50mg/L MB的降解实验表明,在初始pH为4、催化剂用量为0.6g/L、H_2O_2投加量为5mL/L的最优实验条件下,反应120min后对MB的降解率可达99.8%,并且循环实验5次仍能保持较好的催化性能。同时阐明了非均相Fenton催化体系对MB可能的降解机理。     

活性炭负载Fe^3＋催化H2O2氧化邻苯二甲酸二甲酯

将Fe3＋负载在活性炭上制得载铁催化剂Fe/AC,并研究了该催化剂对邻苯二甲酸二甲酯（DMP）的催化降解性能。通过正交实验和单因素实验,探讨了催化剂投加量、H2O2投加量、溶液pH值和反应温度对水中DMP降解率的影响,同时对DMP矿化度进行了分析。实验结果表明,制得的载铁催化剂具有较高的催化活性;降解效果的影响顺序是反应温度〉催化剂投加量〉H2O2投加量〉溶液pH值;在反应温度为80℃、催化剂投加量为4 g/L、H2O2投加量为20 mL/L和溶液pH值为3的条件下反应120 min后,质量浓度为10 mg/L的DMP降解率最高可达97.73%;在优化的实验条件下反应150 min,DMP矿化度可达62.73%;催化剂反复使用5次仍具有较好的催化活性,DMP降解率仍可达到77%以上;反应过程中溶液Fe3＋浓度的变化维持在1.07 mg/L左右,且可推测催化降解DMP主要是由非均相和均相催化氧化反应共同作用的。     

微波诱导AC/Cu、AC/Fe催化非均相Fenton 反应催化降解垃圾渗滤液

采用活性炭载体负载Cu、Fe为催化剂,在微波诱导作用下,对垃圾渗滤液污染物进行降解。实验结果表明,活性炭负载金属前经适当浓度硝酸浸泡处理后,催化剂对COD去除率提高可超过15%,过高硝酸盐浓度对COD去除有不利影响;催化剂对COD去除率随Cu、Fe金属负载量增加呈先增加后降低的趋势,催化剂对Cu、Fe的最佳负载量分别为质量百分比2.11%和1.12%。对于AC-Cu体系,在初始pH=3,H2O2投加量为4.98×103mg/L,催化剂用量为5.0×103mg/L,420 W功率下微波辐射10 min时,垃圾渗滤液COD去除率可达到84.13%;对于AC-Fe体系,当H2O2投加量为0.33×103mg/L,催化剂AC-Fe用量为2.0×104mg/L,420 W功率下微波作用10 min时,垃圾渗滤液COD去除率为60.16%。分析2种催化剂对COD去除差异的原因,可能是催化剂AC-Cu表面单分子分布的阈值比AC-Fe高。降解液的pH值对AC-Cu体系、AC-Fe体系COD去除影响存在拐点,最高COD去除率点对应的降解液pH值为3。微波辐射功率较低时,体系COD去除率随辐射功率增加而增加;辐射功率较高时,高温下垃圾渗滤液中有机硫化物分解成小分子硫化物,对催化剂活性存在一定抑制作用。     

光/电Fenton牺牲阳极法降解有机污染物

采用Fe片为阳极和石墨为阴极,在可见光(λ450 nm)照射并外加电压条件下,以有机染料橙Ⅱ(orangeⅡ)及有机无色小分子2,4-二氯苯酚(2,4-dichlorophenol,DCP)为目标化合物,探讨了光/电Fenton牺牲阳极法降解有机污染物的最佳反应条件,结果表明,在电压=3 V,pH=3.0,H2O2浓度为5×10-5mol/L时,orangeⅡ的降解效果最好,反应10 h矿化率可达到78%,210 min内2,4-DCP降解率为91.4%。通过对光/电Fenton体系原位循环伏安参数测定及过氧化物酶催化反应吸光光度法和苯甲酸荧光分析法检测光/电Fenton降解orange II过程中H2O2和羟基自由基(.OH)的变化,表明orangeⅡ降解过程涉及.OH历程。     

磷钨酸光催化降解甲基橙溶液的研究

以磷钨酸为光催化剂,在紫外灯照射下,对模拟染料废水甲基橙溶液进行光催化降解,并研究了催化剂加入量、pH值、甲基橙初始浓度和外加氧化剂H2O2对光催化降解效果的影响.结果表明,磷钨酸光催化剂加入量为300 mg/100 mL,pH=2.5时,甲基橙溶液的降解率明显高于其他pH值的降解率;在较低浓度下,甲基橙溶液的光催化降解反应符合一级动力学方程;外加氧化剂H2O2可提高光催化反应速率.     

磁性膨润土的制备、表征及类Fenton催化降解橙黄Ⅱ

以铝柱撑膨润土和铁盐为原料,采用共沉淀法制备纳米Fe3O4负载的磁性膨润土复合材料。采用X射线衍射(XRD)、扫描电子显微镜(SEM)和比表面孔隙分析(BET)对样品进行表征,研究了磁性膨润土对橙黄Ⅱ的类Fenton催化降解性能,并考察了催化剂用量、温度和初始pH、H2O2初始浓度等因素对降解效果的影响。结果表明,Fe3O4均匀负载在膨润土表面,未发生明显团聚,并且改善了膨润土的孔隙结构,增加了其比表面积。在磁性膨润土用量为0.6 g/L,温度为40℃,pH为3.0,H2O2初始浓度为21 mmol/L的条件下,0.5 mmol/L橙黄Ⅱ溶液在180 min内色度去除率和UV254去除率分别达到100%和97%,且催化剂重复使用4次效果稳定。     

微波—Cu/Fe双金属催化剂—过氧化氢工艺催化降解甲基橙废水的研究

采用超声浸渍法制备了具有较高催化活性的Cu/Fe双金属催化剂。采用微波—Cu/Fe双金属催化剂—过氧化氢工艺处理甲基橙废水,并研究了相关影响因素。结果表明,Cu/Fe双金属催化剂的Cu和Fe具有协同催化效应,可大大提高甲基橙废水的降解率。在Cu/Fe双金属催化剂投加量10g/L、过氧化氢(质量分数为30%)投加体积1.0mL、微波功率500 W、辐照时间5min的最优化条件下,50mL质量浓度为100mg/L的甲基橙废水降解率可达98.94%。