Mn203/γ-Al2O3在超临界水氧化中催化活性的研究

采用浸渍法制备了Mn2O3/γ-Al2O3催化剂,在超临界水中催化氯化降解1,5-萘二磺酸,探索了催化剂Mn2O3活性组分负载量、催化剂空速和反应溶液pH对Mn2O3/γ-Al2O3催化剂活性的影响.结果表明:Mn2O3/γ-Al2O3的催化活性在一定范围内随Mn2O3活性组分负载量的增加而提高;在一定范围内,Mn2O3/γ-Al2O3空速越小,模拟废水的COD去除率越高;Mn2O3/γ-Al2O3催化活性在反应溶液呈酸性情况下比碱性时高.     

MnxCe1-xO2／γ-Al2O3催化剂的制备及其催化甲苯的燃烧性能

以γ-Al2O3为载体，以MnxCe1-xO2为催化活性组分，采用浸渍法制备了一系列负载型MnxCe1-xO2／γ-Al2O3催化剂（x=0、0．2、0．4、0．6、0．8、0．9、1），在固定床反应器中评价了催化剂对甲苯的催化燃烧性能。结果表明，MnxCe1-xO2／γ-Al2O3催化剂的催化活性与催化剂的焙烧温度、活性组分MnxCe1-xO2的负载量以及Mn、Ce摩尔比有显著关系，其中焙烧温度550℃、负载量为20％、Mn、Ce摩尔比为4：1时，即MnxCe1-xO2／γ-Al2O3催化剂对甲苯的催化性能最佳，反应温度为180℃时，甲苯的转化率达到95％。并在连续100h的稳定性操作后，催化剂的活性基本无变化。采用XRD、BET以及SEM等分析测试手段对催化剂的结构以及表面进行了表征。     

γ-Al_2O_3负载Ni、Fe催化剂同时脱硫脱硝

采用浸渍法制备了不同负载量的Ni(x)Fe(y)/γ-AL2O3催化剂,通过XRD、H2-TPR、BET和SEM对催化剂进行表征,使用微型催化反应装置考察催化剂在以CO作为还原气时,同时脱硫脱硝的催化活性。结果表明,Ni O和Fe2O3做为活性组分可以很好地分散在γ-Al2O3载体上,并且不破坏其结构;Ni(8)Fe(2)/γ-Al2O3催化剂有最佳的脱硫脱硝活性,脱硫率达到96.55%,脱硝率达到97.92%。     

Mn的氧化价态对Mn／γ-Al2O3催化剂催化臭氧氧化气相低浓度甲苯的影响

采用共沉淀法，以Al2O3为载体制备Mn／γ-Al2O3和Mn—Ce／Mn／γ-Al2O3催化剂，并分别在N2气氛和O2气氛下焙烧。采用固定床连续流动反应器，研究所制备催化剂在室温条件下催化臭氧氧化甲苯的性能。通过XRD、XPS和FTIR等手段对催化剂的结构和组成进行表征。结果表明，Mn／Mn／γ-Al2O3催化剂具有良好的催化臭氧氧化甲苯和催化臭氧自身分解的性能，共沉淀法制备催化剂的最佳Mn负载量为20％。O2气氛焙烧和Ce的加入，可以有效提高催化剂的活性和寿命。原因是O2气氛焙烧和Ce的加入可以提高Mn的氧化价态。催化剂失活的主要原因是有机副产物在催化剂表面吸附堆积，失活催化剂在550℃、空气气氛下焙烧可恢复催化性能。     

CuO/γ-Al_2O_3的制备及其湿式催化氧化性能研究

针对常温常压的废水双氧水催化氧化,采用浸渍法制备CuO/γ-Al2O3催化剂,利用比表面积、XRD手段表征了制备工艺对催化剂的影响,以模拟苯酚废水为研究对象考察催化剂的催化性能.研究表明,焙烧温度和活性组分含量等显著影响催化剂的性能,催化剂对双氧水催化氧化苯酚溶液具有较高的催化活性.     

微波催化反应中Fe2O3/γ-Al2O3的制备及催化性能研究

以γ-Al2O3为载体,通过等体积浸渍法制备一种载铁催化剂。以微波非均相Fenton反应对甲基橙的脱色效果作为判断催化剂活性的依据,分别考察浸渍液(Fe(NO3)3.9H2O溶液)浓度、焙烧温度、焙烧升温速率、焙烧时间对催化性能的影响,并对复杂协同体系中的反应机制进行初步探讨。结果表明,在浸渍液浓度为8%(质量分数)、焙烧温度为300℃、焙烧升温速率为10℃/min、焙烧时间为2h时催化剂Fe2O3/γ-Al2O3活性最优;复杂协同体系作用机制表现为微波非热效应降低甲基橙分子化学键强度,热效应促使催化剂表面产生"热点",3者(微波、H2O2、催化剂)协同强化催化氧化反应。然而,在微波催化过程中,催化剂孔道坍塌可能影响催化剂活性。     

CuO/γ-Al_2O_3负载型催化剂催化燃烧处理油烟

采用等体积漫渍法制备不同CuO负载量的CuO/γ-Al2O3负载型催化剂,用X射线衍射仪、扫描电镜对该催化剂负载层活性组分的表面形态、晶相结构和颗粒大小进行表征,考察了该催化荆催化燃烧处理油烟的催化活性(以油烟净化效率表征).结果显示,催化活性随CuO负载量的增加.反应温度的升高而提高,但随烟气流量的增大而降低;在CuO负载量为20%(质量分数)、反应温度为350℃.烟气流量为5 L/min的最佳实验条件下,CuO/γ-Al2O3负载型催化剂的油烟净化效率最高.可达88.6%.该催化剂对油烟的催化燃烧具有较高的催化活性.     

溶胶-凝胶Ag-Al2O3催化剂还原稀燃氮氧化物的研究

系统地研究了培烧条件、氧气浓度、C／N摩尔比等因素对溶胶-凝胶Ag(5)-Al2O3催化剂活性的影响。实验结果表明,氧气浓度对催化剂活性的影响表现为促进低温活性和抑制高温活性;催化剂的最佳焙烧条件为焙烧温度600℃和升温速率5C／min;催化剂的活性随着C／N摩尔比的降低而降低。此外,还考察了空速对Ag(5)-Al2O3催化剂活性的影响。结果表明,该催化剂在较大的空速范围内具有良好的活性。     

NiOγ／-Al2O3反应吸附苯并噻吩

以等体积浸渍法制备了负载型NiOγ／-Al2O3吸附剂，在固定床反应装置上对含苯并噻吩的模型化合物进行反应吸附脱硫实验，考察了NiO负载量、模型化合物硫含量及活性组分的形态对吸附剂脱硫性能的影响，并用XRD、SEM—EDS分析、XPS分析对载体和吸附剂进行了表征。实验结果表明：NiOγ／-Al2O3吸附剂具有较高的穿透硫容，能有效脱除模型化合物中的苯并噻吩；反应过程中生成了NiS；C的沉积以及Ni的硫化物的生成导致了吸附剂的失活。     

NiO/γ-Al2O3反应吸附苯并噻吩

以等体积浸渍法制备了负载型NiO/γ-Al2O3吸附剂,在固定床反应装置上对含苯并噻吩的模型化合物进行反应吸附脱硫实验,考察了NiO负载量、模型化合物硫含量及活性组分的形态对吸附剂脱硫性能的影响,并用XRD、SEM-EDS分析、XPS分析对载体和吸附剂进行了表征。实验结果表明:NiO/γ-Al2O3吸附剂具有较高的穿透硫容,能有效脱除模型化合物中的苯并噻吩;反应过程中生成了NiS;C的沉积以及Ni的硫化物的生成导致了吸附剂的失活。     

H2O和SO2对V2O5-WO3/TiO2催化剂催化氧化NO的影响

研究了在120℃的反应温度下,H2O和SO2对V2O5-WO3/TiO2催化剂选择性催化氧化（SCO）NO的影响。结果表明,在H2O和SO2存在的情况下催化剂失活很快,停止通入H2O和SO2后活性不能恢复,但在加热到250℃后催化活性基本恢复。FT-IR分析表明,催化剂表面形成了金属硝酸盐和Ti的硫酸盐,对催化活性有一定影响,但不影响催化剂在250℃下催化活性的恢复。SO2、H2O和NO的竞争吸附与SO2和NO2的铅室反应是影响催化剂活性的主要原因。     

LaxCe1-xMnO/γ-Al2O3催化剂的制备及其催化燃烧甲苯的性能

为了研究镧、铈2种稀土元素共掺金属氧化物催化剂对甲苯的去除效果,采用等体积浸渍法制备了LaxCe1-xMnO/γ-Al2O3稀土改性催化剂。考察了活性组分负载量、焙烧温度对催化剂催化活性的影响,确定了催化剂的最佳制备工艺。同时对镧、铈两种稀土元素不同原子配比对催化活性的影响进行研究。实验结果表明,LaxCe1-xMnO负载量为12%,催化剂的焙烧温度为450℃,La、Ce物质的量比为4∶1,制得的催化剂催化活性最强,催化效率最高,在6 000 h-1空速下,反应温度为320℃时即可将甲苯气体完全燃烧。运用BET、XRD、SEM、XRF等方法对催化剂的结构进行表征,结果表明,催化剂表面活性组分具有高分散性,氧化物颗粒粒径均一且分散均匀。稀土共掺催化剂与单一稀土改性催化剂相比,活性组分易于负载在载体表面,负载效果有着显著的提高。     

CuO／y-Al2O3的制备及其湿式催化氧化性能研究

针对常温常压的废水双氧水催化氧化，采用浸渍法制备CuO／y-Al2O3催化剂，利用比表面积、XRD手段表征了制备工艺对催化剂的影响，以模拟苯酚废水为研究对象考察催化剂的催化性能。研究表明，焙烧温度和活性组分含量等显著影响催化剂的性能，催化剂对双氧水催化氧化苯酚溶液具有较高的催化活性。     

H2O和SO2对V2O5-WO3/TiO2催化剂催化氧化NO的影响

研究了在120℃的反应温度下,H2O和SO2对V2O5-WO3TiO2催化剂选择性催化氧化(SCO)NO的影响.结果表明,在H2O和SO2存在的情况下催化剂失活很快,停止通入H2O和SO2后活性不能恢复,但在加热到250℃后催化活性基本恢复.FT-IR分析表明,催化剂表面形成了金属硝酸盐和Ti的硫酸盐,对催化活性有一定...     

多孔TiO2为载体的V2O5-WO3脱硝催化剂制备和表征

以硫酸氧钛为钛源,氨水为沉淀剂,制备得到大比表面积(60m2/g)的锐钛矿TiO2载体.TiO2载体具有多孔结构,孔径集中在5～12nm,孔体积达到0.24cm3/g.以多孔TiO2为载体,采用浸渍法制备不同V2O5负载量的V2O5-WO3催化剂,利用拉曼(Raman)光谱、X射线衍射(XRD)对催化剂进行表征,并研究了不同V2O5负载量催化剂的脱硝活性,以及NO浓度和NH3/NO摩尔比对催化剂活性的影响.结果表明,V2O5在TiO2表面高度分散,当V2O5负载量在3%(质量分数)以下时,载体表面钒物种为单体钒,表现出最好的脱硝活性,在280～450℃内NO转化率均能达到90%以上.该催化剂对不同进口NO浓度有较强的适应能力.采用该催化剂的脱硝工艺,NH3/NO摩尔比宜保持在0.8～1.0.     

CO3O4/介孔分子筛催化剂对苯催化完全氧化的研究

分别以介孔分子筛MCM-41、MCM-48、SBA-15为载体,采用等体积浸渍法制备了氧化钴/介孔分子筛催化剂,利用N2吸附、X射线衍射、程序升温还原等技术对催化剂进行了表征,考察了Co3O4的负载量及载体的孔结构对催化剂完全催化氧化苯的性能的影响.结果表明,Co3O4的负载量为20%时,催化剂的催化活性最好;载体的孔径和催化剂的可还原性能是影响催化活性的主要因素,催化剂活性顺序为Co3O4/SBA-15>Co3O4/MCM-41>Co3O4/MCM-48.     

Fe-Mn/γ-Al2O3催化O3-H2O2协同氧化间甲酚

为提高臭氧氧化法对难降解有机污染物的降解效率,采用在催化臭氧氧化体系中引入H_2O_2的方法,建立催化O_3-H_2O_2联合氧化体系,使O_3与H_2O_2在体系中起协同作用。采用等体积浸渍法筛选制备了具有高催化性能的Fe-Mn/γ-Al_2O_3催化剂,应用于O_3/Fe-Mn/γ-Al_2O_3/H_2O_2复合体系协同催化臭氧氧化处理间甲酚模型废水。通过扫描电子显微镜(SEM)、物理吸附、X射线衍射(XRD)、X射线荧光光谱(XRF)、X射线光电子波谱(XPS)对催化剂的物理化学性质进行表征。考察了O_3投加量、H_2O_2投加量、初始pH、空速等因素对Fe-Mn/γ-Al_2O_3催化O_3-H_2O_2氧化间甲酚处理效果的影响,并采用GC-MS和LC-OCD,对Fe-Mn/γ-Al_2O_3催化O_3-H_2O_2氧化间甲酚的中间产物的类型及相对分子质量进行分析。结果表明,当以Fe-Mn/γ-Al_2O_3为催化剂时,协同催化氧化体系的最优处理参数为:间甲酚浓度100 mg·L~(-1),O_3投加量481 mg·L~(-1),反应时间10 min,空速6 h~(-1),H_2O_2投加量211 mg·L~(-1),进水pH 6.7。在此条件下,TOC去除率可达68.37%,间甲酚转化率可达100%。以上研究结果可为2种技术联用降解煤化工废水提供参考。     

γ-Al2O3负载金属氧化物热催化分解沙林毒剂模拟剂

为了考察负载型金属氧化物催化剂对毒剂的热催化分解性能,以γ-Al_2O_3为载体,金属氧化物(Mn、Ni、Fe、Co、Cu和Ce)为活性组分,采用等体积浸渍法制备了负载型金属氧化物催化剂,对沙林毒剂模拟剂——甲基膦酸二甲酯(DMMP)进行了热催化分解评价实验,分别研究了不同反应温度、空速条件下热催化分解性能的变化规律。结果表明,在几种负载型金属氧化物催化剂中,CuO/γ-Al_2O_3表现出了最佳的防护性能。通过调控CuO负载量(1%～20%),发现5%CuO/γ-Al_2O_3具有较高的分散度和比表面积,热催化分解性能最好。磷物种的沉积造成催化剂比表面积的降低和晶体结构的破坏,是催化剂活性下降的主要原因。     

CuO/γ-Al2O3类Fenton试剂降解丁基黄药

CuO/γ-Al2O3类Fenton试剂是降解丁基黄药的优良试剂。该试剂与传统的Fenton试剂相比,提高了反应的pH值,可在较高pH(4~5)条件下反应,而传统的Fenton试剂的适宜pH值一般在3以下。采用单因素实验和正交实验相结合的方法研究了pH、催化剂投加量、过氧化氢投加量以及反应时间对丁基黄药降解效果的影响,并对催化剂的使用寿命进行了探讨。研究结果表明,反应的最佳条件为:pH为4~5,催化剂投加量为6 g/L,过氧化氢用量为30 mg/L,反应30min。在此反应条件下,丁基黄药的降解率达98%以上;影响丁基黄药降解效果的因素大小顺序为:pH>反应时间>H2O2用量>催化剂投加量,其中pH对CuO/γ-Al2O3类Fenton试剂降解丁基黄药的影响最为显著。     

CuO/γ-Al_2O_3类Fenton试剂降解丁基黄药

CuO/γ-Al2O3类Fenton试剂是降解丁基黄药的优良试剂。该试剂与传统的Fenton试剂相比,提高了反应的pH值,可在较高pH（4~5）条件下反应,而传统的Fenton试剂的适宜pH值一般在3以下。采用单因素实验和正交实验相结合的方法研究了pH、催化剂投加量、过氧化氢投加量以及反应时间对丁基黄药降解效果的影响,并对催化剂的使用寿命进行了探讨。研究结果表明,反应的最佳条件为：pH为4~5,催化剂投加量为6 g/L,过氧化氢用量为30 mg/L,反应30min。在此反应条件下,丁基黄药的降解率达98%以上;影响丁基黄药降解效果的因素大小顺序为：pH〉反应时间〉H2O2用量〉催化剂投加量,其中pH对CuO/γ-Al2O3类Fenton试剂降解丁基黄药的影响最为显著。