滇池流域地下水、河水硝酸盐污染及来源

为了揭示滇池NO3-的污染来源和污染途径,本次研究在滇池流域不同地区收集了14个地下水和35个河水样品,进行了水化学及氮同位素分析。结果显示,滇池流域河水NO3-浓度在0.01~45.92mg/L之间,地下水NO3-浓度在0.05~99.52mg/L之间。NO3-浓度较高的区域,集中在流域城镇居民区(41.41±39.32mg/L)和昆明市主城区(19.91±15.02mg/L)。林地泉水、盘龙江上游以及流域东、南部河水NO3-浓度较低,污染较轻。δ15 N-NO3-值显示,流域居民区地下水(+9.9‰~+27.8‰)与主城区河水(+3.2‰~+32.1‰)中NO3-的主要来源是生活污水,流域东、南面河水(+4.4‰~+7.2‰)NO3-污染源以化肥为主。林地泉水与盘龙江上游河水δ15 N-NO3-值均小于+10‰,大气沉降是人为N的主要来源。耕地地下水δ15 N-NO3-值变化范围较宽(+5.5‰~+23.7‰),NO3-浓度高(45.77±40.91mg/L),受农业生产的影响强烈,人畜粪便、化肥肥料、大气沉降都是氮的输入源。     

利用氮氧同位素解析赤水河流域水体硝酸盐来源及其时空变化特征

赤水河流域作为长江上游重要的水源涵养区,其生态环境状况及水环境质量备受关注。为了了解流域河水氮素来源,本次研究利用硝酸盐稳定同位素(~(15)N、~(18)O)示踪技术并结合流域土地利用类型空间分布分析了赤水河流域丰水期与枯水期干流及主要支流河水硝酸盐来源与转化过程。结果表明,流域水体NO_3~-浓度具有明显的时空变化,其中丰水期NO_3~-浓度要高于枯水期,喀斯特区域的NO_3~-浓度要高于非喀斯特区域。流域干、支流水体δ~(15)N-NO_3~-、δ~(18)O-NO_3~-季节性差异明显,丰水期支流δ~(15)N-NO_3~-差异较大,干流差异较小,而枯水期支流δ~(15)N-NO_3~-差异较小,干流差异较大。结合氮氧同位素和土地利用信息发现,丰水期支流NO_3~-受其土地利用方式的影响,其来源具有多样性;干流NO_3~-浓度则主要受支流混合作用影响。枯水期干流NO_3~-受流域人为活动影响较为显著,点源输入造成水体氮同位素分布范围较宽,主要来源表现为生活污水和土壤有机氮;而支流NO_3~-多表现为土壤有机氮来源,部分支流受流域内城镇影响,生活污水对河流NO_3~-贡献较大。流域水体氮污染控制应以农业面源氮流失为主,同时严格控制点源污染的输入。     

基于水化学及当地稳定同位素的地下水硝酸盐污染空间分布特征及污染源解析

为精准识别张家口市宣化区地下水硝酸盐污染的空间分布情况及其来源,根据张家口市宣化区洋河两岸地下水水质监测数据,采用水化学分析方法分析硝酸盐污染现状,利用氮氧稳定同位素方法定性分析污染物来源,并利用ArcGIS软件对地下水硝酸盐浓度、氮氧同位素特征值进行可视化表征,更加直观地表现地下水环境质量时空差异.根据SIAR模型（同位素混合模型）定量计算各污染源的贡献率.结果表明:①张家口市宣化区地下水“三氮”污染主要为硝酸盐氮,浓度平均值为27.23 mg/L,污染浓度高值区域出现在建设用地.②研究区典型特征污染物的氮同位素特征值（δ15N-NO₃-）在土壤中的分布范围为1.46‰~7.71‰,在粪便及污水中的分布范围为9.49‰~17.57‰,可充实当地δ15N-NO₃-分布数据库.③硝酸盐污染主要来源于土壤氮、粪便及污水,水化学及同位素特征表明氮的迁移转化以硝化作用为主.④SIAR模型计算结果表明,土壤氮、粪便及污水、无机化肥及工业废水贡献率分别为44.36%、43.35%、9.24%.研究显示,硝酸盐污染主要受生活污水、工业生产活动和该地区农业灌溉的影响,污染物主要来源于土壤氮、粪便及污水,且建设用地污染情况较耕地更为严重.      

基于多环境介质氮素和同位素的滦平盆地地下水硝酸盐来源示踪

选择密云水库上游承德市滦平盆地为研究区,通过不同土地利用类型地下水"三氮"含量、土壤全氮含量和包气带可溶硝态氮含量,结合水体硝酸盐氮氧双同位素、硫酸盐硫氧双同位素多种环境同位素特征和地下水放射性碳同位素测年示踪硝酸盐来源.结果表明,滦平盆地水体氮形态以硝态氮为主,地下水NO₃^-质量浓度与居民用地、旱地土地利用类型显著相关,硝酸盐污染主要集中于居民建设用地和农用地区域浅层地下水中.13.79%地下水样品NO₃^-质量浓度超过国标（GB/T 14848-2017）地下水硝酸盐限值Ⅲ类标准,超标范围为1.04~3.86倍;37.93%地下水样品NO₃^-质量浓度超WHO饮用水硝酸盐浓度限值,超标范围为1.08~6.83倍.地下水NO₃^-质量浓度、土壤全氮和浅层土壤可溶硝态氮空间变异受结构性因素和人为因素共同作用影响.地下水硝酸盐来源主要为家畜粪尿和生活污水混合污染,其次为化学肥料淋滤;盆地山前地下水径流区包气带-地下水氮循环主导过程为硝化作用.以盆地系统作为独立单元研究水环境硝酸盐污染来源和归趋规律,对流域整体地下水污染防治和修复具有重要意义.     

浐河、灞河硝酸盐端元贡献比例——基于硝酸盐氮、氧同位素研究

近年来,河流氮污染一直是生物地球化学领域研究的热点问题。然而,识别水体硝酸盐来源、端元贡献比例及其在水体中存在生物转化(硝化、反硝化)过程,仍旧是氮循环研究的难点问题。本研究选取流经西安市的两条河流——浐河和灞河,测定其河水溶解态硝酸盐氮、氧同位素组成,并结合Bayesian同位素混合模型,有效识别了两条河流从源头到汇入渭河河口处,氮素来源的变化,同时,定量分析了其贡献比例的变化。结果显示,河流源头附近,土壤有机氮是河流硝酸盐主要来源,其贡献比例接近30%;河流中游,由于沿河农业活动的增加,同位素指示河流硝酸盐主要来源转化为化学肥料,其贡献比例接近25%;河流下游,由于城市用水的汇入,硝酸盐氮、氧同位素值偏正,主要位于污水及粪肥区间,指示硝酸盐含量较高的生活污水及工业废水的输入,其贡献比例能达到30%以上。通过本研究,研究者定性及半定量的区分和浐河、灞河氮素来源,为今后有效控制氮污染提供了理论基础。     

基于水化学和稳定同位素的白洋淀流域地表水和地下水硝酸盐来源

为探究白洋淀流域生活污水河附近地表水和地下水硝酸盐来源,于2014年7月沿着生活污水纳污河——府河采集地表水和地下水.通过分析水化学和氢氧同位素(δ~2H、δ~(18)O)明确地表水和地下水转化关系,并通过硝酸盐氮(δ~(15)N)同位素确定硝酸盐来源.结果表明,河水来源于城市和农村生活污水,同时受蒸发作用影响.浅层地下水受府河、白洋淀和太行山山区地下水侧向补给.浅层地下水硝酸盐超标(世界卫生组织)率为16.7%.受水体自净能力的影响,府河上游硝酸盐浓度大于下游.受区域水流方向的影响,南岸浅层地下水硝酸盐浓度大于北岸.近河和近淀区域浅层地下水硝酸盐主要来自于地表水.此外,土壤、化肥及其点源污染也是地下水硝酸盐的主要来源.城市和乡村居民生活及农业生产活动影响区域地表水和地下水硝酸盐.     

滇池周边浅层地下水硝酸盐来源及转化过程识别

明确硝酸盐的主要来源及转化过程对地下水氮污染防治和水资源开发利用具有重要意义.为了探明滇池周边浅层地下水中硝酸盐污染现状及来源,于2020年雨季（10月）和2021年旱季（4月）在滇池周边共采集73个浅层地下水样,运用水化学和氮氧同位素（δ¹⁵N-NO₃^-、δ¹⁸O-NO₃^-）识别浅层地下水中硝酸盐的空间分布、来源及转化过程,并结合同位素混合模型（SIAR）定量评价不同来源氮对浅层地下水硝酸盐的贡献.结果表明,旱季浅层地下水中有40.5%的采样点ρ（NO₃^--N）超过地下水质量标准（GB/T 14848）Ⅲ类水质规定的20 mg·L^-1,雨季超过47.2%的采样点ρ（NO₃^--N）超过20 mg·L^-1.氮氧同位素和SIAR模型分析结果证明了土壤有机氮、化肥氮、粪肥和污水氮是浅层地下水硝酸盐的主要来源,以上氮源对旱季浅层地下水中硝酸盐的贡献率分别为13.9%、11.8%和66.5%,对雨季的贡献率分别为33.7%、31.1%和25.9%,而大气氮沉降贡献率仅为8.5%,对该区浅层地下水中硝酸盐来源贡献较小.硝化作用是旱季浅层地下水中硝态氮转化的主导过程,雨季以反硝化作用为主,且反硝化作用雨季比旱季明显.     

运用硫同位素、氮氧同位素示踪里湖地下河硫酸盐、硝酸盐来源

为揭示里湖地下水水质的时空变化规律,结合硫同位素及氮氧同位素分析水质变化原因,为开发和保护岩溶水资源提供科学依据.于2010年1月至12月,2014年5月、10月对里湖地下河进行监测,分析其常规水化学组成及δ34S-SO2-4、δ15NNO-3、δ18O-NO-3特征.结果表明:1地下河水化学类型为HCO3-Ca型,受到大气降水、人类活动等影响,各离子表现出明显的时空变化规律;2自污水处理厂运营以来,地下河中硫酸盐浓度略有降低,但仍然偏高,与2010年相比,硝酸盐污染加剧.受人类活动影响上游拉易洞、南丹河,中游凉风洞、甘田坝等地硫酸盐、硝酸盐浓度较高,下游小龙洞处浓度较低;3地下河δ34S-SO2-4值在-4.12‰~-0.93‰之间,通过与潜在硫源的δ34S比对,推断由工业和居民生活燃煤产生的大量硫氧化物引起雨水酸化,以酸雨的形式向当地地下水输入大量SO2-4;4δ15N-NO-3值在0.26‰~11.58‰之间,平均为7.61‰,δ18O-NO-3在-2.33‰~21.76‰之间,平均为9.38‰,结合硝酸盐氮氧同位素组成分析,认为土壤氮、人畜粪便和污水是研究区硝酸盐的主要贡献者,也是地下水中硝酸盐污染加剧的主要原因.     

基于水化学与氮氧同位素的喀斯特山区水体硝酸盐来源示踪与估算——以平寨水库为例

平寨水库地处喀斯特山区,是贵州省重要的灌溉和饮用水库之一,其水环境质量深刻影响着居民生产生活.以平寨水库为研究对象,采用水化学分析方法、氮氧双同位素技术结合稳定同位素混合模型(Bayesian mixing model,MixSIAR),定量识别研究区水体硝酸盐各污染源的贡献率.结果表明:河流及库区水体溶解无机氮主要以硝态氮形态存在,时间上表现为平水期>丰水期>枯水期,空间上呈现出各河流上游浓度差异较大,下游与库区浓度接近,坝前丰水期的硝酸盐浓度较高的特征;研究区水体硝酸盐的转化主要以硝化作用为主,枯水期和平水期其主要来源是生活污水与牲畜粪便和土壤有机氮,丰水期主要为化学肥料;各时期硝酸盐来源中,整体表现为库区的生活污水与牲畜粪便的贡献率高于河流,土壤有机氮与化学肥料的贡献率低于河流.从生活污水与牲畜粪便贡献率来看,其值在河流、库区枯水期分别为59.3%、70.8%,在河流、库区平水期分别为58.3%、72.6%,丰水期值较小.从土壤有机氮贡献率和化学肥料贡献率来看,丰水期贡献率均高于枯水期和平水期.河流、库区丰水期源自土壤有机氮的贡献率分别为35.1%、32.8%,源自化...     

混合土地利用下长河流域硝酸盐污染源解析

水环境中硝酸盐含量持续增加引发的环境问题已受到全球关注.为弄清混合土地利用下长河流域硝酸盐污染问题,本研究通过探究溶解态无机氮（DIN）各指标及氮氧同位素的时空变化特征,利用水化学与双稳定同位素示踪技术识别了硝酸盐的来源和转化,并结合贝叶斯稳定同位素混合模型（SIAR）量化了其主要来源,同时研究了土地利用对流域硝酸盐源时空分配的影响.结果表明：硝态氮是研究区水体中DIN存在的主要形式.同位素证据表明,氮的迁移和转化过程以水体中硝化作用为主,反硝化与同化作用对其组成并未造成显著影响.源解析结果显示,枯、丰两个水期水体硝酸盐污染源均以粪便和污水为主,且土壤氮和化肥贡献率在丰水期显著升高.此外,研究区土地利用对硝酸盐源分配在时间上影响显著,而空间上影响较弱.研究显示,人类密集活动对流域水环境影响显著,控制粪便和污水排放的同时减少氮肥的过度使用对于控制区域硝酸盐污染至关重要.     

千岛湖水体氮的垂向分布特征及来源解析

选取千岛湖水深0.2,5,10,20,30和40m处水样进行分析,利用氮氧同位素和稳定同位素模型（SIAR）研究千岛湖水体氮（N）的垂向分布特征,分析水体N的来源并计算各N源的贡献率.结果表明,硝酸盐（NO₃^-）和溶解性有机氮（DON）是千岛湖水体总溶解氮（TDN）的主要形式,分别占溶解态N的57.9%和39.7%.千岛湖水体δ¹⁵N-NO₃^-和δ¹⁸O-NO₃^-的平均值分别为4.5‰和4.3‰.上层水体（0~10m）中,硝化作用和浮游植物的同化作用共同控制水体N的形态组成和氮氧同位素值（δ¹⁵N-NO₃^-和δ¹⁸O-NO₃^-）的变化.中层水体（10~30m）中,硝化作用是主要的生物地球化学过程,使得水体NO₃^-含量增加而δ¹⁸O-NO₃^-值减小.底层水体（30~40m）受到硝化作用、底泥N释放和反硝化作用的共同影响.化肥是千岛湖水体NO₃^-的最主要来源,在S1和S2处的贡献率分别为51.9%和30.6%.新安江上游的农业面源污染使得S1处化肥贡献率远高于S2.土壤N是仅次于化肥的第二大水体NO₃^-来源,在S1和S2处的贡献率分别为17.8%和27.8%.此外,底泥对底层水体NO₃^-的贡献不可忽视.     

骆马湖表层沉积物有机质分布特征及来源解析

为解析骆马湖富营养化沉积物的影响因素,2018年9月采集了骆马湖表层沉积物32个点位样品,分析了沉积物的总有机碳（TOC）、总氮（TN）、有机碳同位素（δ¹³C）和氮同位素（δ¹⁵N）指标,研究了沉积物中有机质分布特征及来源.研究表明：表层沉积物TOC含量在0.55%~3.76%,平均值为1.62%;TN含量在0.04%~0.46%,平均值为0.19%;δ¹³C含量在-27.32‰~-8.36‰,平均值为-14.98‰;δ¹⁵N含量在-1.92‰~10.17‰,平均值为7.72‰,TN与TOC在空间分布呈正相关,有机碳、氮同位素受不同来源有机质影响空间分布有较大差异.对δ¹⁵N、δ¹³C与C/N进行定性分析和端元混合模型定量计算,得出骆马湖表层沉积物有机质来源主要有三个：一是人类活动带来的土壤有机质贡献率最大,特别是东岸休闲旅游区贡献较高;二是围网养殖造成的源污染,加大了湖泊富营养化程度;第三是湖泊来水携带较高浓度的污水有机质,对"典型过水性"骆马湖水质影响较大.为了降低骆马湖水体富营养化程度,改善水生态环境质量,急需对湖体有机质的来源加大控制.     

滇池水污染控制系统规划

提出了滇池水污染控制系统规划模型,对污水集中治理措施,厂内治理措施与面源治理措施同时进行了优化,得出了滇池流域综合治理的优化方案,为滇池水污染控制提供了科学依据。     

基于绝对主成分-多元线性回归的滇池污染源解析

定量解析污染源是湖泊流域水环境管理的重要基础.基于滇池草海和外海多年水质监测数据,采用主成分分析（PCA）方法识别了主要水质指标的污染源类型,利用绝对主成分-多元线性回归模型（APCS-MLR）得到不同污染源对水质的贡献程度.结果表明,草海主要的污染源有农业面源、城市面源和内源3类,外海的主要污染源是农业面源、城镇生活污染源、城市面源和内源4类.与河流水污染源解析结果不同,底泥内源与气象因子对滇池主要水质指标的影响较大.     

洪泽湖水体全氟化合物的污染特征、来源及健康风险

洪泽湖是南水北调东线工程重要调蓄湖泊,为了解洪泽湖表层水中全氟和多氟烷基化合物(PFASs)的污染状况,通过超高效液相色谱串联四极杆质谱测定了湖区和入湖河流的表层水15种PFASs的含量,分析比较了不同区域水体中PFASs的浓度与组成,运用HCA法解析了不同污染来源,并应用HQ法对不同人群的健康风险进行评价.结果表明：(1)洪泽湖表层水中检出15种PFASs,ΣPFASs浓度为63.4～218.0 ng/L(中位值92.9 ng/L),健康风险较低;(2)PFASs组分以短链为主,主要污染物为PFPeA,占60.8%;(3)PFASs在洪泽湖的空间分布呈现由南向北递减的趋势,洪泽湖湖心及过水通道区的PFASs浓度较高;(4)HCA方法表明,洪泽湖表层水中PFASs主要来自地表径流、橡胶品制造、食品包装和纸类表面处理的工业排放、纺织和金属电镀工业排放和生活污水.研究显示,洪泽湖表层水中广泛存在多种PFASs,以短链为主,健康风险对居民来说可接受.     

滇池大气沉降氮磷形态特征及其入湖负荷贡献

为研究季节变化和降雨量对滇池各种氮磷形态浓度的影响,采用紫外分光光度法测定大气沉降的各种氮磷形态浓度,探讨滇池湖面氮磷对水污染的贡献.结果表明,滇池大气沉降氮浓度普遍符合雨季低,旱季高的特点;大气沉降氮磷负荷与降雨量正相关,季节性变化主要呈雨季高,旱季低.大气沉降氮负荷以DIN为主,占总氮沉降负荷的63. 70%;磷负荷以PP为主,占总磷沉降负荷的45. 54%,过度施肥和肥料中氮磷的流失是大气湿沉降中主要的氮磷来源.结合入湖河流数据,滇池大气沉降中TN和TP的沉降量分别为河流入湖负荷的6. 14%和12. 76%,因而滇池主要污染来源仍然是入湖河流带来的负荷.但滇池大气沉降氮磷通量与其他地区相比处于中等偏上地位,所以该贡献仍需重视.     

无定河流域地表水硝酸盐浓度的时空分布特征及来源解析

无定河流域作为黄河的一级支流,其水生态环境质量深刻影响着黄河流域生态保护与高质量发展.为识别无定河流域硝酸盐污染来源,对2019～2021年期间无定河的地表水样品进行了采集,探究了流域地表水体硝酸盐浓度的时空分布特征及影响因素,借助水化学方法、氮氧同位素示踪技术以及MixSIAR模型定性和定量地确定了地表水硝酸盐各来源及其贡献率.结果表明,无定河流域硝酸盐浓度存在显著时空差异.时间上,丰水期地表水NO^-₃-N浓度均值高于平水期;空间上,下游地表水NO^-₃-N浓度均值高于上游.地表水硝酸盐浓度的时空差异主要受降雨径流、土壤类型以及土地利用类型的影响.无定河流域地表水丰水期硝酸盐的主要来源是生活污水及粪肥、化学肥料和土壤有机氮,其贡献率分别为43.3%、 27.6%和22.1%,降水的贡献率仅占7.0%.不同河段地表水硝酸盐污染源贡献率存在差异,上游土壤氮贡献率明显高于下游,为26.5%;而下游生活污水及粪肥的贡献率明显高于上游,为48.9%.可为无定河乃至干旱及半干旱地区的河流硝酸盐来源解析和污染治理...     

滇池浮游植物碳氮同位素时空分布特征及其影响因子分析

通过对旱季、旱雨季过渡期和雨季3个不同时期滇池浮游植物δ¹³C、δ¹⁵N的研究发现,滇池浮游植物δ¹³C、δ¹⁵N存在显著的时空分布特征.从旱季、过渡期到雨季,浮游植物δ¹³C值分别为-20.44‰±0.72‰、-17.32‰±1.09‰和-15.92‰±1.74‰,呈逐渐升高趋势;而浮游植物δ¹⁵N值的季节变化模式则相反,雨季（13.55‰±0.85‰）显著低于旱季（15.33‰±0.31‰）和过渡期（15.02‰±1.12‰）.空间分布上,浮游植物δ¹³C值呈现南高北低的变化特征,极差为13.17‰,δ¹⁵N值则中部湖区高,南北部湖区低,极差为11.37‰.统计分析表明,浮游植物δ¹³C值与水温、降水量、电导率和pH值等多因素相关,反映了生物生长速率和无机碳源的影响显著;浮游植物δ¹⁵N值季节变化受降水量、总氮（TN）、总磷（TP）的影响,其空间变化与滇池流域内土地利用的空间分布格局一致.上述结果显示,城市生活污水仍然是滇池重要的污染来源,而农业化肥等面源污染对δ¹⁵N值的时空变化起到显著的调控作用.因此,滇池流域土地利用与营养盐来源的空间差异以及西南季风区降水的季节变化是影响湖泊生态系统碳氮循环与同位素生物示踪信号的重要因子.     

滇池沉积物内源氮释放风险及控制分区

采用淹水培养法测定了滇池20cm沉积物可释放态氮(EN)、潜在可释放态氮(MN)及稳定态氮(FN)含量,并分析了其空间分布特征,结合沉积物定年数据计算了不同形态氮蓄积量.依据沉积物-水界面氮释放通量、EN蓄积量及MN蓄积量对滇池沉积物内源氮污染状况进行分区,评估了不同区域滇池沉积物内源氮释放风险,并对不同分区提出了污染控制措施.结果表明,滇池沉积物内源氮释放风险:外海南部 >外海北部 >外海中部 >草海,潜在释放风险:外海南部 >外海中部 >草海 >外海北部;滇池沉积物氮污染有由北向南转移趋势;滇池全湖20cm沉积物蓄积TN5757.90t,EN637.72t,MN1320.76t,FN3799.42t.根据沉积物氮污染滇池可划分为高污染区、中度污染区、低污染区及安全区,分别占全湖面积的13.51%、15.02%、46.06%、25.42%,其中高污染区主要分布在草海、外海北部盘龙江附近;中度污染区主要分布在高污染区以下从宝象河到观音山区域及滇池出水口海口等区域;低污染区主要分布在中度污染区以下从广谱大沟到整个外海南部区域.高污染区可采取底泥环保疏浚技术,中度污染区可采取安全生态性高的原位控制技术,低污染区可采取覆盖技术,配合水生植被修复技术.     

乌梁素海硝酸盐来源的季节性变化

乌梁素海是典型农业灌区退水型湖泊,其水生态环境保护对黄河流域生态保护具有重要意义.该研究通过开展乌梁素海流域农业排干和湖体硝酸盐的δ15N和δ18O分析,应用IsoSource同位素模型估算流域生产生活污水、土壤氮源、化肥和大气沉降的贡献率.结果表明:①湖区δ15N-NO₃-和δ18O-NO₃-值范围分别为-2.50‰~18.17‰和-12.02‰~45.09‰,其中夏秋两季δ15N-NO₃-值偏正,冬季偏负,且秋季δ18O-NO₃-值偏正.②春季湖水硝酸盐主要源于化肥和土壤氮源相关的农业活动,其贡献率为43.7%;夏季、秋季和冬季主要源于生产生活污水,贡献率分别为51.3%、38.8%和40.2%,其中夏季农业活动贡献率超过40%,大气沉降主要体现在秋季湖水中.研究显示:春季湖区硝酸盐来源主要集中于七排干和八排干的受水区域,以上区域应在春季着重加强农业面源污染控制;夏季和秋季湖区硝酸盐来源主要集中于五排干和七排干所处城乡区域,以上区域应强化城乡生活污水处理.