北京市交通路口大气颗粒物污染特征研究(Ⅲ)——大气颗粒物中多环芳烃污染特征

研究了北京市典型交通路口大气颗粒物中多环芳烃的污染特征及影响因素。于2000年6月在北京市主要交通路口之一的崇文门路口采集大气中TSP，PM10和PM2.5样品，并进行样品中ρ(PAHs)的分析及机动车流量调查。研究结果表明：机动车排放是交通路口大气颗粒物中PAHs的首要来源；多环芳烃在粒径较小的粒子中比例较高；白天ρ(PAHs)随机动车流量的增加而增加，夜晚ρ(PAHs)高于白天；污染源识别表明，交通路口大气颗粒物中的多环芳烃除主要来源于机动车尾气排放外，还有一部分来源于道路扬尘。     

北京市西三环地区大气颗粒物中多环芳烃的分布特性

于2012年3-12月在北京市西三环地区按粒径分6级采集大气颗粒物样品,采用气相色谱-质谱(GC-MS)对颗粒物样品中16种优控PAHs(多环芳烃)进行分析.结果表明:颗粒物中ρ(∑16PAHs)(PAHs的总质量浓度)季节变化显著,表现为冬季＞春季＞秋季＞夏季,并且与ρ(PM)(PM为颗粒物)呈良好线性相关;不同粒径颗粒物中ρ(PAHs)呈向小粒子富集的趋势,PM2.1中ρ(PAHs)约占ρsum(∑16PAHs)[6级颗粒物中ρ(∑16PAHs)总和]的64％ ～ 87％;除夏季3环PAHs占优势外,其他季节均以4～5环PAHs占优势;同时,随着粒径的减小,PAHs有向高环数富集的趋势.运用主成分分析和多元线性回归法进行源解析发现,机动车尾气排放和燃煤是本地区大气颗粒物中PAHs的主要来源;不同粒径颗粒物中的PAHs来源有差异,2.1 ～10.2μm粒径段颗粒物中PAHs主要来源于机动车尾气排放,贡献率为63.0％;而1.3～2.1 μm和＜1.3 μm的颗粒物中PAHs均主要来源于燃煤,贡献率分别为56.8％和58.7％.     

北京市冬春季大气颗粒物的粒径分布及消光作用

2004年1-5月,在北京市区连续监测了大气环境中ρ(PM10),ρ(PM2.5),ρ(PM1)和ρ(TSP),以及大气能见度、地面气象要素.结果表明:春节期间颗粒物中细粒子所占的比例较高,ρ(PM1)/ρ(PM2.5)为0.81,ρ(PM10)/ρ(TSP)为0.61;而沙尘期其值分别为0.55和0.28.不同粒径的颗粒物质量浓度均呈在明显日变化,其夜间浓度峰值高于早晨交通繁忙时段.根据经验公式,将大气能见度换算为大气消光系数,并导出颗粒物消光系数.结果表明:颗粒物消光系数与颗粒物质量浓度呈显著正相关.进一步定义了颗粒物质量浓度消光比(CEp),用来表征颗粒物的污染特征.统计分析结果表明:当CEp＜103时,颗粒物质量浓度很低,PM2.5所占比例较高,代表了有利于污染扩散的气象条件;当CEp＞167,颗粒物质量浓度高,但细粒子比(ρ(PM2.5)/ρ(PM10))稳定在0.5～0.7,湿度也稳定在20%～50%,代表了不利于污染扩散的气象条件.     

某工业城市大气颗粒物中PAHs的粒径分布及人体呼吸系统暴露评估

为研究大气颗粒物中多环芳烃(PAHs)的粒径分布与富集特征,确定不同粒径颗粒物中PAHs在人体呼吸系统各器官内的沉积浓度,以准确评估其人体呼吸暴露风险,选择东北某钢铁工业城市,在采暖期和非采暖期按粒径对大气颗粒物进行分级采样,用高效液相色谱对样品中14种优控PAHs进行分析,并将大气颗粒物粒径分级采样技术与人体呼吸系统内部沉积模型结合进行呼吸暴露评估.结果表明,大气颗粒物中总PAHs浓度变化显著,采暖期(743. 9 ng·m~(-3))高于非采暖期(169. 0ng·m~(-3)),多数PAHs(86. 3%～89. 9%)与大气中粒径≤2. 06μm的细颗粒有关;中低分子量PAHs单体呈双峰型,峰值位于1. 07～2. 06μm和7. 04～9. 99μm.高分子量PAHs呈单峰分布,峰值位于1. 07～2. 06μm; 4环PAHs的含量占主导优势,为总PAHs浓度的40%;在采暖期和非采暖期分别有53. 3%和55. 3%的颗粒态PAHs沉积在人体呼吸系统的不同器官,分别采用人体呼吸系统沉积浓度和在颗粒物上的总浓度计算该地区人群颗粒态PAHs的终身致癌超额风险值(incremental lifetime cancer risk,R值),成人的R值在采暖期为1. 3×10-5和2. 9×10-5,非采暖期为3. 1×10-6和6. 0×10-6,儿童的R值在采暖期为1. 0×10-5和2. 3×10-5,非采暖期为2. 4×10-6和4. 8×10-6.结果表明,颗粒物粒径分布直接影响呼吸系统沉积浓度和致癌风险,将分级采样技术与呼吸系统沉降模型结合方法可有效避免对人体呼吸暴露量的过度评估.     

气象因素对北京市大气颗粒物浓度影响的非参数分析

利用2005年9月-2006年9月北京市大气颗粒物分级(不同粒径)监测资料和同期分时段气象观测数据,采用非参数分析(Spearman秩相关系数)法对北京市3种粒径大气颗粒物在不同季节的浓度水平与气象因素的影响进行了研究.结果表明:不同季节影响颗粒物质量浓度的气象因素各不相同;春季ρ(PM2.5),ρ(PM2.5～10)和ρ(PM10)都与气压呈显著负相关;夏季颗粒物质量浓度受降水影响很大;秋、冬季ρ(PM2.5)和ρ(PM10)均与日照时数呈显著负相关;冬季p(PM2.5),ρ(PM2.5～10)和ρ(PM10)均与平均风速呈显著负相关,与气温、相对湿度呈显著正相关.细粒子和粗粒子质量浓度对气象因素变化的响应程度也有较大区别.春、夏季地面平均风速对粗粒子质量浓度的影响比细粒子显著,ρ(PM2.5)/ρ(PM10)随风速增加而增大;秋季日照时数对细粒子质量浓度的影响比粗粒子更显著,ρ(PM2.5)/ρ(PM10)随日照时数增加而减小;冬季相对湿度对粗粒子质量浓度的影响比细粒子显著,ρ(PM2.5)/ρ(PM10)随相对湿度增加而减小.     

石家庄市采暖期大气细颗粒物中PAHs污染特征

采集2015年12月-2016年2月采暖期石家庄市文教区、交通密集区、居民区和商业交通混合区大气细颗粒物样品,依据HJ 646-2013《环境空气和废气气相和颗粒物中多环芳烃的测定气相色谱-质谱法》分析石家庄市大气细颗粒物中PAHs污染水平及分布特征、气象参数与PAHs相关性,并解析PAHs污染来源.结果表明:石家庄市冬季采暖期大气细颗粒物PM₁₀、PM_2.5和PM_1.0中ρ（PAHs）的日均值分别为397.66、349.09和272.35 ng/m3,分别是采暖期前（11月1-15日）的6.16、4.62和4.82倍,并且呈交通密集区>居民区>文教区>商业交通混合区的空间分布特点.相对湿度与细颗粒物PM₁₀、PM_2.5和PM_1.0中ρ（PAHs）均呈显著正相关,R2分别为0.30、0.37和0.33,而风速与三者呈显著负相关,R2分别为-0.39、-0.53和-0.26;PM_1.0中具有显著相关的PAHs单体数量多于PM₁₀和PM_2.5.根据PAHs环数分布特征及特征化合物比值判断,石家庄市冬季采暖期PAHs污染为燃煤与机动车尾气复合型污染特征,同时餐饮油烟也有一定的贡献.      

北京市公共交通环境多环芳烃的个体暴露特征

对北京市3种典型交通环境下PM2.5中PAHs(多环芳烃)的污染水平、来源及其暴露健康风险进行了研究.于2011年12月利用颗粒物个体暴露采样器采集北京市道路边、公共汽车、地铁等不同交通环境下的PM2.5样品,采用GC-MS测定ρ(PAHs),结合PAHs组成特征以及特征化合物比值等鉴别PAHs来源,根据苯并[a]芘等效毒性(BEQ)、等效致癌浓度(BaPE)及致癌风险等参数评估PAHs呼吸暴露的健康风险.结果显示:1观测期间,北京市道路边、公共汽车和地铁内ρ(∑PAHs)平均值分别为(120±119)、(101±46.6)、(50.8±25.6)ngm3;23种交通环境下PAHs特征成分谱相似,ρ(荧蒽)[ρ(荧蒽)+ρ(芘)]、ρ(茚并[1,2,3-cd]芘)[ρ(茚并[1,2,3-cd]芘)+ρ(苯并[g,h,i]苝)]均大于0.5,ρ(苯并[a]蒽)[ρ(苯并[a]蒽)+ρ()]大于0.35,表明机动车尾气和燃煤排放是北京冬季3种交通环境下PAHs的重要贡献源;3分别采用美国加州环境保护局(California Environment Protection Agency,CalEPA)和世界卫生组织(World Health Organization,WHO)方法计算致癌风险可知,2种方法计算的道路边PAHs的致癌风险(19.8×10-6、15.6×10-4)最高,约为公共汽车及地铁内的1.4和3.6倍;4道路边与公共汽车内的PAHs在PM2.5中更为富集,道路边PAHs污染水平及健康风险在高ρ(PM2.5)环境下增加显著.     

北京城区2007~2012年细颗粒物数浓度时空演化

为反映近年来北京城区细颗粒物数浓度时空演化过程,利用MODEL 3886GEO-α手持式激光粒子计数仪连续采集了2007~2012年北京城区93个采样点 6月上旬~7月上旬(非采暖期)和12月上旬~次年的1月上旬(采暖期)细粒径颗粒物PM (0.3、0.3~0.5、0.5~1.0) 的粒子数浓度数据,然后在地统计和空间分析方法的基础上,探究了北京城区细颗粒物数浓度的时空演化特征.结果表明,PM0.3在采暖期的数值均高于其在非采暖期的浓度值,而PM0.3~0.5和PM0.5~1.0在两个不同的采样期浓度值有高有低;采暖期不同下垫面细颗粒浓度差异较明显,而非采暖期下垫面类型对细颗粒浓度的影响相对较弱;非采暖期,北京城区南部的丰台区和东部的朝阳区细颗粒物污染最严重,市中心次之,而北部的海淀区和西部的石景山区污染相对较轻;采暖期,北京城区细颗粒物污染主要集中在朝阳区的东部和东南部,以及市中心及其周边区域.     

北京市交通路口大气颗粒物污染特征研究(Ⅰ)——大气颗粒物污染特征及其影响因素

研究了北京市典型交通路口大气颗粒物的污染特征及影响因素。于2000年6月在北京市主要交通路口之一的崇文门路口，采集了大气中不同粒径的颗粒物样品，并进行了颗粒物质量浓度、离子浓度和元素质量浓度的分析，同时进行了样品采集期问机动车流量调查。研究结果表明，6月5日大气颗粒物污染严重。6月6日0：10-3：50，ρ(PM2.5)达到最高值。崇文门路口的大气颗粒物污染水平与机动车流量之间无明显的对应关系。交通来源颗粒物是影响交通路口污染水平的首要因素，颗粒物中Al，Ca，Fe和Mg等元素主要来自机动车行驶载带的道路可扬尘，而Cu，Pb等元素主要来自机动车的排放。还指出了今后进行该类研究的主要方向和技术思路。     

天气类型对天津大气PM_(10)污染的影响分析

对天津地区出现的天气系统进行分类,利用后向轨迹模型对到达天津地区的气团轨迹进行模拟,并按照不同天气类型进行聚类,分析不同天气类型下到达天津地区的气团传输路径.结果表明,到达天津地区的气团主要来自西北和东南方向.对采暖期和非采暖期不同天气类型的出现频率及其对大气中ρ(PM10)的影响进行了研究.结果表明,天气类型是影响天津地区ρ(PM10)变化的重要因素.2008年采暖期的有利天气类型出现频率为84.2%,比非采暖期(66.9%)多17.3%;同期不利天气类型出现频率为15.8%,比非采暖期(32.2%)低16.4%.虽然采暖期颗粒物排放源强有所增加,但是有利天气类型出现频率明显高于非采暖期,而不利天气类型出现频率较低,这是2008年采暖期ρ(PM10)比非采暖期略低的重要原因.     

滨海新区大气颗粒物中半挥发性有机物污染特征研究

本文通过在天津市滨海新区局部区域汉沽和大港采集TSP和PM10样品,研究了不同颗粒物中半挥发性有机物的不同期别污染和分布特征,结果表明:半挥发性的污染水平存在明显的季节性特征,采暖期半挥发性有机物和可吸入颗粒物中苯并[a]芘浓度均远远高于非采暖期.     

京津冀地区城市空气颗粒物中多环芳烃的污染特征及来源

在2013年4个季节,同步采集了京津冀地区3个典型城市(北京市、天津市和石家庄市)空气PM2.5和PM10样品,采用乙腈超声提取-超高压液相色谱法分析了16种多环芳烃(PAHs).结果表明,京津冀地区城市空气PM2.5和PM10中总PAHs的浓度分别为6.3~251.4ng/m3和7.0~285.5ng/m3,呈现冬季春季秋季夏季的季节变化特点和石家庄北京天津的空间分布特点.PAHs环数分布以4、5和6环为主,比例分别为25.0%~45.1%、31.7%~40.1%、15.1%~28.2%,2和3环比例之和小于10.3%;与非采暖季相比,采暖季中4环PAHs比例显著增加,5和6环PAHs比例明显下降.PAHs比值法显示,京津冀地区城市空气颗粒物PAHs的来源呈现明显季节性变化特点,燃煤和机动车排放是2个重要的PAHs排放源,在采暖季燃煤来源的比例较大,在非采暖季以机动车排放的来源为主.     

北京市民居室内气态PAHs浓度及其影响因素

利用自行改进的被动采样装置收集并测定北京城、近郊区38个家庭在供暖期和非供暖期室内空气中7种气态多环芳烃(PAHs)的浓度和组分谱,并探讨影响室内气态PAHs浓度和组分谱的主要影响因素.分析数据表明,北京城、近郊区民居室内的气态PAHs以2环和3环组分为主,7种气态PAHs组分各自的平均浓度范围为1～40 ng/m³,总平均浓度约为100 ng/m³.供暖期和非供暖期之间7种气态PAHs的总浓度没有表现出显著差异,但苊烯和荧蒽的浓度明显不同.相对于供暖期,非供暖期内2环组分的贡献减少,3、4环组分的比例则增加.根据家庭调查问卷和实测的浓度水平,多因子方差分析的结果显示,北京城、近郊区民居室内气态PAHs的浓度和组分谱的主要影响因素包括吸烟、卫生球使用、居室通风强度、日烹调次数和民居建成时间.     

北京市大气颗粒物中多环芳烃(PAHs)污染特征

对北京市2003-09～2004-07的10个月空气中的TSP样品进行了连续采样,周期为1次/周.分析了15种3～7环的PAHs,其中以4～5环为主.∑PAHs浓度及BaP的最大值分别达到705 ng/m³和52 ng/m³;春夏秋冬4季∑PAHs的平均浓度分别为46 ng/m³,16 ng/m³,52 ng/m³,268 ng/m³;BaP的4季平均浓度分别为2.8ng/m³,0.23 ng/m³,3.3 ng/m³,16ng/m³;采暖期∑PAHs平均浓度为非采暖期的9.5倍.在所分析的3种气象条件中,降水能够明显降低PAHs的浓度;非采暖期的PAHs浓度随温度的升高而降低,采暖期的浓度与温度没有明显的相关性;采暖期风速水平的增加会导致PAHs浓度的下降,而非采暖期不同环数的PAHs和风速水平的关系各异,3环的PAHs浓度随风速水平增加而增加,4、5环的PAHs浓度变化不大,6、7环PAHs随风速水平的增加而浓度下降.     

天津市大气颗粒物中有机标识物粒径分布的季节特征

为探讨采暖季和非采暖季大气颗粒物中有机标识组分的粒径分布特征,识别其来源,于2018年5月至2019年4月在天津采集分粒径颗粒物,利用GC-MS对9个粒径段颗粒物中17种多环芳烃(PAHs)、20种正构烷烃(n-Alkanes)和7种藿烷(hopanes)进行分析,并通过有机标识物及特征比值的方法探讨其主要来源。结果表明:非采暖季的四环多环芳烃Pyr、BaA、Chr和五环多环芳烃BbF、BaP呈3峰分布,其余PAHs呈双峰分布,采暖季的低环PAHs呈双峰分布,中高环PAHs近似单峰分布。根据PAHs特征比值发现,非采暖季的燃煤源和交通源是PAHs的主要贡献源,采暖季PAHs受燃煤源的影响更显著。非采暖季的正构烷烃中C29呈单峰分布,C27、C31、C32和C33近似单峰分布,其余正构烷烃呈双峰分布,采暖季的正构烷烃均呈双峰分布。根据正构烷烃碳优势指数(CPI)和主碳峰数(C_max)发现,人为源是正构烷烃的主要来源,非采暖季受自然源的影响大于采暖季,自然源排放的正构烷烃倾向于富集在粗颗粒物上,人为源排放的正构烷烃则更倾向于富集在细颗粒物上。藿烷在粗粒径段和细粒径段均存在峰值。根据藿烷特征比值发现,非采暖季的藿烷受交通源的影响较大,采暖季的藿烷受燃煤源的影响更显著。     

北京市民居室内气态多环芳烃呼吸暴露评价

采用被动采样装置采集并测定北京地区38个家庭采暖期和非采暖期室内空气中的7种气态多环芳烃(PAHs)的含量.结果表明,室内气态PAHs以2、3环组分为主,7种气态PAHs的总平均浓度为100 ng/m3左右.根据实测的PAHs浓度、不同年龄段人群室内平均停留时间及其相应的呼吸速率,计算得到室内成年人(包括老人)对7种气态PAHs的潜在总暴露速率在采暖期和非采暖期分别为66 ng/h和58 ng/h;而未成年人的潜在总暴露速率则分别为56 ng/h和50 ng/h.     

滨海新区局部大气颗粒物中多环芳烃污染特征研究

在滨海新区局部区域汉沽和大港采集了TSP和PM10样品,分析了不同颗粒物中多环芳烃的不同期别污染和分布特征,结果表明,多环芳烃的污染水平存在明显的季节性特征,采暖期多环芳烃和可吸入颗粒物中苯并[a]芘浓度均远远高于非采暖期。多环芳烃在不同期别也有不同的分布特征,非采暖期均是高环类多环芳烃占主导地位,比例超过60%;而在采暖期则是中环类多环芳烃占主导。     

近20年北京市城近郊区环境空气质量变化及其影响因素分析

利用北京环境空气质量定点监测资料,研究了北京市城近郊区近20年来环境空气质量的变化趋势及其影响因素.结果表明,从年际变化看,SO2、降尘、B[a]P浓度显著下降,而NOx、CO浓度和O3超标情况显著上升,空气污染处于由煤烟型向机动车尾气型转变的过程中,表现出典型的复合污染特征.年内变化显示,采暖期污染比非采暖期严重,尤其SO2在采暖期浓度是非采暖期的5.7倍.从空间分布上看,TSP、降尘、O3表现为近郊区污染重于城区;SO2、NOx、CO表现为城区污染重于近郊区.空气污染源增加的压力与环境保护措施的相互作用是驱动北京市近20年环境空气质量变化的主要因素.产业结构的变化、重点污染源的整治、能源结构调整、能源的清洁使用、机动车尾气排放标准的提高等对保护环境空气质量起到一定作用.     

鞍山市总悬浮颗粒物中多环芳烃分布特征

通过对鞍山市典型区域（6个污染源、4个居住区、一个对照点）大气中总悬浮颗粒物（TSP）的监测,采用GC／MS法分析了总悬浮颗粒物中16种PAHs的含量,探讨了鞍山市总悬浮颗粒物浓度及16种多环芳烃的分布特征及来源。研究结果表明,鞍山市大气中总悬浮颗粒物采暖期普遍比非采暖期高1．1～2．5倍,总悬浮颗粒物中PAHs总量采暖期也远远高于非采暖期;鞍钢6个点位在非采暖期的PAHs总量均远远高于其他五个点位,表明了工业污染导致的环境空气质量下降是不容忽视的。