太原市PM2.5中有机碳和元素碳的污染特征

采集了太原市4个点位冬季和夏季PM2.5样品,利用元素分析仪测定了PM2.5中有机碳(OC)和元素碳(EC)的质量浓度,并对碳气溶胶污染水平、时空分布、二次有机碳(SOC)以及OC和EC相关性等特征进行了分析.结果表明,太原市冬季有机碳(OC)、元素碳(EC)平均质量浓度为22.3μg·m-3和18.3μg·m-3,夏季OC、EC平均质量浓度为13.1μg·m-3和9.8μg·m-3,冬季和夏季总碳气溶胶(TCA)占PM2.5的比例分别为56.6%和36.5%;各点位OC和EC质量浓度均呈现冬季夏季的季节特征,冬季OC、EC浓度呈现出较好的均一性,夏季OC、EC质量浓度存在较明显的空间分布差异;太原市SOC污染较轻;冬季OC、EC相关性较强,夏季OC、EC相关性差.     

上海城区PM2.5中有机碳和元素碳变化特征及来源分析

2010年6月~2011年5月间在上海城区点位采集了181组PM2.5样品,采用热光反射法(thermal optical reflectance,TOR)测定了样品中的有机碳(organic carbon,OC)和元素碳(elemental carbon,EC)含量.结果表明,上海城区环境空气PM2.5中OC和EC年平均浓度分别为8.6μg·m-3±6.2μg·m-3和2.4μg·m-3±1.3μg·m-3,两者之和占PM2.5质量浓度的20%.OC和EC的季节平均浓度值冬季最高,夏季最低,秋季OC和EC在PM2.5中的比例最高.全年OC/EC比值为3.54±1.14.采用最小OC/EC比值法估算二次有机碳(secondary organic carbon,SOC)含量得到SOC年均浓度为3.9μg·m-3±4.2μg·m-3,占OC含量的38.9%.夏季SOC浓度低且与O3最大小时浓度值相关性好,表明光化学反应是夏季SOC的重要生成途径,主导西风向的秋冬季SOC浓度高于静风条件下的浓度水平,存在输送作用.进一步对OC1、OC2、OC3、OC4、EC1、EC2、EC3和OPC进行主成分分析,结果显示上海城区PM2.5中OC和EC主要来自机动车尾气、燃煤排放、生物质燃烧和道路尘,这4个来源对含碳组分的贡献率达69.8%~81.4%,其中机动车尾气在4个季节中的贡献率均较高,生物质燃烧贡献约15%~20%,春季和秋季道路尘影响明显,冬季燃煤的贡献高于其他季节.     

万州城区夏季、冬季PM_(2.5)中有机碳和元素碳的浓度特征

在位于三峡库区腹心的山地城市万州城区采集夏季和冬季PM2.5样品,采用热光反射法(Thermal Optical Reflection,TOR)测定了PM2.5中有机碳(OC)和元素碳(EC)的浓度,探讨了其污染特征及来源.结果发现,OC和EC在夏季的平均浓度分别为(7.09±1.86)μg·m-3和(3.49±0.64)μg·m-3;冬季分别为(16.82±6.87)μg·m-3和(6.21±2.06)μg·m-3,高于夏季,这可能与冬季当地居民生物质燃烧的贡献显著增加有关.冬季OC和EC显著线性相关(r=0.89),表明冬季两者的一次污染来源相近.冬季PM2.5中总碳(TC)和水溶性K+含量的相关性(r=0.88)高于夏季(r=0.69),表明冬季生物质燃烧对碳污染贡献显著.利用OC/EC比值法对二次有机碳(SOC)进行估算,SOC的浓度均值在夏季为(2.17±1.46)μg·m-3,占OC比例为28.18%±13.85%;冬季为(4.46±3.69)μg·m-3,占OC的23.13%±12.30%.通过计算PM2.5中8个碳组分丰度,初步判断机动车尾气排放和生物质燃烧是万州城区碳组分的主要来源.     

朔州市市区PM2.5中元素碳、有机碳的分布特征

采集朔州市市区4个点位采暖季和非采暖季环境空气PM2.5样品,利用Elementar Analysensysteme Gmb H vario EL cube型元素分析仪测定其中元素碳(elemental carbon,EC)和有机碳(organic carbon,OC)含量,并对碳组分的浓度水平、时空分布特征和主要来源进行分析.结果表明,朔州市市区非采暖季PM2.5中OC和EC的平均浓度为(14.3±2.7)μg·m-3和(10.3±3.1)μg·m-3,采暖季OC、EC平均浓度分别为(23.3±5.9)μg·m-3和(20.0±5.7)μg·m-3;4个点位OC和EC的浓度均表现为采暖季大于非采暖季,其中在采暖季,点位SW中OC和EC浓度分别为28.5μg·m-3和28.1μg·m-3,高于其它采样点,在非采暖季,点位PS中OC和EC的浓度分别为17.7μg·m-3和14.1μg·m-3高于其它采样点;采暖季和非采暖季PM2.5中OC/EC值均小于2,但OC和EC相关性不好(在采暖季和非采暖季的相关系数分别为0.66和0.52),说明PM2.5中碳气溶胶来源复杂.控制碳组分一次排放来源,如燃煤烟尘、生物质燃烧及机动车尾气排放,同时关注二次污染是控制朔州市PM2.5的关键.朔州市市区采暖季和非采暖季PM2.5中二次有机碳(secondary organic carbon,SOC)浓度分别为(6.44±2.77)μg·m-3和(4.11±1.92)μg·m-3.     

广西玉林市大气PM10和PM2.5中有机碳和元素碳污染特征分析

2015年7月~2016年3月期间在广西玉林市3个空气监测点位共采集环境大气颗粒物PM_(10)样品218份,PM_(2.5)样品202份,利用多波段热/光碳分析仪分析其颗粒物中有机碳和(OC)和元素碳(EC)浓度水平、时空变化、污染特征及可能来源.结果表明,玉林市PM_(10)中OC和EC质量浓度分别为10.99μg·m~(-3)和5.11μg·m~(-3);PM_(2.5)中OC和EC质量浓度分别为7.51μg·m~(-3)和4.70μg·m~(-3).3个监测点位大气中PM_(10)和PM_(2.5)冬季的OC和EC浓度水平均高于其他季节,PM_(10)、PM_(2.5)中OC和EC的相关性较好,R2分别为0.58和0.60(P均小于0.01).应用最小OC/EC比值法对二次有机碳(SOC)含量进行了估算,冬季大气PM_(10)和PM_(2.5)中SOC平均质量浓度分别为14.50μg·m~(-3)和6.74μg·m~(-3),高于其他季节.PM_(10)和PM_(2.5)中SOC/OC比值均0.5,玉林市大气中粗细颗粒物均以SOC为主.夏季PM_(10)和PM_(2.5)中SOC/OC分别为80.6%和77.7%,为四季最高值,与夏季温度较高、光照强烈、有利于光化学反应将OC转化为SOC有关.     

福建省三大城市冬季PM2.5中有机碳和元素碳的污染特征

以福建省福州、厦门和泉州这3个主要城市为研究对象,采集了冬季PM2.5样品,采用热光透射法(thermal opticaltransmission,TOT)分析得到PM2.5、OC和EC的浓度水平和空间分布、OC与EC的相关性、OC/EC值以及二次有机碳分布特征.结果表明,福州、厦门和泉州冬季PM2.5的浓度范围为(79.94±18.08)～(114.78±26.10)μg.m-3,均超过《环境空气质量标准》(GB 3095-2012)规定的PM2.5日均值75μg.m-3.OC和EC的浓度范围(以C计)分别为(14.77±2.65)～(19.27±1.96)μg.m-3和(1.99±0.50)～(3.36±0.41)μg.m-3,分别是背景点福州平潭的1.2～1.6倍和1.2～2.0倍.福州平潭(R2=0.70)和晋安(R2=0.66)冬季PM2.5中OC与EC的相关性显著,说明OC和EC有相近的一次污染来源.OC/EC值为5.64～7.71,且值均大于2.0,说明各采样点存在二次有机碳(secondary organic carbon,SOC)的生成.SOC的浓度为2.47～7.17μg.m-3,占OC的比例为13.08%～45.67%,占PM2.5的2.20%～7.78%.     

菏泽市PM2.5碳组分季节变化特征

于2015年8月到2016年4月在菏泽市城区采集PM_(2.5)颗粒,利用热/光碳分析仪测定了颗粒物中8种碳组分,获得了有机碳(OC)和元素碳(EC)的质量浓度,分析了OC与EC的比值、相关性,使用OC/EC比值法估算了二次有机碳(SOC)的浓度,并使用主成分分析法研究8种碳组分含量.结果表明,(1)PM_(2.5)中OC、EC的年质量浓度变化范围分别为1.2~60.6μg·m~(-3)、0.6~24.8μg·m~(-3),OC/PM_(2.5)、EC/PM_(2.5)的季节分布特征相似:冬季春季秋季夏季;(2)OC/EC的年平均值为2.6±1.0,春夏秋冬OC、EC的相关系数分别为0.91、0.56、0.86、0.75,估算的SOC年平均浓度为(4.7±5.0)μg·m~(-3);(3)不同季节8种碳组分质量分数均为EC1最高,EC3最低.主成分分析结果显示,春秋冬这3个季节碳组分的主要来源为燃煤、机动车和生物质燃烧.     

南京北郊冬夏季大气PM2.5中碳质组分浓度及同位素组成研究

为研究南京北郊不同季节PM_(2.5)中碳质组分的主要来源,分别在2014年1月1—23日和2014年7月3—22日进行PM_(2.5)样品采集,并分析其中有机碳(OC)、元素碳(EC)浓度及总碳同位素组成.结果表明,冬季PM_(2.5)浓度高于夏季,平均值为(146.69±64.67)μg·m-3,OC、EC浓度较高,分别为(14.77±5.58)μg·m-3与(9.01±4.74)μg·m-3;而夏季PM_(2.5)浓度为(57.69±23.80)μg·m-3,OC、EC浓度分别为(5.94±2.20)μg·m-3和(2.78±1.25)μg·m-3.二次有机碳(SOC)占OC比重较小,冬、夏两季分别为36.99%与27.37%,这与采样点紧邻公路主干道使颗粒物未得到充分的二次反应有关.南京北郊冬季δ13C平均值为-25.38‰±0.36‰,夏季为-26.50‰±0.58‰,通过与潜在污染源的δ13C值对比,推断出采样期间冬季主要的潜在碳质污染源为煤炭燃烧及机动车尾气,夏季主要的潜在碳质污染源为生物质燃烧及汽车尾气.     

天津秋冬季PM2.5碳组分化学特征与来源分析

为研究天津大气PM2.5中有机碳和元素碳的特征,于2009年9月4日到2010年2月25日在天津3个监测点位采集PM2.5样品,分析了PM2.5颗粒中元素碳和有机碳的含量特征、与气象条件的相互关系、以及碳组分的来源.结果表明3个监测点位PM2.5的平均质量浓度为123.85μg/m3;TC的平均浓度为18.76μg/m3,其中OC的平均浓度为14.48μg/m3,EC的平均浓度为4.27μg/m3,日均OC和EC浓度分别占PM2.5的11.7%和3.5%.秋季SOC的估算值为5.1μg/m3, 占OC的40.7%、PM2.5的4.3%;冬季SOC的估算值为6.5μg/m3, 占OC的35.7%,PM2.5的4.9%.观测期间EC与温度呈比较好的负相关关系; OC、EC、TC的浓度与风速有较好的负相关性.48h后推气流轨迹结果显示局地盘旋的气流(L)和来自天津北方或西北方区域气流(N/NW)有较高的碳组分浓度;天津大气PM2.5中碳组分受包括生物质燃烧、汽车排放、燃煤和道路扬尘混合来源影响.     

太原市大气PM2.5中碳质组成及变化特征

采用DRI Model 2001A热/光碳分析仪测定了2009年冬季和2010年春季太原市区大气细粒子(PM2.5)中有机碳(OC)和元素碳(EC)的昼夜变化特征,分析了含碳物质的变化特征,并探讨了其来源.结果表明,PM2.5、OC、EC平均浓度水平和OC/EC平均值均呈现出冬季[(289.2±104.8)μg·m-3、(65.2±22.1)μg·m-3、(23.5±8.2)μg·m-3和2.8±0.3]高于春季[(248.6±68.6)μg·m-3、(29.7±6.2)μg·m-3、(20.2±5.4)μg·m-3和1.5±0.3],冬季夜晚[(309.3±150.0)μg·m-3、(74.6±19.5)μg·m-3、(24.3±6.6)μg·m-3和3.1±0.3]高于白天[(234.9±122.1)μg·m-3、(54.9±28.2)μg·m-3、(22.6±10.8)μg·m-3和2.5±0.5],春季白天[(292.5±120.8)μg·m-3、(32.7±10.5)μg·m-3、(22.7±10.1)μg·m-3和1.6±0.5]高于夜晚[(212.3±36.7)μg·m-3、(29.6±6.6)μg·m-3、(20.7±6.4)μg·m-3和1.5±0.2]的污染特征.这是因为冬季处于采暖期,特别是夜晚,煤和生物质燃烧量增加导致碳质颗粒物排放量增加以及大气温度低且稳定不利于污染物扩散;高的OC/EC是OC排放量增加所致而非二次有机碳(SOC)的贡献,因为气温低且太阳辐射弱不利于SOC的生成.春季白天PM2.5、OC和EC浓度水平高于夜晚可能是白天风速比夜晚大且相对湿度比夜晚低而更有利于城市扬尘形成所致,OC/EC高可能是白天温度较高且太阳辐射较强有利于SOC的生成.与国内其他城市相比,太原PM2.5、OC和EC均处于较高的浓度水平,表明太原碳质气溶胶污染严重,可能对城市灰霾形成有重要贡献.     

厦门市冬季大气PM2.5中有机碳和元素碳的污染特征

为探讨厦门市冬季大气PM_(2.5)含碳组成特征,于2014-12-10至2015-01-09同步采集了城区和郊区的PM_(2.5)样品。采用热光透射法分析了PM_(2.5)中OC、EC的质量浓度。结果表明,近年来厦门市PM_(2.5)、OC、EC的浓度表现出逐年降低的趋势。城区和郊区的OC平均浓度分别为9.77±1.87和9.17±2.42μg/m~3,EC平均浓度分别为1.87±0.73和2.43±1.10μg/m~3,与国内外其他城市相比,厦门市冬季大气PM_(2.5)中的OC、EC浓度均处于较低水平,人为引起的大气含碳成分污染相对较轻。城区和郊区的OC/EC值均大于2,SOC占OC比例分别高达34.96%、39.03%,厦门大气PM_(2.5)中的OC受到二次污染较严重。PM_(2.5)、OC、EC的分布规律表明,OC、EC受到了除天气条件以外的其他因素如OC和EC污染源种类、源强以及二次转化程度的影响。城区(R2=0.107 9)和郊区(R2=0.341 9)的OC与EC相关性不明显,初步判断厦门市冬季PM_(2.5)中OC和EC的来源较复杂,EC可能主要来自化石燃料和生物质不完全燃烧等一次排放源,OC则主要受到化石燃料燃烧和二次污染的影响,城区污染源还包括烹饪源以及生物质燃烧。     

鞍山市道路扬尘碳组分特征及来源解析

为研究鞍山市道路扬尘PM_(2.5)中碳组分污染特征及来源,于2014年10月采集鞍山市9条道路的扬尘样品,通过再悬浮得到PM_(2.5)滤膜样品,利用热光碳分析仪测定PM_(2.5)中OC(有机碳)和EC(元素碳)并分析其特征.结果表明,道路扬尘PM_(2.5)中ω(TC)为9.78%(外环路)～14.00%(千山西路),ω(OC)为8.15%(外环路)～10.84%(千山西路),ω(EC)为1.63%(外环路)～2.85%(千山西路),ω(OC)明显高于ω(EC),说明各道路扬尘中含有较多的有机碳;采样期间OC/EC的值均大于2,说明道路扬尘中均可能存在二次污染;通过Spearman相关分析及线性拟合可知,鞍山市道路扬尘PM_(2.5)中OC和EC来源大致相同;聚类分析表明,鞍山市道路扬尘PM_(2.5)中碳组分主要来源于机动车尾气排放、生物质燃烧和煤炭燃烧.     

上海市大气颗粒物中有机碳（OC）与元素碳（EC）的粒径分布

分析了上海市嘉定区不同粒径大气颗粒物(0.49、0.49～0.95、0.95～1.50、1.50～3.00、3.00～7.20、7.20μm)中OC和EC质量浓度的粒径分布特征;讨论了不同粒径大气颗粒物中二次有机碳EC示踪法中(OC/EC)pri的选定方法,用改进后的EC示踪法估算出上海市嘉定区大气颗粒物中的二次有机碳(SOC)质量浓度的粒径分布;通过OC和EC的相关性定性分析了上海市嘉定区大气颗粒物的主要来源.上海市嘉定区大气颗粒物中OC和SOC的质量浓度呈双峰分布,峰值出现在0.49μm与3.00μm的粒径段,EC出现双峰或三峰分布,与OC相比,更集中在0.49μm的粒径段.细颗粒(3.00μm)中OC和EC分别占总OC和EC质量浓度的59.8%～80.0%和58.1%～82.4%,OC和EC的质量浓度主要集中在3.00μm的颗粒物中.不同粒径颗粒物中SOC占相应粒径段内OC浓度的15.7%～79.1%,其中细颗粒物(3.00μm)和粗颗粒物(3.00μm)中SOC质量浓度占相应粒径段中OC的41.4%和43.5%.OC、EC和SOC的粒径分布显现出明显的时间依存性.OC和EC的相关性分析表明,上海嘉定区大气颗粒物的污染源主要以轻型汽油车尾气为主.     

上海中心城区冬季PM_(2.5)中有机碳和元素碳组成变化特征

采样分析了上海中心城区冬季2009年1月-2月PM2.5中有机碳和元素碳组分,并对其污染和变化特征进行了分析。监测分析结果表明,中心城区范围内OC、EC质量浓度空间分布无明显差异;OC、EC是PM2.5的重要组成部分,其在PM2.5中的质量分数分别为8.88%、1.49%;ρ(OC)/ρ(EC)比值较高,为5.73,且存在一定程度的二次有机污染;OC质量浓度和EC质量浓度有着很好的相关性,二者一定程度上有着相同的源;春节前后,TC浓度变化(即OC+EC)呈现明显的假日效应,机动车排放是TC的重要来源之一。     

闽江下游不同碳组分及其通量特征

河流连接着地表主要碳库,在全球碳循环中发挥着重要作用.河流水体中不同碳组分的水平输送、水-气界面通量及其比例对认识河流在区域碳循环的作用具有重要意义.2013年11月-2014年10月在闽江下游竹岐水文站连续进行采样,分析水样中c（DIC）（dissolved inorganic carbon,溶解性无机碳）、c（DOC）（dissolved organic carbon,溶解性有机碳）和c（POC）（particulate organic carbon,颗粒性有机碳）,并结合相关参数估算闽江不同碳组分的水平及垂直通量.结果表明:① c（DIC）、c（DOC）、c（POC）分别为230~892、112~209、14~183 μmol/L.②调查期间闽江总碳水平通量达46×1010 g/a,其中,DIC水平通量为29×1010 g/a,占总碳水平通量的63%;POC水平通量为6×1010 g/a,相当于DOC水平通量（11×1010 g/a）的55%.③不同组分的季节变化特征不同,c（DIC）在丰水期较低、枯水期升高,表明DIC输出受流域生态系统的供应限制;各月c（DOC）变化不大,表明流域DOC输出潜力较大;c（POC）在丰水期明显升高,枯水季较低;溶解态碳是河水碳组分的主要部分;年内各月DIC水平通量分配较均匀,有机碳水平通量集中在丰水期.④闽江竹岐水体pCO₂（二氧化碳分压）为1 500~6 400 μatm（1 atm=101 325 Pa）,是大气CO₂的"源",闽江下游水-气界面CO₂垂直通量约为DIC水平通量的2%,闽江下游河流DIC输出以水平输出为主.建议今后进一步开展闽江中典型流域和水域的碳组分调查,加强闽江碳组分输出的控制机制研究.      

北京冬季PM2.5中元素碳、有机碳的污染特征

通过2003年1月对北京市区PM_2.5中元素碳(EC)、有机碳(OC)连续测量,分析了其污染特征。监测资料表明,北京市区PM_2.5中ρ(OC)高于ρ(EC),它们多在夜间高、白天低,且变化趋势大致相同。北京市区冬季ρ(OC) ρ(EC)的值较低。      

焦炉顶和厂区环境中有机碳和元素碳的粒径分布

为了明确焦炉顶和厂区环境空气颗粒物中有机碳(organic carbon,OC)和元素碳(elemental carbon,EC)的污染特征,利用美国Staplex234大流量采样器(粒径:≤1.4μm、1.4～2.1μm、2.1～4.2μm、4.2～10.2μm、≥10.2μm)采集焦炉顶和厂区的环境空气颗粒物样品,并用德国Elementar Analysensysteme GmbH vario EL cube分析其中的OC和EC组分.结果表明,焦炉顶TSP中ρ(OC)和ρ(EC)分别为291.6μg·m-3、255.1μg·m-3,厂区ρ(OC)和ρ(EC)分别为377.8μg·m-3、151.7μg·m-3;厂区≤1.4μm颗粒物中二次有机碳(secondary organic carbon,SOC)的质量浓度为147.3μg·m-3;焦炉顶≤2.1μm颗粒物中ρ(OC)/ρ(EC)值为1.3.厂区TSP中ρ(EC)低于焦炉顶,ρ(OC)明显高于焦炉顶,且厂区≤10.2μm颗粒物中ρ(OC)、ρ(EC)远高于焦化厂所在地区环境空气;焦炉顶和厂区的OC、EC均主要富集在细颗粒物中,焦炉顶和厂区OC的粒径分布差别较大,厂区比焦炉顶OC的粒径分布更趋向于向细颗粒物分布,焦炉顶和厂区EC的粒径分布相似;厂区粒径≤10.2μm颗粒物中,随着粒径的减小,ρ(SOC)和SOC对OC的贡献均呈增大的趋势.     

南京春季北郊地区大气PM2.5中主要化学组分及碳同位素特征

PM_(2.5)是大气的重要污染物之一,其成分复杂,为研究PM_(2.5)的污染特征及来源,于2016年3月采集南京北郊地区大气中的PM_(2.5),利用Dinoex ICS-3000和ICS-2000型离子色谱和DRI Model 2001A热/光碳分析仪分别测定了PM_(2.5)中的阴阳离子和碳质组分,利用元素分析仪-同位素质谱仪测定大气PM_(2.5)中的总碳同位素(δ~(13)CTC)组成特征.结果表明,2016年3月期间南京北郊地区PM_(2.5)污染严重,平均浓度达(106.16±48.70)μg·m~(-3),且88%观测天中存在明显的二次有机污染,SOC平均浓度为(3.58±2.78)μg·m~(-3),且在晴天条件下高浓度的二次有机碳(SOC)与紫外线作用下的O_3具有较强的相关性.大气PM_(2.5)中δ~(13)CTC值范围是-26.56‰~-23.75‰,平均值为(-25.47‰±0.63‰),结合化学组分的三相聚类分析结果可知,大气PM_(2.5)主要来源于燃煤过程、机动车排放,此外还受地质源和生物质燃烧源的影响.