氮氧同位素解析堤垸地表水硝酸盐来源

堤垸是滨湖、滨江低洼地带的一种重要景观,农业面源污染已成为其主要的环境问题之一.为解析堤垸地区地表水硝酸盐污染来源,以洞庭湖屈原垸平江河段为研究对象,采用稳定同位素及水化学分析方法定性识别污染来源,并结合MixSIAR模型量化不同污染源的贡献率.结果表明：(1)硝态氮和氨氮是屈原垸平江河段地表水无机氮的主要赋存形态,时间上,硝态氮浓度在丰、枯水期间无显著差异(p>0.05),而丰水期氨氮浓度平均值高于枯水期;空间上,垸内硝态氮浓度显著低于垸外(p<0.01),而氨氮浓度显著高于垸外(p<0.01).(2)MixSIAR模型结果表明,化肥、土壤有机氮、水产养殖废水、粪肥和污水是研究区地表水硝酸盐的主要来源,对丰水期地表水中硝酸盐的贡献率分别为33.0%、32.6%、19.4%和11.7%,对枯水期的贡献率分别为26.7%、31.2%、21.5%和16.9%,而大气沉降对地表水中硝酸盐来源贡献较小,仅为3.5%.(3)研究区地表水硝酸盐转化过程主要以硝化作用为主,未发生明显的反硝化过程.研究显示,研究区地表水硝酸盐污染主要受农业面源污染的影响,污染物主要来源于土壤有机氮、...     

楠溪江硝态氮来源定量识别及其不确定性分析

选择温州市楠溪江流域为研究区,通过水化学分析和硝态氮中氮氧稳定同位素示踪技术,对水体硝态氮时空分布特征、迁移转化过程和污染来源进行识别,结合稳定同位素源解析模型（SIAR）,定量识别不同污染源的贡献率,并在此基础上应用概率统计方法对模拟结果的不确定性进行分析.结果表明：研究区水体氮素赋存形态以硝态氮为主;硝态氮含量呈现明显的时空变化,时间上,丰水期硝态氮浓度高于枯水期,空间上,支流硝态氮浓度高于主河道;硝化作用主导了流域内硝态氮的转化过程,化肥、土壤有机氮和粪便污水是楠溪江水体硝态氮的主要来源;SIAR模型计算显示大气沉降、化肥、土壤有机氮、粪便污水对枯水期水体硝态氮的贡献率分别为3.0%~12.9%,25.5%~32.7%,28.7%~36.2%和24.7%~37.5%,对丰水期水体硝态氮贡献率为2.5%~14.3%,28.5%~40.0%,28.8%~39.7%和18.9%~29.90%.模拟结果的不确定性分析表明SIAR模拟结果存在一定程度的不确定性,不同污染源贡献率的不确定性从大到小排序为：土壤有机氮>化肥>粪便污水>大气沉降.     

基于水化学与氮氧同位素的喀斯特山区水体硝酸盐来源示踪与估算——以平寨水库为例

平寨水库地处喀斯特山区,是贵州省重要的灌溉和饮用水库之一,其水环境质量深刻影响着居民生产生活.以平寨水库为研究对象,采用水化学分析方法、氮氧双同位素技术结合稳定同位素混合模型(Bayesian mixing model,MixSIAR),定量识别研究区水体硝酸盐各污染源的贡献率.结果表明:河流及库区水体溶解无机氮主要以硝态氮形态存在,时间上表现为平水期>丰水期>枯水期,空间上呈现出各河流上游浓度差异较大,下游与库区浓度接近,坝前丰水期的硝酸盐浓度较高的特征;研究区水体硝酸盐的转化主要以硝化作用为主,枯水期和平水期其主要来源是生活污水与牲畜粪便和土壤有机氮,丰水期主要为化学肥料;各时期硝酸盐来源中,整体表现为库区的生活污水与牲畜粪便的贡献率高于河流,土壤有机氮与化学肥料的贡献率低于河流.从生活污水与牲畜粪便贡献率来看,其值在河流、库区枯水期分别为59.3%、70.8%,在河流、库区平水期分别为58.3%、72.6%,丰水期值较小.从土壤有机氮贡献率和化学肥料贡献率来看,丰水期贡献率均高于枯水期和平水期.河流、库区丰水期源自土壤有机氮的贡献率分别为35.1%、32.8%,源自化...     

无定河流域地表水硝酸盐浓度的时空分布特征及来源解析

无定河流域作为黄河的一级支流,其水生态环境质量深刻影响着黄河流域生态保护与高质量发展.为识别无定河流域硝酸盐污染来源,对2019～2021年期间无定河的地表水样品进行了采集,探究了流域地表水体硝酸盐浓度的时空分布特征及影响因素,借助水化学方法、氮氧同位素示踪技术以及MixSIAR模型定性和定量地确定了地表水硝酸盐各来源及其贡献率.结果表明,无定河流域硝酸盐浓度存在显著时空差异.时间上,丰水期地表水NO^-₃-N浓度均值高于平水期;空间上,下游地表水NO^-₃-N浓度均值高于上游.地表水硝酸盐浓度的时空差异主要受降雨径流、土壤类型以及土地利用类型的影响.无定河流域地表水丰水期硝酸盐的主要来源是生活污水及粪肥、化学肥料和土壤有机氮,其贡献率分别为43.3%、 27.6%和22.1%,降水的贡献率仅占7.0%.不同河段地表水硝酸盐污染源贡献率存在差异,上游土壤氮贡献率明显高于下游,为26.5%;而下游生活污水及粪肥的贡献率明显高于上游,为48.9%.可为无定河乃至干旱及半干旱地区的河流硝酸盐来源解析和污染治理...     

我国主要河流水系硝态氮污染特征及定量源解析

准确定量污染来源组成是有效控制水体硝态氮污染的关键科学基础.采用荟萃分析的方法,收集了2000~2022年我国167条主要水系河流的硝态氮浓度和硝态氮的氮氧同位素等数据,分析了七大主要河流水系硝态氮污染的时空变异规律及其转化特征,定量识别了河流硝态氮的污染来源组成.结果表明,我国主要河流水系ρ（NO₃^--N）平均值为（4.54±3.99）mg·L^-1,其中9.6%的河流硝态氮浓度超过我国地表水环境质量标准（GB 3838-2002）规定的限值（10.0 mg·L^-1）,海河水系的硝态氮污染最为严重.东部地区河流水系的硝态氮浓度总体高于西部,各大河流水系支流的硝态氮浓度高于干流.除黄河水系以外,其他水系枯水期的硝态氮浓度总体高于丰水期.珠江水系、黄河水系中下游地区、辽河水系中游地区、松花江水系,以及海河水系河流水体存在显著的硝化作用,而长江水系、淮河水系和珠江水系下游地区存在显著的反硝化作用.污水/粪肥是长江水系、海河水系、辽河水系,以及东南诸河水系硝态氮的主要来源（> 50%）,土壤氮是松花江水系硝态氮的主要来源（56.4%）,化肥氮、土壤氮和污水/粪肥对珠江水系、淮河水系和黄河水系硝态氮的污染贡献为20%~40%.污水/粪肥对水系支流硝态氮贡献率总体大于干流的,土壤氮对干流硝态氮的贡献总体大于支流的.土壤氮、化肥氮和大气沉降氮对丰水期河流硝态氮的贡献率高于枯水期,而污水/粪肥对枯水期河流硝态氮的污染贡献率高于丰水期.因此,海河水系、长江水系、辽河水系、黄河水系支流与下游干流地区和珠江水系下游地区应重点控制生活和生产的污水排放等点源污染,而淮河水系、松花江水系、黄河水系中游干流地区和珠江水系中上游地区要重点控制化肥和土壤氮等流失造成的非点源污染.研究结果可为有效控制我国各河流水系硝态氮的污染提供科学依据.     

浑河流域沈抚段氮素污染综合溯源研究

通过对浑河流域沈抚段水体样品和主要污染源样品采集及检测,结合氮氧双稳定同位素及SIAR模型,统计分析研究区域氮素污染现状及氮素污染来源,绘制典型污染源的δ15N、δ18O特征分布图并估算其贡献率,准确追踪和定量外来性氮,从而更好地控制进入浑河流域的氮负荷.结果表明,浑河流域沈抚段受排污口、支流输入、工业废水的影响较大,氮素污染严重.研究区域δ15N值在-5.23‰~33.8‰范围内波动,δ18O值变化范围较大,为-4.12‰~61.54‰.工业废水对氮素贡献率为20.6%~96.3%,贡献率最高,其次是生活污水与粪便、化学肥料、土壤,贡献率分布范围分别为0.3%~29.4%、1.2%~33.5%、1.7%~30.1%,大气沉降对氮素贡献率最低,为0~7.2%.考虑大气污染及污废水排放规律能更准确的确定氮素的污染来源.     

于桥水库流域地表水中水溶性氮季节变化特征

通过对于桥水库流域1999～2000年枯水期(6月)、丰水期(8月)和平水期(10月)地表水体采样分析,研究了地表水中水溶性氮浓度(硝态氮+氨氮)的季节动态变化特征,可以分为以下6种变化模式.I平水期>丰水期>枯水期;II丰水期>平水期>枯水期;III平水期>枯水期>丰水期;IV丰水期>枯水期>平水期;V枯水期>平水期>丰水期;VI枯水期>丰水期>平水期.干旱年份,不同控制小区地表水中水溶性氮浓度的季节变化比较简单,主要表现出I、II、III 3种变化特征;而平水年份地表水中水溶性氮浓度的季节变化比较复杂,包括I、II、III、IV、V、VI 6种变化模式.这种变化特征主要与控制小区地形、土地利用、地表径流和水系特征有关.     

利用氮氧同位素解析赤水河流域水体硝酸盐来源及其时空变化特征

赤水河流域作为长江上游重要的水源涵养区,其生态环境状况及水环境质量备受关注。为了了解流域河水氮素来源,本次研究利用硝酸盐稳定同位素(~(15)N、~(18)O)示踪技术并结合流域土地利用类型空间分布分析了赤水河流域丰水期与枯水期干流及主要支流河水硝酸盐来源与转化过程。结果表明,流域水体NO_3~-浓度具有明显的时空变化,其中丰水期NO_3~-浓度要高于枯水期,喀斯特区域的NO_3~-浓度要高于非喀斯特区域。流域干、支流水体δ~(15)N-NO_3~-、δ~(18)O-NO_3~-季节性差异明显,丰水期支流δ~(15)N-NO_3~-差异较大,干流差异较小,而枯水期支流δ~(15)N-NO_3~-差异较小,干流差异较大。结合氮氧同位素和土地利用信息发现,丰水期支流NO_3~-受其土地利用方式的影响,其来源具有多样性;干流NO_3~-浓度则主要受支流混合作用影响。枯水期干流NO_3~-受流域人为活动影响较为显著,点源输入造成水体氮同位素分布范围较宽,主要来源表现为生活污水和土壤有机氮;而支流NO_3~-多表现为土壤有机氮来源,部分支流受流域内城镇影响,生活污水对河流NO_3~-贡献较大。流域水体氮污染控制应以农业面源氮流失为主,同时严格控制点源污染的输入。     

典型岩溶地下河流域水体中硝酸盐源解析

地下河是岩溶地区地下水赋存运动的主要场所和重要水源,近年来,硝酸盐污染严重.为解析典型岩溶地下河流域水体中硝酸盐的来源,利用δ~(15)N-NO~-_3、δ~(18)O-NO~-_3和δ~(18)O-H_2O稳定同位素示踪技术开展研究,并通过SIAR稳定同位素模型,对不同污染源的贡献率进行了定量识别,同时阐明了土地利用类型对流域水体硝酸盐分布及来源的影响.结果表明:①降雨/化肥中的氨盐、土壤有机氮和粪肥污水是流域内水体硝酸盐的主要来源;②流域内水体硝酸盐的转化过程主要以硝化作用为主导,水体硝酸盐氮氧同位素初始值未受分馏影响;③基于SIAR模型,不同端元对流域内水体硝酸盐的贡献比例呈季节性差异,化肥、土壤有机氮和粪便污水对丰水期流域内水体硝酸盐的贡献比例分别为57.07%、 34.06%和8.87%;对流域内枯水期水体硝酸盐的贡献比例分别为34.14%、 33.02%和32.84%.     

铁岭市河流氮素时空分布及源解析

研究了铁岭市22条河流氮素的时空分布特征,并对及其来源进行了解析.结果表明,研究期间总氮、硝态氮、铵态氮浓度的变化范围分别为1.26~18.85、0.53~11.8、0.3~15.7 mg·L~(-1),均值分别为(5.8±1.9)、(2.8±1.74)、(2.0±1.1)mg·L~(-1);硝态氮是氮素的主要赋存形态,占总氮比例为48%.时间尺度上,氮浓度表现出丰水期平水期枯水期的变化趋势.空间尺度上,以氨氮为评价指标,22条河流中有8条河流全年水质低于Ⅲ类水质;条子河和小清河污染比较严重,常年处于劣Ⅴ类水.西辽河、小河子河、辽河等河流水质相对较好.铁岭市河流硝酸盐δ15N值和δ18O值分别介于-3.0‰~23.9‰、-11.7‰~57‰.铁岭市河流氮的主要来源为人畜排泄物以及工业和生活废水;一些河流不同水期河流氮的来源有所差异;条子河、碾盘河丰水期河流氮主要来源于化肥和土壤氮,而枯水期主要来源于工业和生活污水.     

东江干流水体氮的时空变化特征及来源分析

为了防治东江氮污染并进行针对性水体治理,于2013年7月(丰水期)和2014年1月(枯水期)全面调查了东江干流水体氮的时空变化特征,并利用附生藻的稳定性氮同位素示踪技术对东江水体氮进行了溯源研究.结果表明,TN、NO-3-N、NH+4-N在丰水期的平均浓度分别为2.70、1.63、0.21 mg·L-1,高于枯水期(TN,2.04 mg·L-1;NO-3-N,1.49 mg·L-1;NH+4-N,0.31 mg·L-1);东江水体氮含量较高,且主要以NO-3-N形态存在.各形态氮浓度自上游至下游的变化趋势表现为,TN和NO-3-N先递减再升高,NH+4-N则逐渐递增.稳定性氮同位素示踪表明,面源输入的人畜粪便、养殖废水及农业化肥等是上游区域氮的主要来源,贡献率约占91%;而在下游区域,城市污水的贡献率逐渐增大,并成为氮的主要来源,贡献率达到54%.     

九龙江流域地表水中硝酸盐来源辨析

从九龙江流域遴选出2个典型小流域--仙都和五川小流域作为研究区,于2005年春季运用15N同位素示踪法对其地表水中硝酸盐来源进行研究.结果表明,仙都小流域地表水中溶解态总氮、硝氮和氨氮的浓度范围(以N计,下同)分别为1.47～5.31 mg/L、0.83～4.05mg/L和0.21～0.36mg/L,硝酸盐的δ15N值(以样品相对于标准大气N2的15N和14N比值的千分偏差表示)范围在2.5460-7.92%之间;五川小流域地表水中溶解态总氮、硝氮和氨氮的浓度范围分别为1.14～5.56mg/L、0.96～1.46mg/L和0.12～1.28mg/L,硝酸盐的δ15N值范围在-0.19‰～5.89‰之间.对照不同来源的硝酸盐δ15N特征值,结合研究区的农作物种植和施肥状况,得出如下结论:仙都小流域地表水中硝酸盐主要来自无机化肥与土壤有机氮,有机肥有一定的贡献;五川小流域地表水中硝酸盐的来源以无机化肥与土壤有机氮为主,有机肥的贡献很小;2个小流域地表水中硝酸盐的来源随时空变化而有差异,与当地农作物种类及农田时令密切相关.     

小流域大气氮干湿沉降特征

大气氮沉降是陆源污染物和营养物质向水生生态系统传输的重要途径之一.在人类活动影响较大的流域,大量氮素通过大气沉降的形式输入到水体中,能够对地表水体的营养结构、水生生物的生存环境等造成严重的负面生态效应.本文以密云水库石匣小流域为例,采集并分析了研究区大气氮沉降(颗粒态干沉降与湿沉降)样品,探讨了该流域大气氮沉降通量的变化特征及其主要影响因子,进而明确了大气氮沉降对流域氮输入的贡献程度.结果表明:(1)石匣流域大气氮总沉降(颗粒态干沉降与湿沉降之和)呈现出明显的季节变化特征;对湿沉降而言,总氮、氨氮在夏季沉降通量最大,溶解性有机氮沉降通量在春季最大,而硝态氮季节变化并不明显;对颗粒态干沉降而言,总氮和氨氮的沉降通量在冬季最高;硝态氮在不同季节变化不明显,但其沉降趋势与总氮基本一致;溶解性有机氮在秋季出现最高值.(2)该流域氮沉降通量为43. 14 kg·hm-2,其中湿沉降通量占39. 85%,颗粒态干沉降通量占60. 15%.(3)降雨和风速条件是影响大气氮沉降的重要影响因子,其中雨量和雨强与氮湿沉降浓度均呈明显的负相关关系;对颗粒态干沉降而言,监测期内平均风速是影响颗粒态氨氮干沉降通量的重要因子.(4)大气氮沉降占该流域总的氮素输入量的15. 09%,是仅次于畜禽养殖和农村生活的重要污染源.本研究结果可为密云水库上游流域氮素综合管理提供科学参考.     

太湖地区稻作系统不同水体硝态氮同位素特征及污染源

为辨别稻作系统不同水体硝态氮来源,选择太湖地区典型稻作区域,应用硝态氮δ15N同位素技术,结合水化学方法(如NO3-, NH4+, TP, Cl-, SO42-),研究水稻施肥之前(4~5月),施肥期(6月),及施肥之后(7~8月)地表水和地下水硝态氮来源.结果表明,地表水和地下水硝态氮含量普遍较高.在施肥期,各水体硝态氮中δ15N均较低,表明该时期农业化肥是水体硝态氮的主要来源.在施氮前期,池塘水δ15N较低,其可能原因是受雨水的影响;而地下水δ15N较高,可能是水体发生了强烈的反硝化.在施肥后期,池塘水δ15N较高可能受养殖废水影响;地下水δ15N较低,可能受农田渗漏水的影响.河水和灌溉水硝态氮δ15N在各时期波动不大,其中河水硝态氮主要来源是生活污水和动物粪肥,但灌溉水硝态氮主要来源于雨水.本研究提出新的Cl-浓度和NO3-/Cl-物质的量比区间以辨别太湖地区水体硝态氮来源.     

太湖地区稻作系统不同水体硝态氮同位素特征及污染源

为辨别稻作系统不同水体硝态氮来源,选择太湖地区典型稻作区域,应用硝态氮δ15N同位素技术,结合水化学方法(如NO3-,NH4+,TP,Cl-,SO42-),研究水稻施肥之前(4~5月),施肥期(6月),及施肥之后(7~8月)地表水和地下水硝态氮来源.结果表明,地表水和地下水硝态氮含量普遍较高.在施肥期,各水体硝态氮中δ15N均较低,表明该时期农业化肥是水体硝态氮的主要来源.在施氮前期,池塘水δ15N较低,其可能原因是受雨水的影响;而地下水δ15N较高,可能是水体发生了强烈的反硝化.在施肥后期,池塘水δ15N较高可能受养殖废水影响;地下水δ15N较低,可能受农田渗漏水的影响.河水和灌溉水硝态氮δ15N在各时期波动不大,其中河水硝态氮主要来源是生活污水和动物粪肥,但灌溉水硝态氮主要来源于雨水.本研究提出新的Cl-浓度和NO3-/Cl-物质的量比区间以辨别太湖地区水体硝态氮来源.     

黄河流域(青海段)氮时空分布特征及其来源解析

青海省作为黄河发源区,其境内干支流水质对整个黄河流域和北方地区具有十分重要的战略意义.为深入了解黄河流域(青海段)氮污染特征,采集黄河干流流域、湟水河流域、大通河流域共30个断面不同水期的水样进行监测,系统分析氮时空分布特征,并采用氮氧稳定同位素技术解析了水体中氮的主要来源.结果表明：(1)该区域水体TN浓度在0.33～13.50 mg/L之间,平均值为3.40 mg/L,表现为湟水河流域>大通河流域>黄河干流流域,各形态氮浓度表现为NO₃^--N>TON>NH₄⁺-N>NO₂^--N.(2)各流域TN浓度最高均为丰水期,但枯水期和平水期各不相同,氮形态分布也不同,说明氮污染来源可能存在差异.(3)相关性分析显示,TN与TON、NO₃^--N具有较好的同源性;SIAR模型分析显示,各污染源对NO₃^--N的贡献率表现为土壤源>凋落物源>...     

岩溶流域不同水体硝酸盐的来源解析

为解析岩溶流域不同水体中硝酸盐的来源和转化过程,运用δ~(15)N-NO~-_3、δ~(18)O-NO~-_3和δ~(18)O-H_2O多同位素示踪技术和水化学分析方法,对地表水和地下水的硝酸盐时空分布特征、来源及转化过程进行分析,并利用SIAR模型,计算不同端元对水体硝酸盐的贡献比例.结果表明,研究区水体溶解性无机氮以NO~-_3-N和NH~+_4-N两种形态为主,地下水样品中的NO~-_3-N浓度在平水期和枯水期的超标率分别为7.89%和16.67%.时间上,枯水期水体硝酸盐平均浓度高于平水期.空间上,旱地集中区(凯伦河至松柏山水库坝前区域)地下水硝酸盐浓度明显高于水田集中区(干河区域),旱地和建设用地集中区(凯伦河区域)地表水硝酸盐浓度普遍较高.水体硝酸盐转化过程以硝化作用为主,土壤有机氮、粪便污水和化肥为水体硝酸盐的主要来源,对地表水硝酸盐的贡献比例分别为36.7%、 34.7%和28.6%,对地下水硝酸盐的贡献比例分别为39.9%、 34.9%和25.2%.     

太湖北部河网区水体营养元素和形态氮研究

为了解太湖流域河道的营养状况,研究了太湖北部河网区水体营养元素和形态氮的分布与成因。样品按水系划分为宜兴河网区、太滆港道区、太湖湖区水系(北部和东部沿岸区),结果表明:总磷为太滆港道区最大(0.98mg/L),氨氮为东部沿岸区最大(0.60mg/L),总氮与其他形态氮为宜兴河网区最大,北部沿岸区各指标都较大。按污染源划分为工业、农业、生活及畜禽养殖污染源,结果表明:工业污染源总磷和氮素都最高,农业污染源总氮和硝态氮含量较高,铵态氮含量较低;生活污染和畜禽养殖水体中总磷和铵态氮含量较高,硝态氮含量较低。麦季采样水体总氮浓度较高,形态氮以NO3--N为主,NH4+-N浓度较低为特征。结合区域和污染源对比分析,宜兴河网区以农业污染源为主,太滆港道区以工业污染源为主,北部沿岸区以畜禽养殖为主,东部沿岸区以生活污染源为主。     

白洋淀府河中氮的来源与迁移转化研究

采用δ15N示踪法对白洋淀府河中含氮污染物来源以及氮的沿程迁移转化进行了研究.结果表明,府河氨氮(NH 4+-N)和硝氮(NO 3--N)中δ15N分别为1.35‰～8.01‰,-6.69‰～8.36‰.府河氮污染物的主要来源为保定市生产生活废水,农业面源对河流氮污染的贡献不大.枯水期,府河水体与沉积物之间的物质和能量交换频繁,硝化作用和反硝化作用受水体与沉积物二者的共同影响.丰水期,河流NH 4+-N主要通过植物吸收去除;NO 3--N减少约86.3%,其中反硝化作用贡献为44.6%,水生植物吸收占到55.4%.因此,通过恢复府河水生植物,可以强化植物对河流NH 4+-N和NO 3--N的吸收,从而缓解白洋淀富营养化状况.     

农业面源污染河流源解析及时空变化特征研究

以太湖流域宜兴市新塍社区为研究区,分别测定研究区内各河流在丰水期和平水期的26个监测断面的污染指标。研究结果表明:丰水期和平水期首要污染因子均为高锰酸盐指数和氨氮。社渎港水质指数最高,污染最为严重,其首要污染因子为氨氮;根据空间聚类分析结果将研究区划分为东北Ⅰ区、西南Ⅱ区体现空间差异特征。Ⅰ区水质明显劣于Ⅱ区,丰水期Ⅰ区和Ⅱ区污染源方差贡献率分别为86.59%、73.20%;平水期分别为70.61%和86.46%。丰水期水质主要受畜禽养殖、种植业及上游客水影响较大,平水期污染源主要为生活污染源及内源污染。