“一带一路”沿线国家PM2.5污染与人口暴露风险的时空分布特征

使用1999—2016年0.01°×0.01°高空间分辨率的卫星反演PM_2.5浓度数据集，结合精度为1 km×1 km的人口栅格数据，分析了"一带一路"沿线65个国家PM_2.5污染与暴露风险的时空变化特征.结果表明：①PM_2.5浓度存在着明显的区域分布差异，PM_2.5浓度高值区（>35 μg·m^-3）主要分布在地形平坦、人口密集的恒河平原、华北平原和中南半岛等区域，中值区（10~35 μg·m^-3）主要集中在俄罗斯西部、中东欧、沙特东部和缅甸等区域，而低值区（<10 μg·m^-3）主要分布在高海拔、高纬度与荒漠化地区，如青藏高原、西伯利亚、西亚卢特沙漠等区域；②65国年均PM_2.5浓度从1999年的12.0 μg·m^-3上升到2016年的14.1 μg·m^-3，年均增长超过0.1 μg·m^-3，累计有22.5%的区域有显著的增加趋势，仅有5.2%的区域呈显著下降趋势；③2000—2016年，PM_2.5浓度在35 μg·m^-3以上的区域面积比重从2.2%上升到7.2%，暴露人口占比从18.9%增加至41.9%；④人口暴露风险平均值从2000年的665.2增加至2016年的1140.4，Hurst总体均值为0.59，其中大于0.5的持续性区域占82.3%，持续性特征以弱持续性为主.     

2013~2017年中国PM2.5污染防治的健康效益评估

为了评估中国大气环境治理带来的健康效益,确定健康风险评价的主要驱动因素,本文使用结合人群活动因子的综合暴露响应模型,对中国东部和中部地区2013~2017年可归因于PM_2.5的健康经济效益进行了估算,并量化了人口总量、人口老龄化、基准死亡率和PM_2.5暴露浓度这4个因素对健康负担的影响贡献.结果表明,2013~2017年研究区域内PM_2.5人口加权浓度下降了28.73%,PM_2.5年均暴露浓度在35 μg·m^-3及以下的人口比例从11.23%增加到27.91%.PM_2.5浓度下降使得2017年归因死亡数下降了14.43%,可避免经济损失为5588.41亿元.当PM_2.5暴露浓度达到国家二级标准（35 μg·m^-3）、一级标准（15 μg·m^-3）和世卫组织建议标准（10 μg·m^-3）时,归因死亡人数较基准年（2017年）将减少8.22%、55.05%和79.36%,避免经济损失3190.85、21374.38和30812.97亿元.人口总量、人口老龄化、基准死亡率和PM_2.5暴露浓度这4个因素对健康负担的贡献分别为-2.69%、-12.38%、1.66%和14.57%,其中污染物浓度降低是减轻健康负担的主导因素.中国的大气污染治理取得了显著成效,但在高PM_2.5浓度和高人口密度的地区,大气污染导致的健康负担仍然很重,需要实施更加严格的空气污染控制政策.     

PM2.5污染对我国健康负担和经济损失的影响

开展全国范围归因于PM_2.5污染的健康负担和经济损失研究,对于污染防控政策至关重要.首先利用空气质量模型（WRF-Chem）模拟结果,分析2016年PM_2.5的时空分布和暴露水平;同时结合环境健康风险及环境价值评估方法,评估PM_2.5污染引起的健康负担和经济损失;最后基于情景分析方法,预估实现具体PM_2.5控制目标的健康经济效益.结果表明,2016年,我国PM_2.5污染主要集中在京津冀及周边地区、长三角地区、四川盆地以及西北沙漠地区,且71.49%的人口暴露在PM_2.5浓度高于35 μg·m^-3的环境空气中;PM_2.5污染造成约106.04万人过早死亡,约占总死亡人数的10.9%,其中冠心病和中风约占80%;PM_2.5污染造成健康经济损失7059.31亿元,约占国内生产总值（GDP）的0.95%.PM_2.5污染造成的健康负担和经济损失存在显著空间差异,主要分布在PM_2.5浓度和人口密度高的中东部地区;情景分析表明,我国所有地区PM_2.5浓度降至35 μg·m^-3,只能避免17.11%的健康经济损失,而降至10 μg·m^-3可以带来80.47%的健康经济效益.建议环境管理者进一步加强控制力度,更好地保障居民的健康和财富利益,尤其是心脑血管疾病患者等敏感人群以及归因死亡率高的地区.     

天山北坡城市群PM2.5浓度时空分布特征及影响因素分析

针对天山北坡城市群开展PM_2.5浓度时空分布特征和影响因素分析,对区域经济建设和环境保护具有积极的意义.通过地理加权回归（GWR）模型,利用MCD19A2气溶胶产品结合气象因子,反演得到天山北坡城市群2015~2021年3~11月的PM_2.5浓度时空分布,继而实现变化趋势和影响因素分析.结果如下：①研究区PM_2.5浓度高值主要分布在天山北麓和古尔班通古特沙漠之间的绿洲城市群地带,呈现“四周低,中间高”和“西低东高”的空间分布特征,2015~2021年研究区的ρ（PM_2.5）年均值为16.98 μg·m^-3,高值主要聚集在乌鲁木齐市市区部分,并向昌吉市和阜康市延伸递减;ρ（PM_2.5）月均值分布规律与年均一致,但存在季节差异,表现为：秋季（20.32 μg·m^-3）>春季（18.25 μg·m^-3）>夏季（12.47 μg·m^-3）,春季和冬季聚集现象会更明显;②研究区PM_2.5浓度年均值在2015~2021年呈现下降趋势,3~10月均值同样表现为下降趋势,仅11月表现为略有升高;从PM_2.5浓度变化趋势空间分布分析,下降集中在主要城市市区部分,尤其是乌鲁木齐市市区部分及其周边地区减少幅度最大,变化最为剧烈;③研究区气温、气压与PM_2.5浓度呈现正相关效应,而相对湿度,风速,大气边界层高度,降水量与PM_2.5浓度呈现负相关效应;各因子影响程度从高向低排列为：大气边界层高度>相对湿度>气压>气温>风速>降水量.     

南京江北2014-2016年PM2.5质量浓度分布特征及气象和传输影响因素分析

利用2014-2016年南京江北地区PM_2.5质量浓度和气象要素的小时数据,并结合HYSPLIT模式后向轨迹聚类分析和PSCF法分析了PM_2.5质量浓度的污染特征及其主要影响因素和主要来源特征.结果表明：2014-2016年PM_2.5质量浓度呈逐年下降趋势,下降幅度约为17.40%,由2014年的62.1 μg·m^-3下降至2016年的51.2 μg·m^-3,能见度由2014年的5.8 km上升至2016年6.6 km.PM_2.5质量浓度存在显著的月变化和季节变化特征,1月浓度最高,可达93.0 μg·m^-3;8月浓度最低,仅为38.8 μg·m^-3;冬季浓度最高,可达76.8 μg·m^-3,夏季浓度最低,仅为47.1 μg·m^-3.不同季节日变化均为单峰型分布.气象要素对PM_2.5质量浓度的影响较大,不同相对湿度下能见度和PM_2.5质量浓度具有较好的拟合关系.霾和非霾天PM_2.5质量浓度的阈值为15 μg·m^-3.不同季节的主导气团不同,春季主导气团为偏北气流和偏东气流,占比分别为43.50%和30.80%;夏季主导气团以东部气流为主,占比约为68.22%;秋季和冬季主导气团为来自北方的气流,总占比分别为83.52%和100%;偏北内陆气团PM_2.5质量浓度较大,偏东海洋性气团PM_2.5质量浓度较低.PM_2.5质量浓度潜在源区春冬季潜在源区范围较大,夏秋季潜在源区范围较小,季节变化显著.春季潜在来源主要分布在安徽、江西北部、江苏南部和浙江北部等地区,夏秋季分布在安徽东部、浙江北部和江苏南部等地区,冬季分布在安徽、河南东部,山东和江苏等地区.     

北京市控制PM2.5污染的健康效益评估

实施PM_2.5污染控制后所带来的居民健康经济效益评估,对推进区域环境空气质量监管、健康预警以及防治等工作具有重要意义.本文采用泊松回归相对危险模型和环境价值评估方法,对2016~2019北京16个辖区年PM_2.5污染控制到二级标准限值35 μg·m^-3后所带来的健康风险及经济效益进行评估.结果显示,2016~2019年北京及其16个辖区PM_2.5浓度、各健康终端效应、经济效益以及人均经济健康效益等均呈现出下降趋势.其中,北京PM_2.5浓度值从2016年的73 μg·m^-3下降至2019年的42 μg·m^-3,年均下降率为16.75%,控制PM_2.5污染的健康总受益人数从2016年的439985例（95%置信区间：183987,653476）下降到2019年的77288例（95%置信区间：30483,120905）,年平均下降率约为42.67%.健康经济效益占GDP的比重从3.16%（95%置信区间：1.10%,4.73%）下降到0.55%（95%置信区间：0.18%,0.88%）,人均健康经济效益从3727.61元（95%置信区间：1303.24,5592.18）下降到906.58元（95%置信区间：295.14,1438.27）.此外,由于PM_2.5浓度、人口数量和密度以及单位健康终端经济价值的差异使得北京16个辖区的健康经济效益、占GDP比重以及人均效益估算结果各有差异,其中丰台、通州和大兴等远高于其他辖区,健康风险与经济效益问题相对突出.     

珠江三角洲大气光化学氧化剂(Ox)与PM2.5复合超标污染特征及气象影响因素

基于粤港澳珠江三角洲区域空气监测网络12个监测子站的大气污染物数据,梳理2013~2017年大气光化学氧化剂O_x（NO₂+O₃）与PM_2.5质量浓度的变化趋势.O_x+PM_2.5复合超标污染定义为NO₂和PM_2.5质量浓度日平均值以及O₃浓度日最大8 h平均值（O₃ MDA8）同时超过二级浓度限值,分析了不同类型站点复合超标污染的时空分布特征以及气象因素影响.结果表明,2013~2017年珠三角PM_2.5年均质量浓度由（44±7）μg·m^-3下降至（32±4）μg·m^-3,实现PM_2.5连续3 a达标.O_x年均质量浓度由2013年（127±14）μg·m^-3下降至2016年（114±12）μg·m^-3,2017年反弹至（129±13）μg·m^-3,O₃浓度上升明显（10 μg·m^-3）.以O₃为首要污染物的污染过程占比由2013年33%增多至2017年78%,多个城市同时发生污染的区域特征明显.研究时段内O_x+PM_2.5复合超标污染事件共发生60次,主要在城区站点（78%）和郊区站点（22%）.秋季发生复合超标污染天数最多（52%）,是因为强太阳辐射有利于臭氧生成,大气氧化性增加,进而促进了PM_2.5二次生成.造成珠三角复合超标污染的天气形势主要为高压出海型（43%）、高压控制型（30%）和热带低压型（27%）.就具体气象因素而言,气温在20~25℃且相对湿度在60%~75%的范围内时,复合超标污染事件发生占比最高（22%）.在O₃重污染过程中,夜间高湿和低风速使得NO₂和PM_2.5浓度显著上升,日间高温加剧了复合超标污染.     

2016-2018年西宁市颗粒物来源及输送差异分析

利用HYSPLIT模式计算了2016—2018年西宁市逐日72 h气团后向轨迹,采用聚类分析方法,结合同期颗粒物PM₁₀和PM_2.5质量浓度数据,分析逐年和3年平均西宁市颗粒物输送特征及差异,运用潜在源贡献因子分析法（PSCF）和浓度权重轨迹分析法（CWT）对影响西宁市PM₁₀和PM_2.5质量浓度的污染潜在源区及不同潜在源区贡献进行了分析.结果表明,2016—2018年,西宁市颗粒物最主要输送路径源自青海北部的聚类2、甘肃中部的聚类6和甘肃东部的聚类8,占同期总轨迹比例分别为28.1%、27.4%和27.5%;3年平均则源自青海北经青海东折回西宁的聚类2,占比45.3%.最主要输送路径对应颗粒物质量浓度最低,输送距离较短、垂直高度较低、气团移速较慢;影响气团由西北向偏东转变,3年平均则以西北气团为主.2018年源自甘肃经青海东至西宁的短距离输送处于突出地位,所含轨迹占总轨迹的比例高达49.6%.PM₁₀和PM_2.5主要输送路径和污染路径由较长距离向较短距离过渡,较长距离输送路径出现比例逐年较小.PM_2.5/PM₁₀小于0.3时,主要输送路径与PM₁₀污染轨迹有很好的对应关系;PM_2.5/PM₁₀大于0.6时,主要输送路径与PM_2.5污染轨迹有较好的对应关系.PSCF和CWT分析发现,影响西宁市颗粒物质量浓度的主要污染潜在源区分布在新疆南部和青海北部,对PM₁₀质量浓度贡献大于100 μg·m^-3,对PM_2.5质量浓度贡献大于45 μg·m^-3.潜在源区分布年变化差异明显,2016年最广,2018年最小.印度北部主要贡献源区虽分布范围逐年减小,但在2017年局部贡献增大,对PM₁₀贡献超250 μg·m^-3,对PM_2.5贡献超60 μg·m^-3.主要贡献区周边区域及西宁至兰州一带为中等贡献源区,对PM₁₀贡献为50~100 μg·m^-3,对PM_2.5贡献为15~45 μg·m^-3.     

2013年1月邯郸市严重霾天气的污染特征分析

利用河北工程大学大气环境监测站点的PM₁₀、PM_2.5、SO₂和NO_x在线监测数据,并结合能见度、湿度数据,对邯郸市2012年12月1日到2013年1月31日的大气污染状况进行分析,特别是2013年1月持续发生的霾天气,以探讨严重霾污染的过程特征.结果表明,2013年1月,SO₂与NO_x的平均浓度分别为225.3 μg·m^-3和217.8 μg·m^-3,PM₁₀和PM_2.5的平均浓度分别为328.5 μg·m^-3和229.4 μg·m^-3,均超过新颁布的环境空气质量标准,是2012年12月平均浓度的1.4~3.5倍.重污染过程分析结果显示,污染峰值附近几天内PM₁₀、PM_2.5的时均浓度变化无明显规律.累积阶段的PM_2.5/PM₁₀在0.42~0.52之间,峰值前后上升并超过0.70,扩散阶段PM_2.5/PM₁₀降到0.70以下,且呈波动式变化.当PM_2.5/PM₁₀小于0.40时,能见度基本位于2~18 km之间;当PM_2.5/PM₁₀在0.40~0.60之间时,能见度在0.7~8 km之间;当PM_2.5/PM₁₀大于0.60时,能见度分布于2 km以下.     

基于SOA转化机制的沧州市重点企业秋冬季大气污染模拟

基于沧州市2016年排放清单筛选出120家重点企业,采用重新编译代码后的CALPUFF空气质量模型,模拟了2017年秋冬季不同程度污染天气下120家重点企业PM_2.5、PM₁₀、SO₂、NO₂及二次生成硫酸盐、硝酸盐、二次有机气溶胶（SOA）的污染情况.结果表明,120家重点企业PM_2.5、PM₁₀、SO₂和NO₂秋冬季平均模拟浓度占平均观测浓度的比例分别为：3.3%、5.7%、5.6%和2.9%;一次排放的PM₁₀主要集中在沧州市西南部和东南部,二次转化的SOA、硫酸盐和硝酸盐主要集中在主城区和东南部;PM_2.5中SOA平均占比约为27.3%,重污染时段比例上升为29.0%;PM_2.5中烷烃气溶胶、甲苯气溶胶、二甲苯气溶胶和多环芳烃（PAH）气溶胶占比分别为：12.1%、6.0%、7.0%和2.2%.120家重点企业精细化模拟结果显示,重污染天气以上120家重点企业的PM_2.5贡献浓度为3.02μg·m^-3,占沧州市"三年作战计划"要求2018年下降浓度（6.00μg·m^-3）的50%;PM_2.5浓度贡献较大的企业包括某石油化工股份有限公司沧州分公司（0.41μg·m^-3）、某碳素有限公司（0.29μg·m^-3）、某石化股份有限公司聚海分公司（0.26μg·m^-3）、沧州某肥业有限公司（0.23μg·m^-3）、沧州某大化有限责任公司（0.19μg·m^-3）等,主要位于新华区、沧县和渤海新区.本研究可为开展秋冬季每一家重点企业的错峰生产和应急减排提供科学依据.     

Fe2O3添加对钛基SCR催化剂表面硫酸氢铵分解行为的影响规律

采用共沉淀法合成了TiO_2及TiO_2-Fe_2O_3载体,并对硫酸氢铵与上述载体之间的相互作用及硫酸氢铵的具体分解行为进行了研究.结果表明,催化剂载体表面含硫官能团主要以双齿硫酸盐的形式存在,含氮官能团以铵根离子的形式存在.当硫酸氢铵沉积于催化剂载体表面时,由于硫酸根离子具有较强的电负性,Ti原子及Fe原子处于电子缺失状态.对于TiO_2载体,硫酸根离子主要与Ti原子相连;而对于TiO_2-Fe_2O_3载体,Ti原子及Fe原子均为硫酸根离子主要的附着位点.采用热分析方法及原位红外对硫酸氢铵在TiO_2及TiO_2-Fe_2O_3载体表面的分解行为进行了研究,发现铁氧化物的添加显著促进了硫酸氢铵在低温区间内的分解行为;与铵根离子相比,硫酸根离子具有更高的热稳定性.催化剂稳定性测试结果表明,铁氧化物的添加显著提高了低温抗硫抗水性能,为实现低温SCR技术的工业应用提供了理论基础.     

3种金属氧化物纳米材料在不同土壤中运移行为研究

采用实验室柱淋溶方法,考察了纳米CeO2、纳米TiO2和纳米Al2O3材料在不同土壤中的运移行为,分析了纳米材料在土壤中运移能力与土壤性质的相关性,并采用胶体运移动力学模型估算了纳米材料在土壤中的最远运移距离.结果表明,纳米CeO2和纳米TiO2在试验的大部分土壤中有很强的运移能力,而纳米Al2O3仅在试验的酸性土壤中有较强的运移能力,在其他土壤中几乎被全部截留.纳米材料在土壤中运移的机制非常复杂,静电作用、土壤表面电荷异质性、团聚作用、张力作用(straining)以及过滤熟化作用(ripening)均对纳米材料的运移有着重要的影响.纳米CeO2的运移能力与土壤Zeta电位显著负相关;纳米TiO2的运移能力与土壤黏粒含量显著负相关,与土柱渗透系数显著正相关;纳米Al2O3的运移能力与土壤pH显著负相关,与土柱渗透系数显著正相关.模型估算的纳米CeO2、纳米TiO2和纳米Al2O3在试验土壤中的最远运移距离分别为52~69 043、31~332和<10~5 722 cm.纳米材料在一些土壤中的最远运移距离远远大于30 cm表层土壤的深度,意味着纳米材料在这些土壤中有向深层土壤运移的可能.     

Na2SO4中毒SCR催化剂对SO3生成特性的影响

为研究Na₂SO₄中毒SCR催化剂（V₂O₅-WO₃/TiO₂催化剂）对SO₃生成特性的影响,采用湿式浸渍法制备w（Na）为3%的Na₂SO₄中毒SCR催化剂,并通过N₂物理吸附/脱附、XRD（X射线衍射）技术、SEM（扫描电镜）、XPS（X射线光电子能谱）分析技术对催化剂的物理化学特性进行表征.结果表明:①随着反应温度的升高,所有催化剂上的SO₃生成率逐渐增加.当温度升至490℃时,SCR催化剂上的SO₃生成率为0.85%,而3% Na₂SO₄中毒SCR催化剂上的SO₃生成率高达1.36%.SO₄2-的存在导致V-O-S增多,从而促进SO₃的生成.②随入口ρ（SO₂）的增加,SO₃生成率呈下降的趋势.当入口ρ（SO₂）为1 000 mg/m3时,3% Na₂SO₄中毒SCR催化剂上的SO₃生成率为1.02%,而SCR催化剂上仅为0.60%.ρ（SO₂）对SO₃生成率的影响主要依赖于温度和催化剂活性位点数等.③N₂物理吸附/脱附、XRD和SEM表征结果表明,与SCR催化剂相比,Na₂SO₄中毒SCR催化剂表面有Na₂SO₄的积聚,出现了裂纹和大孔隙,催化剂的比表面积和孔容下降,这些变化均不利于催化剂的催化性能;XPS结果表明,Na₂SO₄的加入提高了表面化学吸附氧含量,降低了活性组分中w（V4+）/w（V5+）的值.研究显示,相比于SCR催化剂,Na₂SO₄中毒SCR催化剂上的SO₃生成率大幅增加.      

紫外光照下盐酸环丙沙星的光解性能

本研究重点考察了盐酸环丙沙星初始浓度、硝酸铅、硝酸镉、氯化铅、氯化镉等重金属盐对盐酸环丙沙星光降解性能影响.结果表明,黑暗条件下环丙沙星无降解;紫外光照可以有效去除环丙沙星,且环丙沙星的光降解速率随其初始浓度的增大而降低;硝酸铅和硝酸镉(除0.006 mmol·L~(-1)体系外)可以促进环丙沙星的光降解,且随摩尔比的增大(即硝酸盐浓度的降低),环丙沙星的半衰期逐渐增大;随着摩尔比的增大(即氯化盐浓度的降低),氯化铅和氯化镉先促进后抑制环丙沙星的光降解.     

具有双反应活性中心Cu-Al2O3-g-C3N4类芬顿催化剂及·OH选择性转化机理研究

采用水热合成法制备Cu-Al₂O₃-g-C₃N₄类芬顿催化剂,以扫描电镜（SEM）、X射线衍射（XRD）、X射线光电子能谱（XPS）、电子自旋共振（EPR）、拉曼光谱（Raman）对所制备的催化剂及反应过程进行表征.以染料亚甲基蓝（MB）和罗丹明B（Rh-B）及小分子有机物2,4-二氯苯氧乙酸（2,4-D）、双酚A（BPA）和苯妥英（PHT）为目标污染物,研究催化剂在初始pH=7条件下的类芬顿催化活性.同时,探讨Cu掺杂量和有机物配体g-C₃N₄掺杂量对体系催化性能的影响,并验证晶格氧诱发与有机配体络合两种方式对催化剂活性和稳定性提高产生的影响.DMPO-EPR自由基测定实验及Raman光谱监测催化反应过程验证表明：Cu的晶格氧掺杂诱发了靠近铜晶格O₂^·-的富电子Cu中心,以及靠近铝晶格O₂^·-的缺电子Al中心;引入的g-C₃N₄以阳离子π作用形式通过σ-型Cu—O—C键桥将π体系上的电子转移至Cu,形成一个新的缺电子π中心.在H₂O₂存在的情况下,富电子Cu中心将电子传递给H₂O₂,使其被还原为·OH;同时,体系中H₂O的电子被缺电子中心剥夺,进而氧化为·OH.羟基自由基转化率TOFs值的进一步计算结果表明,Cu-Al₂O₃-g-C₃N₄体系中TOF值为0.516 s^-1,是传统均相芬顿体系TOF值（1.53×10^-2 s^-1）的33倍以上.     

富氧条件下SnO2/Al2O3催化剂上丙烯选择性还原NOx的研究

考察了分别用浸渍法、共沉淀法和溶胶-凝胶法制备的SnO₂/Al₂O₃催化剂上丙烯选择性还原NO_x的催化活性,发现制备方法与Sn的负载量对其活性有重要影响.溶胶-凝胶法制备的SnO₂/Al₂O₃催化剂活性最高,Sn的最佳负载量为5%.与浸渍法和共沉淀法制备的5%SnO₂/Al₂O₃催化剂相比,溶胶-凝胶法制备的5%SnO₂/Al₂O₃催化剂受水蒸汽的抑制作用较弱,并且在水和SO₂共存的条件下活性最高.此外,反应气中丙烯及氧气浓度的增加有利于NO_x转化率的提高.     

近10年海南岛大气NO2的时空变化及污染物来源解析

利用OMI卫星反演的NO2柱浓度数据,分析了近10年海南岛对流层NO2柱浓度(Tro NO2)和总NO2柱浓度(Tot NO2)的时空变化,同时结合地面风向、SO2排放资料,以及HYSPLIT模式等探究其大气污染物来源.结果表明,海南岛地区大气NO2呈北半部高于南半部、中部山区低于四周沿海的分布特征,其季节变化表现为冬季高、夏季低的特点,其中夏季浓度偏低和雨水的冲刷作用有关,而冬季浓度偏高与珠江三角洲地区的外源输送作用有密切联系.近10年海南岛大气NO2冬夏季有相反的变化趋势,冬季逐年下降,夏季则有弱的上升趋势.其原因可能是夏季大气污染物以本地排放为主,冬季外源输送起主要贡献作用.海口市Tro NO2与珠江三角洲地区的有利风向日数相关系数为0.84,通过了99%的信度检验.后向轨迹分析表明,2013年12月影响海口市的3条气流移动路径,均不同程度的经过珠江三角洲地区,进一步表明海南岛冬季大气污染物主要以珠江三角洲地区的外源输送为主.     

基于ZrO2/TiO2催化H2O2氧化低温脱硝的实验研究

以纳米TiO_2为载体,采用等体积浸渍法掺杂过渡金属氧化物ZrO_2进行改性,制备了一系列ZrO_2/TiO_2催化剂,以催化H_2O_2低温氧化NO脱硝,并采用X射线衍射(XRD)、H_2程序升温还原(H_2-TPR)、O_2程序升温氧化(O_2-TPO)、X射线光电子能谱(XPS)及电子顺磁共振(EPR)等表征分析探究了影响H_2O_2脱硝活性的因素.表征结果表明ZrO_2的负载量会影响催化剂中晶格氧的含量,晶格氧相对含量的增加有利于氧化还原反应中的电子传递,这是促进H_2O_2活化分解的关键.在微观表征的基础上,通过实验研究筛选获得了催化剂的最佳ZrO_2负载量,同时对比考察了非催化和纳米TiO_2催化作用下的H_2O_2氧化低温脱硝性能;针对获取的最优催化剂,进一步考察了不同烟气工况对催化剂活性的影响.实验结果表明,ZrO_2/TiO_2催化剂能有效促进H_2O_2的活化分解实现低温脱硝,且ZrO_2负载量为4%(质量分数)时,催化活性最高;在烟温为160℃、[H_2O_2]/[NO]物质的量比为2及空速为30000 h~(-1)时,NO转化率最高可达81%.     

VOx-MnOx/TiO2催化脱除氮氧化物与二英研究

二英会降低人类的免疫力,影响人体和神经发育;氮氧化物则会对人体的各项脏器和血液组织有严重危害,还会破坏臭氧层,加速酸雨的形成.商业钒钛催化剂既能脱除氮氧化物又能催化分解二英（邻二氯苯作为模拟物）,二英活性温度区为200~300℃,而脱硝活性温度为300~400℃.研究了VO_x/TiO₂、MnO_x/TiO₂以及VO_x-MnO_x/TiO₂等催化剂在200~300℃脱硝、脱除二英的情况.结果表明,在VO_x/TiO₂催化剂中掺入MnO_x促进脱硝活性温度区间由300~400℃往200~300℃偏移,当MnO_x和VO_x摩尔比为3：1时,催化剂在250℃脱硝和脱除二英的效果最好,催化NO和邻二氯苯效率分别为92.0%和89.0%.原位红外漫反射光谱研究表明,1V3M/T催化剂表面的脱硝反应在250℃遵循L-H机理,—NH₂、N_xH_yO_z、单齿亚硝酸盐和二齿硝酸盐是主要的反应中间体.     

Cu改性石墨相氮化碳(g-C3N4)光催化灭活铜绿微囊藻的效能与机理研究

通过热聚合法制备不同比例Cu掺杂g-C₃N₄复合光催化材料,利用XRD、SEM/EDX、FT-IR、UV-Vis DRS、PL、XPS等技术对复合材料的形貌结构和光学性能进行表征,研究了复合材料对藻细胞的光催化灭活效果.结果表明,Cu掺杂改性可有效促进g-C₃N₄材料表面光生电子-空穴的分离,增强其对可见光的利用率,进而提升其光催化效率;随着Cu掺杂比例的增大,Cu-C₃N₄对藻细胞的灭活效果则越好.进一步研究发现,H₂O₂和·O₂^-是Cu-C₃N₄光催化灭藻过程中起主要作用的活性物质,会损伤藻细胞的形态结构、抗氧化酶系统和光合系统,导致藻细胞大量死亡.