长三角地区VOCs排放特征及其对大气O3和SOA的潜在影响

以长三角地区(包括江苏省、安徽省、浙江省与上海市)为研究对象,对比分析了挥发性有机物(VOCs)人为源(AVOCs)和自然源(BVOCs)的排放总量、物种组成及其时空变化特征,评估了不同来源和种类的VOCs对臭氧(O₃)和二次有机气溶胶(SOA)的生成潜势(OFP和SOAFP).结果表明,长三角地区2017年VOCs的排放总量为618.1万t, AVOCs和BVOCs分别为385.6万t和232.5万t.该地区VOCs的主要物种为烷烃、芳香烃、异戊二烯、甲醇和萜烯,其占比分别为27.6%、20.2%、15.4%、8.7%和6.1%.时间变化上,AVOCs排放的季节变化较小,BVOCs的排放主要集中在5～9月,其中,7、8月的BVOCs排放量占全年排放总量的40.3%,显著高于同时段的AVOCs排放量.长三角地区VOCs的主要物种在5～9月为烯烃,其余月份则为烷烃和芳香烃.空间分布上,AVOCs排放高值区主要集中在上海、江苏中南部、浙江省北部、安徽省中部等经济较发达的地区;BVOCs排放高值区主要分布在浙江以及安徽南部等森林覆盖率较高的地区.长三角地区全年AVOCs...     

中国生物源挥发性有机物(BVOCs)时空排放特征研究

生物源挥发性有机物(BVOCs)对O_3和二次有机气溶胶(SOA)生成具有重要的影响.本研究基于MODIS卫星遥感数据和WRF模拟的气象结果,运用MEGAN3.0模型对中国2005—2016年BVOCs排放量进行估算,分析了BVOCs及其亚类化学物种的时空分布特征.同时,对人为源挥发性有机物(AVOCs)排放量、总挥发性有机物(TVOCs)排放量和OMI卫星反演获取的甲醛柱浓度之间的关系进行了初步探讨.结果表明:2005—2016年中国BVOCs年均排放量约为10 Tg,其中,异戊二烯约为6.13 Tg,甲醇约为1.47 Tg,单萜烯约为1.03 Tg,其余生物源挥发性有机物(OBVOCs)约为2.84 Tg;近10年我国BVOCs排放量略呈下降趋势,AVOCs呈明显的波动上升趋势,而TVOCs则呈现逐年增加趋势;BVOCs存在明显的季节性变化,呈现夏季高、冬季低的规律,夏、冬两季排放量各占全年排放量的51.50%和3.40%;BVOCs排放量高值分布于中国东南植被密集区域,主要分布于广西(0.87 Tg)、云南(0.84 Tg)和湖南(0.81 Tg);不同土地覆盖类型的BVOCs排放贡献具有显著差异,其中,森林(43.93%)最大,灌木(31.62%)和农田(15.13%)次之,草地(9.31%)最小.本研究所获取的中国近10年BVOCs的时空分布特征可为后续定量评估BVOCs对O_3和SOA生成的贡献提供基础支撑.     

沈阳市O3时空分布特征及其与NOx的相关性研究

利用2013年沈阳市11个空气质量自动监测站的大气O3自动连续监测数据,对O3浓度的区域分布、季节变化、日变化及其与NOx相关性等特征进行分析.结果表明,中心城区O3浓度低于外围.O3和大气氧化性OX（O3＋NO2）浓度在午后15：00左右出现峰值,NOx呈双峰态日变化,在7：00和23：00左右出现峰值.不同季节污染物的浓度变化存在差异,O3和NOx浓度分别在夏季与冬季达到最大.NOx浓度存在200 μg/m3左右的“分界点”,NOx低于分界点时以NO2为主,高于分界点时NO占大部分.OX区域贡献主要受区域背景O3的影响,局地贡献主要受局地光化学反应制约.     

Synergistic impacts of anthropogenic and biogenic emissions on summer surface O3 in East Asia

A factor separation technique and an improved regional air quality model (RAQM) were applied to calculate synergistic contributions of anthropogenic volatile organic compounds (AVOCs),biogenic volatile organic compounds (BVOCs) and nitrogen oxides (NOx) to daily maximum surface O3(O3DM) concentrations in East Asia in summer (June to August 2000).The summer averaged synergistic impacts of AVOCs and NOx are dominant in most areas of North China,with a maximum of 60 ppbv,while those of BVOCs and NOx are notable only in some limited areas with high BVOC emissions in South China,with a maximum of 25 ppbv.This result implies that BVOCs contribute much less to summer averaged O3DM concentrations than AVOCs in most areas of East Asia at a coarse spatial resolution (1×1) although global emissions of BVOCs are much greater than those of AVOCs.Daily maximum total contributions of BVOCs can approach 20 ppbv in North China,but they can reach 40 ppbv in South China,approaching or exceeding those in some developed countries in Europe and North America.BVOC emissions in such special areas should be considered when O3 control measures are taken.Synergistic contributions among AVOCs,BVOCs and NOx significantly enhance O3 concentrations in the Beijing-Tianjin-Tangshan region and decrease them in some areas in South China.Thus,the total contributions of BVOCs to O3DM vary significantly from day to day and from location to location.This result suggests that O3 control measures obtained from episodic studies could be limited for long-term applications.     

不同人为源排放对珠江三角洲地区O3生成贡献的数值模拟

利用改进的二维欧拉空气质量模式对珠江三角洲地区不同类型人为源排放对该区域臭氧生成的贡献进行了模拟研究.结果表明,珠江三角洲区域臭氧生成受VOCs排放控制,流动源排放VOC最多,对臭氧生成的贡献也最大,分别占臭氧最大小时浓度和平均小时浓度的44%和67%;其次是溶剂和油漆挥发的贡献.点源和面源排放VOC较少,但排放NOx量大,二者对臭氧生成影响是负的.控制所有类型人为源排放,珠江三角洲区域臭氧日均浓度和最大浓度将分别减少78%和90%.模拟结果还显示,受气象场和光化学反应共同影响,珠江三角洲南部区域是臭氧浓度高值区.     

京津冀植被类型对典型城市夏季O3和PM2.5贡献

以京津冀地区BVOCs排放清单为基础,采用WRF-CMAQ模型模拟与情景分析相结合的方式研究了2018年7月京津冀地区BVOCs排放对O₃和PM_2.5浓度贡献,解析了北京、邯郸、承德、保定等典型城市不同植被类型BVOCs排放对O₃和SOA浓度的影响水平,并应用O₃和SOA生成潜势核算结果对模拟结果进行验证.结果显示,BVOCs排放对北京、邯郸、承德、保定O₃生成贡献率分别为30.19%、24.77%、35.56%、26.73%,对SOA生成贡献率为2.55%、3.32%、4.17%、3.59%;北京、承德的乔木与果园BVOCs排放对O₃和SOA浓度贡献最大,邯郸、保定的草地与庄稼BVOCs排放对O₃和SOA浓度贡献最大;数值模拟结果与O₃、SOA生成潜势表征的潜在影响基本符合.     

上海市光化学污染期间挥发性有机物的组成特征及其对臭氧生成的影响研究

光化学污染导致的高浓度臭氧(O3)是上海面临的重要大气污染问题.本研究分别选取了市区(徐汇)、城郊(青浦)和郊区(南汇)3个典型地区在夏季光化学污染易发季节开展了O3及其前体物挥发性有机物(VOCs)和氮氧化物(NOx)的观测,结合光化学箱模型研究探讨了O3生成的主控污染物.研究表明,不同地区O3污染呈现较强的同步性,日最大浓度也比较接近;但南汇郊区由于受机动车排放影响较小,NOx浓度显著低于其他两个地区,导致该地区O3浓度日变化曲线相对平缓,夜间O3浓度也维持在较高水平.大气VOCs浓度较高时,往往伴随高浓度的O3;3个地区VOCs浓度和组成差异明显,就VOCs浓度而言,徐汇青浦南汇;浓度贡献最主要的物种为甲苯、C2~C3的烷烃和烯烃、丙酮以及辛烷;而C7~C10芳香烃、C3~C4的烯烃、异戊二烯以及乙醛是上海大气臭氧生成潜势贡献最大的VOCs类物质.3个地区O3的生成主要受人为排放的二甲苯类和C3~C4烯烃类物质控制;对于徐汇,只控制NOx会导致O3浓度升高,而南汇郊区O3的生成对NOx排放不敏感.     

基于多模型和多源数据的京津冀地区BVOCs排放清单

为系统研究京津冀地区天然源挥发性有机物(BVOCs)排放量及时空分布特征,基于蓄积量产量、土地利用遥感解译数据、MEGAN模型,计算获得了2018年京津冀地区各区县BVOCs排放量及排放组成.结果表明,基于蓄积量产量、遥感解译和Megan数值模型的2018年京津冀地区BVOCs排放总量分别为74.14万t,84.48万t和77.73万t.北京、天津和河北平均排放总量分别为11.8万t、3.2万t和63.7万t;异戊二烯、单萜烯和其他VOCs平均排放量分别为29.19万t、22.58万t和27.41万t,林地、耕地和草地占比分别为68.42%、23.07%和3.89%.从时间分布来看,京津冀地区BVOCs排放呈显著单峰型,其中夏季排放最高,达到52.64万t,占全年总排放量的66.64%,而冬季平均排放量最低,仅有1.59万t,占全年总排放量的2.01%.从空间分布来看,基于多源清单的BVOCs空间分布均呈现出北高南低的趋势,高排放地区沿太行山脉及燕山山脉走势较为明显,这些地区主要以林地草地排放为主,而冀东南平原地区主要以耕地排放为主.从方法差异来看,基于遥感解译的光温模型获得的排放量相...     

长江三角洲2014年天然源BVOCs排放、组成及时空分布

基于遥感解译植被,结合WRF气象场模拟,利用MEGAN模型估算了2014年长三角地区天然源VOCs（BVOCs）排放清单,分析其化学组成及时空分布特征.结果表明,2014年长三角江浙沪皖三省一市BVOCs排放总量为188.6万t,其中异戊二烯70.42万t（37.3%）,单萜烯30.3万t（16.1%）,其他VOCs为87.88万t（46.6%）.BVOCs季节变化十分显著,夏季最高,冬季最低;夏季排放占年排放量的60.9%（108.8万t）,冬季仅占3.2%（5.7万t）.受植被覆盖影响,BVOCs排放存在空间分布差异,南高北低,浙江、安徽、江苏和上海市的BVOCs排放量依次为84.2万t（44.6%）、76万t（40.3%）、27.2万t（14.4%）和1.2万t（0.7%）,这主要与植被类型分布有关.     

2000~2020年京津冀BVOCs排放量估算及时空分布特征

为研究京津冀地区天然源挥发性有机化合物(BVOCs)近20a排放量及时空分布特征,本文基于卫星遥感解译获得的2000年、2005年、2010年、2015年、2020年共5期中国土地利用数据,计算获得了京津冀地区各市县BVOCs排放量及排放组成,同时对京津冀地区近20a的BVOCs排放的时空分布进行了特征分析.结果表明,近20a京津冀地区BVOCs平均排放总量为76.40万t/a,其中河北省、北京市、天津市的平均排放总量分别为59.11万t/a,15.29万t/a,2.00万t/a;按照排放组成分析,ISOP平均排放总量为16.80万t/a,占总排放量的21.99%,TMT平均排放总量为29.62万t/a,占总排放量的38.77%,OVOCs平均排放总量为29.97万t/a,占总排放量的39.23%.根据排放时间特征分析,京津冀地区冬季BVOCs排放量最低、夏季BVOCs排放量最高.BVOCs排放的空间分布与土地利用类型和植被分布密切相关,不同土地利用类型的BVOCs排放贡献具有显著差异,近20a京津冀地区林地、耕地、草地的BVOCs平均排放量分别为60.33万t/a,12.78万t/a,2.31万t/a,分别占总排放量的78.90%,16.79%,3.04%.京津冀地区BVOCs空间排放分布差异比较明显,北部、东北部的整体排放量明显高于南部、东南部.本研究可为BVOCs的计算提供研究思路,同时可为京津冀地区空气污染治理提供有关基础数据.     

北京森林BVOCs排放特征及对区域空气质量的影响

利用林业二类调查蓄积资料,广泛调研植物源挥发性有机物（BVOCs）排放因子的最新研究成果,运用光温影响模型对北京森林BVOCs排放特征进行研究,并分析其对区域空气质量的影响.结果显示,2015年北京森林BVOCs排放量平均值为27.97×10⁹g C/a,变化域值范围为（9.46~76.45）×10⁹g C/a,其中异戊二烯、单萜烯和其他VOCs贡献率分别为75.09%、15.62%和9.29%.不同树种间BVOCs排放量差异较大,杨树和栎树是主要的异戊二烯排放源,贡献率分别为63.16%和25.92%;油松是主要的单萜烯排放源,贡献率为40.90%.不同龄级林对BVOCs排放的贡献不同,中龄林贡献率最大,占总量的39.14%.BVOCs排放呈夏季高、冬季低的特征,春、夏、秋、冬排放量分别占全年的12.55%、77.48%、9.76%和0.21%.BVOCs对O₃生成潜势的贡献量为240.51×10⁹g,其中异戊二烯占92.66%,是主要的贡献者;对二次有机气溶胶（SOA）生成潜势的贡献量为1.73×10⁹g,异戊二烯和单萜烯分别占24.26%和75.73%.研究表明,北京森林BVOCs排放会导致大气年均SOA浓度增加0.94μg/m³,O₃浓度上升9.01μg/m³,特别是对夏季O₃污染具有较大贡献.建议城市绿化时应从有助于空气质量改善的角度考虑树种的VOCs排放能力.     

低NOx环境异戊二烯促进甲苯生成甲基丁烯二醛的模拟实验

在低NO_x浓度条件下开展甲苯和异戊二烯复合体系的烟雾箱模拟实验,使用高时间分辨率的在线质子转移反应飞行时间质谱(PTR-TOF-MS)实时监测混合体系中反应物与产物的浓度变化情况,探究人为源与天然源交汇过程中, 自然源挥发性有机物 (BVOCs)对人为挥发性有机物(AVOCs)化学降解的影响.结果表明,异戊二烯与甲苯竞争OH自由基,从而抑制了甲苯的化学降解,该竞争反应开始得越早,抑制效果越显著.研究还发现异戊二烯会增强甲苯RO₂降解途径产物的产量,生成更多1,4不饱和-二羰基化合物(如丁烯二醛和甲基丁烯二醛)与二羰基化合物(如乙二醛和甲基乙二醛),其中甲基丁烯二醛增量最高可达38.6%.此外,异戊二烯快速氧化生成的RO₂自由基碳数更少,可能与甲苯氧化生成的RO₂自由基发生了快速的交叉反应,有利于甲苯RO自由基的生成及裂解,最终导致甲苯RO₂途径裂解产物的增加.     

南京和北京城市天然源挥发性有机物排放差异

以南京市和北京市优势树种为研究对象,利用森林资源清查数据、小时气象观测资料和G95光温模型算法对中国南北典型城市南京和北京地区2015年森林天然源挥发性有机化合物(BVOCs)排放总量进行估算.研究发现,南京市总BVOCs排放主要来自湿地松、栎树类和杨树,北京市主要优势树种BVOCs排放量最高的是栎树类、杨树和油松.从...     

四川省天然源VOCs排放量的估算和时空分布

利用遥感影像解译的土地利用现状和植被资料,对四川省天然源VOCs的排放情况和时空分布进行研究,建立了四川省天然源VOCs的排放清单.2012年四川省天然源VOCs的排放量为1413.74kt.其中异戊二烯占29.4%,为415.53kt,单萜烯占30.2%,为427kt,其他VOCs占40.4%,为571.215kt.排放量具有夏季高冬季低的典型特征,夏季占全年排放量的44%,冬季占9%.天然源VOCs的排放主要集中在林地密集和日照时间长的达州、巴中、广元、绵阳、乐山、眉山、攀枝花等地.研究表明,四川省天然源臭氧潜势为6134kt, 二次气溶胶的生成潜势为136kt.这说明其对环境空气质量的影响不容忽视.     

50年来中国臭氧总量时空变化特征

利用来自世界臭氧与紫外辐射数据中心的中国区域6个地基观测站点数据,对多传感器再分析遥感数据进行验证,并基于验证后的遥感数据分析了1971~2020年中国区域臭氧总量不同尺度的时空变化特征.结果表明,50a来中国区域臭氧总量呈现轻微的下降趋势.年平均臭氧总量在1978年和1993年分别出现最大值(347.5±53.8) DU和最小值(291.9±29.5) DU,在1971~1978年、1978~1993年、1993~2020年,这3个时段年平均臭氧总量在整个中国区域分别是增长、减少、增长.月平均臭氧总量随季节变化呈现出正弦曲线形态,在3月和10月分别出现峰值(约338DU)和谷值(约285DU).中国区域臭氧总量在空间上呈现由东北向西南递减的纬向条带状分布.在40°N以北的东北部地区,该值可达360DU以上.中国区域50a月平均臭氧总量同样呈现纬向条带状分布.此外,时间变异系数和空间变异系数随季节的变化规律相似,夏季最小,接着依次是秋季和春季,冬季最大.即臭氧总量的变化和空间差异在夏季都最小.50a期间,不同时段、不同区域臭氧总量的变化趋势各不相同.在1971~1978年,臭氧总量的增长量和增长率都呈现由北向南递减的纬向条带状分布.在40°N以北的相对高值地区最大增加了56DU,约为16%;而在30°N以南的相对低值地区,最小增加了12DU,约为5%.在1978~1993年,减少量和减少率也呈现由北向南递减的纬度地带性.在40°N以北的相对高值地区最大减少了93DU,约为22%;而在30°N以南的相对低值地区,最小减少了11DU,约为4%.在1993~2020年,西北地区出现最大增长,增长量为18DU,约为6%;东南地区出现最小增长,增长量为4DU,约为1%.     

利用SAGE Ⅱ卫星资料分析青藏高原上空臭氧垂直廓线

利用1985-2002年SAGE Ⅱ卫星资料获取青藏高原地区上空大气臭氧垂直廓线,分析其变化规律.结果表明:①卫星资料与地面臭氧探空资料有很好的一致性;②青藏高原上空大气臭氧垂直廓线存在南北间的差异和季节变化,夏秋季臭氧廓线极大值出现的位置比冬春季高出1～2 km(高原南部)和2～3 km(高原北部);③臭氧数浓度在10～20 km的高度存在明显季节和南北区域差异;④与同纬度其他地区的平均值相比,夏季(6-9月)臭氧低值主要出现在15～20 km的高原对流层顶附近,最低值出现在18 km附近,而冬季这种差异相对较小.      

深圳市夏季臭氧污染研究

以2009年8月为例分析了深圳市夏季臭氧污染情况及污染气象特征,基于二维空气质量模式对臭氧污染控制进行数值模拟. 结果表明:深圳市８月各监测点均存在臭氧超标现象,污染形势严峻;副热带高压控制和热带气旋外围下沉气流是造成夏季出现高浓度臭氧的主要天气过程,此时大气边界层混合层高度在500～800 m,且近地面风速约在5 ms以内,不利于污染物扩散;臭氧的生成受前体物挥发性有机物(VOC)和氮氧化物(NO_x)排放的共同影响,其中VOC排放的影响较大,深圳市臭氧控制应以降低VOC排放量为重点,模拟得出对VOC和NO_x按25∶1～40∶1的比例协同减排可有效降低臭氧污染.