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相似文献
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1.
紫外/亚硫酸盐(UV/SO32-)是一种基于紫外活化SO32-离子依靠生成还原性自由基——水合电子降解目标污染物的高级还原工艺.本文研究了UV/SO32-加速降解含碘造影剂泛影酸钠(DTZ)的效能、机制与影响因素以及UV/SO32-降解DTZ的路径.结果表明,UV/SO32-降解DTZ符合一级动力学模型,降解速率快于单独UV和紫外/过氧化氢工艺,且降解速率随SO32-浓度的增加而升高.弱碱性或碱性水质可强化UV/SO32-降解效率,背景有机物对降解DTZ有一定抑制作用.DTZ降解机制包括直接光解和还原性自由基攻击,其中自由基攻击占主要部分.DTZ在UV/SO32-的降解路径包括取代、脱羧基羟基化和酰胺键断裂等.  相似文献   

2.
人工甜味剂(ASs)作为一类新兴污染物在世界范围内的各种水体中被广泛检出,本文选取具有代表性的糖精(SAC)作为研究对象,探讨了紫外/过氧化氢(UV/H2O2)和UV/过硫酸盐(PS)两种高级氧化工艺(AOPs)降解SAC的动力学、影响因素、矿化率、转化产物和降解机制.结果表明:单独的UV、PS和H2O2对SAC的去除效果有限(去除率<5%),UV/H2O2和UV/PS工艺对SAC的去除效果良好(去除率>99%)且降解符合伪一阶动力学,速率分别为0.38 min-1和0.09 min-1.降低溶液pH值、增大PS浓度均可促进SAC降解;但随着H2O2浓度的升高,SAC降解效率先增加后减小.相比UV/PS工艺,UV/H2O2工艺降解SAC的矿化率更高(可达43%).产物鉴定结果表明,两种UV-AOPs氧化降解SAC均会生成开环产物,表明反应会破坏SAC分子中的N—S结构.此外,UV/H2O2工艺更易生成羟基化产物,二聚体产物仅在UV/PS工艺中被检测到.  相似文献   

3.
紫外活化过硫酸盐降解磷酸氯喹   总被引:1,自引:1,他引:0       下载免费PDF全文
李阳  许玻珲  邓琳  罗伟 《环境科学》2022,43(9):4597-4607
以抗新型冠状肺炎药物——磷酸氯喹(CQP)为研究对象,考察其在紫外活化过硫酸盐体系(UV/PS)中的降解效果.通过竞争动力学实验,确定了CQP与羟基自由基(HO·)和硫酸根自由基(SO4-·)的二级反应速率常数,同时考察了PS浓度、pH和常见无机阴离子对UV/PS体系中CQP降解的影响,并通过建立动力学模型预测CQP浓度和主要自由基浓度以探究其影响机制.结果表明,UV/PS体系对CQP的降解效果显著优于单一UV、单一太阳光或单一PS体系,在10 min内可降解91.3%的CQP;在pH为6.9的条件下,CQP与HO·和SO4-·的二级反应速率常数分别为8.9×109 L·(mol·s)-1和1.4×1010 L·(mol·s)-1,其中SO4-·是主要活性物种;CQP的降解速率随PS浓度增加而增大,HCO3-和Cl-的加入对UV/PS体系中CQP的去除起到抑制作用,碱性较强的条件不利于CQP的转化.经LC-MS分析,发现CQP在UV/PS体系中主要经过N-脱乙基化、C—N键断裂和抽氢等反应被逐步降解为其他有机中间产物.加大PS浓度和pH可提高其矿化率.此研究可为抗新冠肺炎医药废水的处理提供帮助.  相似文献   

4.
紫外活化过硫酸盐降解水中三氯蔗糖动力学和机制   总被引:3,自引:3,他引:0       下载免费PDF全文
余韵  陆金鑫  吕贞  彭明国  徐彬焜  杜尔登  郑璐 《环境科学》2020,41(10):4626-4635
以新兴污染物人工甜味剂三氯蔗糖(SUC)为对象,研究紫外活化过硫酸盐(UV/PS)对其的降解效果.考察UV光强、PS投加量、溶液初始pH值和阴离子浓度等因素的影响,解析UV/PS降解SUC过程中的降解产物并评估其生态毒性.结果表明,对比单一UV和单一PS,UV/PS降解SUC效果更为明显,SUC降解反应速率常数随光强、PS投加量增加而增大,中性条件更有利于SUC降解,背景离子NO3-和HCO3-对UV/PS降解SUC有一定的抑制作用,而Cl-和SO42-促进降解过程.基于高分辨质谱HRMS和GC-MS解析出16种中间产物,降解过程主要涉及羟基化、氧化和醚裂解等反应.发光细菌毒性实验和ECOSAR预测结果表明,UV/PS降解SUC过程中会产生毒性高于母物质的中间产物,对生态环境存在潜在威胁.  相似文献   

5.
UV/NO3-光化学降解水中的磺胺甲恶唑   总被引:1,自引:0,他引:1       下载免费PDF全文
本文研究了UV/NO3-体系对水中磺胺甲恶唑(SMX)的降解;考察了NO3-用量、pH值、SMX初始浓度、水体成分中常见的无机阴离子(Cl-、SO42-和HCO3-)和天然有机物(NOM)对SMX去除的影响;最后探讨了SMX在该体系中的降解产物和转化机理.结果表明:相比于单独UV,UV/NO3-对SMX的去除效果更优,这可能归因于UV激发NO3-产生的羟基自由基(HO·),通过加入HO·淬灭剂甲醇,有力地证明了体系中HO·的存在及其对SMX的降解作用.SMX在UV/NO3-体系中的降解符合准一级反应动力学.SMX的去除效率随着NO3-浓度的增加而逐渐提高,随着其初始浓度的增大而减小.溶液pH值对UV/NO3-降解SMX的影响显著,SMX去除效率表现为酸性>中性>碱性.向UV/NO3-体系中加入不同浓度的Cl-和SO42-对SMX的降解基本没有影响;HCO3-对SMX的去除有显著的促进作用,这可能归因于HO·同HCO3-反应产生的碳酸根自由基(CO3·-);NOM的存在会抑制SMX的降解,且NOM浓度越高,抑制越明显.在UV/NO3-降解SMX的反应中,根据检出的5种产物,提出SMX可能的转化机理包括4种不同的反应路径,分别为断键反应、脱氨羟基化、羟基化和亚硝化.  相似文献   

6.
徐冰冰  陈忠林  齐飞  杨磊  黄露溪 《环境科学》2008,29(12):3421-3427
对UV/O3和UV/H22 2种高级氧化工艺降解水中亚硝基二甲胺(NDMA)和控制二甲胺(DMA)生成的能力进行了比较研究.结果表明,UV/H22能够有效降解NDMA,但不能控制NDMA降解产物DMA的生成;UV/O3高级氧化技术不仅能够有效地去除NDMA,同时对DMA的生成量也有很好的控制作用.进一步考察了不同臭氧浓度、溶液pH值以及NDMA初始浓度对UV/O3工艺控制DMA生成量的影响.结果表明,臭氧浓度对UV/O3控制DMA的生成有一定的影响,DMA的生成量随着臭氧浓度的增大而减小,臭氧浓度为6.64 mg·L-1时,降解7.7 mg·L-1 NDMA生成DMA的量为0.98 mg·L-1.溶液pH值对UV/O3控制DMA的影响较大,酸性和中性pH条件下,DMA的生成量随着pH的增大略有增加;碱性pH条件下,DMA的生成量明显减小,pH=11.0时降解初始浓度为7.7 mg·L-1 的NDMA,DMA的生成量仅为0.3 mg·L-1.NDMA的初始浓度对UV/O3控制DMA的生成也有影响,NDMA初始浓度较小时,UV/O3对DMA生成的控制更为明显.  相似文献   

7.
采用煅烧法和光还原法制备出具有高活性的Ag/g-C3N4催化剂,并将其应用于可见光下活化过一硫酸盐(PMS)降解罗丹明B(RhB)废水.系统研究了实际因素RhB浓度、催化剂投加量、PMS剂量、pH值和可溶性无机阴离子对RhB降解效果的影响.结果表明,RhB的降解率随着催化剂投加量、PMS浓度的增加而增大,随着初始RhB浓度的增加而减小.弱酸性条件有利于反应活化PMS降解RhB,而中性或碱性条件都会减缓催化反应的进行.Ag/g-C3N4-2/Vis/PMS催化体系30 min内对RhB的去除率最高可达93.2%,分别是Ag/g-C3N4/Vis和单独PMS催化体系的4.0和3.7倍.体系催化活性的提高归因于Ag的表面等离子共振效应及基于硫酸根自由基的高级氧化技术与光催化技术的协同作用.不同阴离子对催化反应的影响不同,溶液中的Cl-会对反应产生轻微的抑制作用,而H2PO4-和HCO3-的出现大大抑制了催化性能.催化剂具有良好的稳定性,5次循环后仍能在30 min之内降解77.4%的RhB.此外,捕获实验和ESR测试结果表明,Ag/g-C3N4-2/Vis/PMS催化体系中存在·O2-、h+1O2、SO4和·OH活性物种,并协同降解RhB污染物.  相似文献   

8.
张崇淼  杨昊明  王真 《环境科学》2021,42(10):4807-4814
水环境中的病毒对常见的消毒技术有较强的抵抗力.为了开发水中病毒的高效灭活技术,以噬菌体MS2为对象,研究紫外活化过硫酸钠(UV/PS)体系灭活病毒的特性和机制.采用双层平板法对噬菌体MS2进行定量检测,研究UV/PS对水样中噬菌体MS2的灭活率和动力学特征,并考察PS用量、pH值和噬菌体初始浓度等因素对灭活效果的影响.利用透射扫描电镜观察UV/PS处理前后噬菌体的形貌,利用电子顺磁共振波谱法确认反应体系中存在的自由基种类.在自由基淬灭实验的基础上,分析计算UV/PS体系中各因素对噬菌体灭活的贡献率.结果表明,当紫外辐照强度为160 μW·cm-2时,UV/PS处理4 min即可去除4.39 lg的噬菌体MS2,较单独使用同样辐照剂量的UV消毒灭活率高1.44 lg.UV/PS体系对噬菌体MS2的灭活动力学过程符合一级反应动力学模型.增加体系中的PS初始浓度能明显提高对噬菌体的灭活率和灭活速率,而pH和噬菌体初始浓度对UV/PS灭活噬菌体的影响较小.UV/PS处理可导致噬菌体的衣壳破损,促进了噬菌体颗粒团聚.UV/PS体系中存在SO4-·和·OH,是噬菌体MS2灭活的重要因素.·OH比SO4-·对噬菌体MS2灭活的贡献更大.  相似文献   

9.
采用UV/H2O2间歇式光氧化反应器,研究了溶液pH值、腐殖酸及水中常见阴离子HCO3-、NO3-、CO32-、Cl-和SO42-对UV/H2O2工艺降解17α-乙炔基雌二醇(EE2)的影响.结果表明,UV/H2O2工艺可以有效地去除水中的EE2,光降解过程符合一级反应动力学模型.双氧水投加量为5 mg/L时,在14W低压汞灯照射下,EE2在自来水和蒸馏水中的光降解一级反应速率常数为0.063 0min-1和0.132 4min-1.溶液中的腐殖酸和阴离子HCO3-、NO3-、Cl-、SO42-对EE2的光降解反应有抑制作用,4种阴离子浓度为5 mmol/L时,抑制作用依次为HCO3->SO42->Cl->NO3-,HCO3-可使光降解速率常数降低到50%.自来水中的光降解速率常数低于蒸馏水中的光降解速率常数是水中多种离子影响的结果.  相似文献   

10.
UV/H2O2工艺降解微囊藻毒素-LR   总被引:1,自引:1,他引:0       下载免费PDF全文
采用UV/H2O2联合工艺,研究了光强、初始浓度、H2O2投加量、pH及阴离子对微囊藻毒素-LR (MC-LR)去除率的影响.结果表明,单独H2O2对MC-LR基本无去除效果;单独UV工艺可以一定程度上降解MC-LR;而UV/H2O2联合工艺由于发生协同作用明显提高降解效率.试验发现,随着光强的增大,MC-LR的去除率不断提高;随着MC-LR初始浓度的增大,其去除率不断降低;随着H2O2投加量的增大,降解速率常数逐渐增大,当H2O2投加量由1 mmol/L增大到3 mmol/L时,降解速率常数由0.084 4上升到0.166 4;当pH为3.13时,在相同条件下MC-LR的去除效果最好;阴离子的投加不利于MC-LR的降解,其中CO2-3、NO-3影响最大.  相似文献   

11.
TiO2光催化联合技术降解苯酚机制及动力学   总被引:4,自引:3,他引:1       下载免费PDF全文
主要研究了TiO2光催化体系结合H2O2或外加电催化(EC)体系对苯酚催化降解效率的影响,评价比较TiO2/UV、H2O2/UV、TiO2/UV/H2O2、TiO2/UV/EC体系下苯酚降解机制及动力学.结果表明,TiO2/UV/H2O2和TiO2/UV/EC体系下苯酚降解效率明显高于TiO2/UV体系,当苯酚溶液pH值为6,TiO2质量浓度0.2 g·L-1,紫外光照2 h,光催化降解效果达到86%,当电流密度为12 mA·cm-2,则苯酚可达到100%去除.比较了不同催化体系下的能量利用率,苯酚降解15 min,TiO2/UV/EC体系能量利用率最大为0.030 6 g·(kW·h)-1,其能量消耗为0.0640 kW·h-1,说明采用TiO2/UV/EC体系能更多地利用能量降解苯酚.通过不同催化体系下中间产物分析,建立苯酚及其中间产物对苯二酚、邻苯二酚和苯醌的拟一级降解动力学模型,通过模型验证各催化体系下苯酚的降解历程,同时也说明了TiO2/UV/EC体系有利于苯酚及其中间产物的降解.  相似文献   

12.
The degradation of nonylphenol (NP) in aqueous solution with UV, H2O2/UV, and Fenton/photo-Fenton processes was studied. The efficacy of direct and hydrogen peroxide photolysis proved to be dependent on the pH value. The addition of H2O2 to UV treatment improved NP degradation. The application of UV photolysis and the H2O2/UV system at pH 7 resulted in low pseudo first-order rate constants at 10-4 sec-1. In the experiments at elevated pH values the pseudo-first order rate constants increased to 10-3 sec-1. The efficacy of the Fenton process was lower in comparison with UV and hydrogen peroxide photolysis. The addition of UV irradiation to the H2O2/Fe2+ system substantially improved NP degradation efficacy. In terms of performance, the photo-Fenton process was similar to the H2O2/UV process. The most favourable process for complete nonylphenol degradation considering both operational cost and treatment efficacy was H2O2/UV at pH 11 and 250 mol/L H2O2.  相似文献   

13.
The kinetics of the degradation of trace nitrobenzene (NB) by a granular activated carbon (GAC) enhanced microwave (MW)/hydrogen peroxide (H2O2) system was studied. Effects of pH, NB initial concentration and tert-butyl alcohol on the removal efficiency were examined. It was found that the reaction rate fits well to first-order reaction kinetics in the MW/GAC/H2O2 process. Moreover, GAC greatly enhanced the degradation rate of NB in water. Under a given condition (MW power 300 W, H2O2 dosage 10 mg/L, pH 6.85 and temperature (60±5)℃), the degradation rate of NB was 0.05214 min-1 when 4 g/L GAC was added. In general, alkaline pH was better for NB degradation; however, the optimum pH was 8.0 in the tested pH value range of 4.0-12.0. At H2O2 dosage of 10 mg/L and GAC dosage of 4 g/L, the removal of NB was decreased with increasing initial concentrations of NB, indicating that a low initial concentration was beneficial for the degradation of NB. These results indicated that the MW/GAC/H2O2 process was effective for trace NB degradation in water. Gas chromatography-mass spectrometry analysis indicated that a hydroxyl radical addition reaction and dehydrogenation reaction enhanced NB degradation.  相似文献   

14.
O3/UV降解水中有机物机理研究   总被引:2,自引:0,他引:2  
童少平  王梓  马淳安 《环境科学》2007,28(2):342-345
利用O3/UV降解了水中的硝基苯、乙醇酸和乙酸. 在硝基苯的降解过程中,当加入对H2O2具有催化分解作用的MnO2时,O3/UV降解效率明显下降,TOC的去除率甚至比单独臭氧化还低,在相同条件下处理40 min后,O3/UV、O3和O3/UV+MnO2对溶液TOC的去除率分别为44%、41%和39%.该结果表明中间产物H2O2对O3/UV降解效率的提高具有重要的作用. 另外,有机物本身对自由基链反应是否具有促进作用也直接影响着O3/UV的降解效率,当目标有机物是对自由基链反应具有促进作用的乙醇酸时,O3/UV降解效率较高,30 min后乙醇酸的去除率即达76%; 而当目标有机物是对自由基链反应具有抑制作用的乙酸时, O3/UV对其几乎无降解能力.  相似文献   

15.
为了解SO4-·(硫酸根自由基)对阿特拉津的降解能力,以Fe3O4为K2S2O8活化试剂,以阿特拉津为研究目标污染物,运用UVA/Fe3O4/K2S2O8体系系统探讨阿特拉津在不同环境因素下的降解过程,并对催化剂的稳定性和重复利用进行了考察.结果表明:UVA/Fe3O4可以有效活化K2S2O8来降解阿特拉津,最佳c(K2S2O8)为1 mmol/L,反应6 h阿特拉津降解率可达到90%.淬灭试验表明,SO4-·是该体系中的主要活性物种,贡献率约为96%;HO·的作用比较弱.初始pH为3时,阿特拉津6 h的降解率为98%,总铁的溶出量达到0.9 mg/L;而初始pH为7时,体系对阿特拉津的降解率达到85%,基本没有总铁的溶出,表现出了一定的稳定性.在腐殖酸存在的条件下,UVA/Fe3O4/K2S2O8体系对阿特拉津的降解效果优于UVA/Fe3O4/H2O2体系.对Fe3O4催化剂进行3次循环测试,阿特拉津的降解率分别为90%、89%和86%.研究显示,UVA/Fe3O4能用于活化K2S2O8的高级氧化体系中,可有效降解除草剂阿特拉津.   相似文献   

16.
Ordered mesoporous carbon supported iron catalysts(Fe/OMC) were prepared by the incipient wetness impregnation method and investigated in Fenton-like degradation of 4-chlorophenol(4CP) in this work. XRD and TEM characterization showed that the iron oxides were well dispersed on the OMC support and grew bigger with the increasing calcination temperature. The catalyst prepared with a lower calcination temperature showed higher decomposition efficiency towards 4CP and H2O2, but more metals were leached. The effect of different operational parameters such as initial pH, H2O2 dosage, and reaction temperature on the catalytic activity was evaluated. The results showed that 96.1% of 4CP and 47.4% of TOC was removed after 270 min at 30°C, initial pH of 3 and 6.6 mmol/L H2O2. 88% of 4CP removal efficiency was retained after three successive runs, indicating Fe/OMC a stable catalyst for Fenton reaction. 4CP was degraded predominately by the attack of hydroxyl radical formed on the catalyst surface and in the bulk solution due to iron leaching. Based on the degradation intermediates detected by high performance liquid chromatography, possible oxidation pathways were proposed during the 4CP degradation.  相似文献   

17.
Fe(II)/γ-Al2O3 powders synthesized using the dipping method were produced from a mixed aqueous solution containing aluminium oxide(γ-Al2O3) and iron(II)-precursor(FeSO4), and used for photoFenton degradation of phthalocyanine dyes(PCS) under ultraviolet(UV) irradiation in an up-flow fluidized bed. The catalysts were characterized by XRD, ESCA, BET, EDS and SEM. The results showed that Fe2+ion was compounded on the γ-Al2O3 carrier. The effects of different reaction parameters such as catalyst activity, dosage and solution pH on the decolorization of PCS were assessed. Results indicated that maximum decolorization(more than 95%) of PCS occurred with20 wt% Fe(II)/γ-Al2O3 catalyst(dosage of 60 g/L) using a combination of UV irradiation and heterogeneous Fenton system. The degradation efficiency of PCSincreases as pH decreases, exhibiting a maximum efficiency at pH 3.5. The recycled catalyst was capable of repeating three runs without a significant decrease in treatment efficiency, and this demonstrated the stability and reusability of catalyst.  相似文献   

18.
光助-二茂铁/H2O2非均相体系降解磺胺二甲基嘧啶   总被引:2,自引:2,他引:0       下载免费PDF全文
抗生素在废水和地表水中经常检出,因其可诱导细菌菌群的抗药性而备受关注,因而亟需发展新型高效的抗生素去除技术.本研究构建了基于二茂铁(Fc)的光助非均相氧化体系,并选取水体中广泛检出的磺胺二甲基嘧啶(SMZ)为模型化合物,研究了SMZ在该体系中的降解动力学、转化途径和产物.结果表明,相对于Fc、Fc+UV、H_2O_2、H_2O_2+UV、Fc+H_2O_2体系,SMZ在Fc+H_2O_2+UV体系中呈现更好的降解效率.自由基淬灭实验证实·OH是Fc+H_2O_2+UV体系中决定SMZ降解的最主要活性物种.电子自旋共振实验发现Fc+H_2O_2+UV体系中产生了超氧自由基阴离子,说明Fc在光照条件下可产生电子. H_2O_2接受电子后歧化产生·OH进而促进SMZ降解.采用轨道离子阱高分辨质谱对SMZ在Fc+H_2O_2+UV体系中的降解产物进行了鉴定,发现有SMZ的羟基化、脱SO_2和C—S、S—N及N—C键断裂的产物形成.水中常见溶解性组分,如DOM、Cl~-及Br~-,可淬灭·OH而抑制SMZ降解,但离子强度对SMZ在Fc+H_2O_2+UV体系中的降解无显著影响,说明该技术对于含有高盐度抗生素废水的处理仍具有较好的效果.  相似文献   

19.
柴铖  许路  金鑫  石烜  吴晨曦  金鹏康 《环境科学》2022,43(2):896-906
系统研究了新型氮掺杂生物炭材料(N-C)催化臭氧对于水中布洛芬(IBP)的氧化降解效能及机制,并深入探究了初始pH、臭氧投加量、催化剂投加量、不同阴离子和背景水质条件对IBP降解效率的影响.结果表明,相较于一些常见的碳基催化剂(g-C3N4、生物炭、颗粒活性炭)及金属催化剂(MnO2、 Fe3O4),N-C催化臭氧体系具有十分突出的有机污染物氧化降解性能,反应5 min对于IBP的去除率高达100%,并且能将臭氧利用率从10%提高到46%.该体系的处理效率随pH的升高而增强,相比于提高臭氧投加量,增大催化剂的浓度可以显著提高系统的处理能力.通过淬灭实验和EPR进一步证实了N-C可有效催化臭氧产生更多活性氧,如超氧自由基(·O-2)和H2O2等,同时发现·O-2是该反应体系中主要的活性物质,对于IBP的降解起主导作用.  相似文献   

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