针铁矿/H_2O_2体系对染料橙黄Ⅱ光化学脱色的实验研究

以针铁矿(α-FeOOH)为光催化剂,在金属卤灯(λ≥365 nm)照射下,对α-FeOOH与H2O2组成的非均相Fenton体系内橙黄Ⅱ的脱色进行了研究。考察了初始pH值、α-FeOOH用量、H2O2浓度和反应时间对橙黄Ⅱ脱色过程的影响。结果表明,在α-FeOOH用量为0.3 g/L,H2O2浓度为6 mmol/L,pH 3.0时,橙黄Ⅱ的脱色效果最好,光照90 min后脱色率达到99.4%。橙黄Ⅱ的光降解反应动力学符合Langmuir-Hinshelwood(L-H)动力学方程。对不同时间溶液中的总有机碳(TOC)监测,结果表明体系中橙黄Ⅱ的矿化率较低,通过对溶液中铁(Fe2+和总铁)溶出的测定,说明可能的反应涉及针铁矿表面的铁循环。     

Cu~(2+)/吡啶/H_2O_2对直接大红4BE的快速脱色研究

为了明确影响Cu2+/吡啶/H2O2对模拟染料(DR4BE)废水脱色的主要因素,采用动力学分析、正交和Box-Behnken实验设计研究了不同溶液pH、Cu2+、吡啶、H2O2浓度及Cu2+、吡啶和H2O2组合对初始脱色速率常数和最终脱色率的影响.同时,采用自由基抑制、H2O2催化分解实验探索了Cu2+/吡啶/H2O2对染料的脱色机理.结果发现,Cu2+/吡啶/H2O2能有效使DR4BE快速脱色,脱色效率远高于Cu2+/H2O2;pH是影响初始脱色速率最重要的因素,吡啶、Cu2+及pH是影响最终脱色率最重要的因素;溶液pH在7.0左右时有利于该脱色过程的快速进行.Cu2+与吡啶的交互作用相对较强,吡啶、Cu2+与H2O2的交互作用相对较弱.羟基自由基氧化是Cu2+/吡啶/H2O2对染料DR4BE初始快速脱色的主要机理.研究结果还表明,Cu2+/吡啶/H2O2体系可用于中性条件下染料废水的快速脱色处理.     

PMS/Cl^-体系中橙黄Ⅱ脱色的影响因素和机理

为考察橙黄Ⅱ在单过硫酸盐(PMS)/Cl^-体系中的脱色过程和脱色机理,研究了初始pH值、PMS初始浓度、Cl^-初始浓度、反应温度等因素对橙黄Ⅱ在PMS/Cl^-体系中脱色效能的影响,通过自由基猝灭试验和活性氯浓度的检测,确定了不同pH值条件下PMS/Cl^-体系中的主要活性氧化物种。结果表明:橙黄Ⅱ在PMS/Cl^-体系中的脱色受pH值的影响;橙黄Ⅱ在该体系中的脱色过程符合准一级反应动力学方程,增加PMS和Cl^-的初始浓度均能提高橙黄Ⅱ在PMS/Cl^-体系中的脱色率;升高反应温度有利于橙黄Ⅱ的脱色;体系中橙黄Ⅱ脱色过程的主要活性物种随着pH值的变化而不同,在酸性条件下体系中橙黄Ⅱ的脱色主要通过活性氯(主要为HOCl)的氯化作用实现,在碱性条件下体系中橙黄Ⅱ的脱色主要由单线态氧(1O2)的氧化导致。该研究结果可为染料废水的治理提供新思路。     

氮掺杂型纳米TiO2在可见光及太阳光下的光催化性能研究

采用钛酸四丁酯为原料,以氨水水解-沉淀法制备出了氮掺杂型纳米TiO2催化剂(N/TiO2),以XRD、XPS、UV-Vis等手段对其进行表征;并通过对偶氮染料橙黄G的降解反应,研究了N/TiO2在可见光及太阳光下的光催化性能,探讨了pH值、外加H2O2氧化剂对光催化降解率的影响,并与P25型纳米TiO2进行了对比.结果表明,在可见光下,N/TiO2对橙黄G具有较高的催化活性,反应150min后降解率可达96.29%,显著高于P25型TiO2(42.55%);在太阳光下,N/TiO2对橙黄G的光催化降解速率较快,反应60min降解率与P25型TiO2基本相同,分别为99.37%、99.94%;较低的pH值环境并适量添加H2O2可显著提高N/TiO2催化效率,在可见光及太阳光下的最佳pH值均为2～3,最佳H2O2加入量分别为0.5mL·L-1、1.5 mL·L-1.     

UV/Fe(Ⅲ)-富马酸盐体系对印染废水中橙黄Ⅱ的降解效果

为研究Fe(Ⅲ)-富马酸盐体系对染料废水的降解效果,在紫外光照射下进行Fe(Ⅲ)-富马酸盐体系中橙黄Ⅱ的光氧化反应试验,考察溶液中初始c〔Fe(Ⅲ)〕、ρ(橙黄Ⅱ)和c(富马酸钠)及溶液p H对橙黄Ⅱ去除率的影响.结果表明,当溶液p H为3~7时,Fe(Ⅲ)-富马酸盐体系对橙黄Ⅱ的去除率随着溶液p H的减小而增大.当溶液中c〔Fe(Ⅲ)〕为25μmol/L、ρ(橙黄Ⅱ)为25mg/L、c(富马酸钠)为250μmol/L、p H为3时、光照反应50 min后橙黄Ⅱ的去除率接近于100%,TOC去除率接近60%.橙黄Ⅱ的去除率随溶液中初始c〔Fe(Ⅲ)〕的增加而逐渐升高,而初始c(富马酸钠)的变化对橙黄Ⅱ的去除率影响不显著.动力学分析表明,橙黄Ⅱ光降解过程符合准一级动力学方程.试验采用荧光法验证了体系反应过程中·OH的产生,有助于对橙黄Ⅱ降解机理的进一步研究.     

纳米TiO_2光催化降解印染废水的研究

采用溶胶-凝胶法制备了纳米TiO2光催化剂,并用X射线衍射仪和扫描电镜对制备的TiO2进行结构表征。详细考察了照射时间、废水初始浓度、TiO2用量、pH、光源种类、H2O2、H2O2/Fe2+对实际印染废水的降解效果。研究结果表明:当反应时间为3h时,印染废水COD去除率为95.9%,脱色率达100%;印染废水的脱色率和COD去除率与印染废水的初始浓度成反比关系;TiO2光催化剂最佳用量为80mg/L;印染废水最佳降解的pH为6.0。当添加辅助氧化剂H2O2用量为600mg/L时,能进一步提高印染废水的COD去除率,特别是H2O2和Fe2+共同作用下,COD去除率达到99.%。     

铁系混凝剂对大红染料废水处理效果研究

采用Fe(NO)3.39H2O和FeSO.47H2O混凝剂处理模拟大红染料废水,通过改变各药剂投加量及废水pH值,考察其对废水COD和色度的去除效果。实验结果表明:两种混凝剂在处理大红染料废水中都表现出了较好的脱色性能,而Fe(NO3)3.9H2O的去除性能较FeSO.47H2O更为优越。Fe(NO)3.39H2O对染料废水的脱色作用十分显著,所有的脱色率都在86%以上。当投加量为0.18 g时,脱色率达最大值93.3%;当投加量为0.24 g时,COD去除率为63.6%。FeSO.47H2O对废水色度的去除效果好于COD的去除。其最佳投加量为1.5 g,此时,脱色率达82.4%;当投加量为0.9 g时,COD去除率为51.8%。Fe(NO)3.39H2O在pH为5.0~9.0之间处理效果都较好,当pH=8时,其脱色率最高,为93.4%;FeSO.47H2O在pH为6.0~8.0之间最佳,当pH=8时,脱色率最高为83.2%。     

蒽醌类溶解有机质和模拟太阳光耦合驱动下的Fenton法对罗丹明B脱色特征的影响因素研究

考察了光照/无光照条件、体系中不同种类的蒽醌、Fe(Ⅲ)、自由基淬灭剂、H2O2及其含量变化等对罗丹明B降解特征的影响.结果表明:含氧化敏感官能团结构的蒽醌类有机质在光照作用下,促进了Fenton反应的进行,使得罗丹明B脱色程度得到加强.这主要是因为蒽醌类有机质和模拟太阳光耦合作用过程驱动了体系中铁不同形态[Fe(Ⅲ)/Fe(Ⅱ)]之间的持续循环,为Fenton反应过程中关键活性物种羟基自由基的生成提供所了所必须的Fe(Ⅱ).     

Al_2O_3光催化降解染料性能研究

液相加热法制备了Al2O3作为光催化剂,研究了不同光源、光照时间、催化剂用量和溶液酸度等条件对常见有机染料光催化降解性能影响。结果表明,用太阳光作为光源照射3h,50mL染料溶液中加入Al2O3 30mg,溶液pH8～10,孔雀石绿,酚藏花红,甲基紫等染料脱色率达93%以上。将使用过的Al2O3经过简单处理,孔雀石绿溶液脱色率仍达到94.1%,催化性能稳定,可以重复利用。通过紫外可见光谱分析,表明染料分子在催化剂和光照条件下发生了降解。     

TiO_2光催化降解活性艳兰KN-R的研究

以纳米TiO2为光催化剂,以活性艳兰KN-R为模拟染料废水,研究了溶液pH值、TiO2投加量、H2O2用量及染料初始浓度对染料脱色率的影响。结果表明,活性艳兰KN-R的脱色率随溶液pH值的升高及染料初始浓度的降低而增大;TiO2和H2O2的投加量均存在一个最佳值,在本实验条件下,它们分别为0.5g/L和2.0×10-2mol/L,低于或超过该值都会导致染料脱色率的下降。在适宜的操作条件下,活性艳兰KN-R的脱色率可达98%以上,化学需氧量(COD)的去除率在70%以上。     

铁-草酸配合物光分解降解活性染料的研究

研究了铁（Ⅲ)-草酸配合物在可见光及太阳光照射下，对活性染料的光解降解作用。结果表明，在pH=4．0、Fe(Ⅲ)／H2E2O4=0．060mmol／L／2．88mmol／L(草酸分2次加入)、光照3h的条件下，20mg／L的活性红的降解率为97．5％。溶液pH值、铁与草酸浓度比和活性染料浓度均对降解效果产生影响。     

掺氮Ta2O5诱发可见光-类Fenton体系降解阿特拉津研究

通过制备具有强可见光吸收和活性的半导体掺氮Ta2O5,利用其可见光Fe3+还原活性,实现了可见光-类Fenton体系有效地降解阿特拉津.结果表明,氨气流量0.3 L.min-1、700℃氮化时间6 h制备出的掺氮Ta2O5在可见光下还原Fe3+的能力最佳;阿特拉津降解效果与各种操作条件———光强、催化剂投加量、Fe3+、H2O2、阿特拉津初始浓度及pH值有关,并通过H2O2的分解揭示影响的原因.在pH为2.6、[atrazine]0=18 mg.L-1、[H2O2]0=2.5 mmol.L-1、[Fe3+]0=0.5 mmol.L-1、掺氮Ta2O5投加量为0.6 g.L-1、500 W氙灯照射下,反应60 min时,阿特拉津的降解率为97%.该研究为可见光-类Fenton体系降解有机污染物的实际应用提供了基础数据和理论指导.     

CNT/CdS/壳聚糖-H2O2可见光光催化甲基橙脱色研究

利用共沉淀法制备了具有可见光响应的CNT/CdS复合薄膜光催化材料.以氙灯模拟日光光源,并以双氧水辅助氧化,对甲基橙进行光催化降解,探讨了不同工艺、催化剂用量、双氧水用量、甲基橙初始浓度、溶液pH值、无机阴离子对光催化降解脱色的影响以及催化剂的重复使用性.实验结果表明:双氧水对CNT/CdS光催化甲基橙脱色产生协同作用...     

UV/Fenton体系中Fe2+/Fe3+的相互转化规律

为了控制UV/Fentan方法中铁元素的用量,合理利用溶解态铁的催化反应过程并提高其降解效率,研究以难生物降解性染料罗丹明B为目标物,通过正交实验和单因素实验确定了UV/Fenton体系的最佳反应条件,并利用一元线性方程模拟了罗丹明B退色反应的的动力学方程.结果显示,当体系的最初pH为3.00,溶液中[Fe2+]=0.180 mmol·L-1、[H2O2]=124.022 mmol·L-1时,UV/Fenton氧化罗丹明B退色符合一级反应动力学方程.研究了总铁含量维持在0.180mmol·L-1、保持紫外光照射、4次向同一UV/Fenton体系中添加1.7mLH2O2,每次反应后Fe2+/Fe3+的循环转化规律和溶液的脱色效果.研究结果表明,每次反应结束阶段(30 min),Fe2+浓度均高于Fe3+浓度,残余液仍具有较强的催化能力,溶液的脱色率达到99.9%;退色反应速率常数始终维持在较高水平,最后一次循环反应结束后,反应速率常数达到0.2547,相对于初始反应速率常数只下降了17%左右.     

核-壳结构的Fe-FeOxH2x-3催化UV/H2O2降解腐殖酸

采用硼氢化钠还原法制备了核-壳结构的Fe-FeOxH2x-3纳米复合材料,在近紫外光和H2O2催化条件下,对饮用水消毒副产物前驱体腐殖酸的去除比纳米零价铁的去除高.说明零价铁表面铁氧化物能加速界面电子转移,提高反应效率.探讨了H2O2浓度、腐殖酸初始浓度和起始溶液pH对反应速率的影响.研究结果表明,H2O2最佳投加量为5 mmol·L-1,在pH为5～9时,催化剂都显示了较高的活性;腐殖酸不但被脱色降解,而且TOC去除率达到60%,并且生成的中间产物降低了三氯甲烷的生成趋势.     

树脂负载Fe3+/Cu2+多相类芬顿降解染料橙黄

制备了新型多相类Fenton催化剂(Fe3+cu2+)/R(Fe3+和cu2+同时负载于离子交换树脂),以橙黄Ⅳ为研究对象,探讨了初始过氧化氢浓度、橙黄Ⅳ浓度、催化剂量、初始pH值及温度等因素对催化反应速率的影响,并对该催化剂重复使用性能进行测试.研究结果表明,该催化剂(Fe3++Cu2+)/R与Fe3+/R相比表现出更好的催化过氧化氢分解的活性,使橙黄Ⅳ的降解率提高10%;催化过氧化氢氧化橙黄Ⅳ的反应遵循假一级反应动力学,反应活化能为10.71 kJ·mol-1;催化剂表现出良好的重复使用性能,Fe3+和cu2+在树脂表面负载比较牢固,具有较好的稳定性和耐用性.同时,电子顺磁共振(EPR)测试结果表明,cu2+的掺杂能有效地促进OH·的产生;X射线光电子能谱(XPS)测试结果表明,反应过程中存在高价态铁物种.因此,在该体系反应过程中产生的活性物种是OH·和高价态铁同时共存.     

铁-草酸盐配合物光分解降解对硝基苯酚的研究

研究了铁(Ⅲ)-草酸盐配合物在可见光及太阳光照射下,对对硝基苯酚的光解降解作用。结果表明,在pH=4.0、Fe(Ⅲ)/H_2C_2O_4=0.080mmol/L/0.96mmol/L(分4次加入)、光照4h的条件下,20mg/L对硝基苯酚的降解率为89％。溶液pH值,铁与草酸盐浓度比和对硝基苯酚浓度均对降解效果产生影响。     

活性炭催化双氧水氧化处理分散橙结晶废母液

采用Fe2+/H2O2、活性炭(AC)/H2O2和AC/H2O2/Fe2+三种氧化体系对高浓度、高酸度和高盐分的分散橙结晶废母液进行处理,探讨了H2O2投加量、n(H2O2)/n(Fe2+)比值和初始pH对TOC去除率影响,比较三种氧化体系对TOC和色度的去除效果。结果表明:AC/H2O2/Fe2+氧化体系对TOC去除率最高,AC/H2O2氧化体系对色度去除率最高。即使在强酸环境中下,AC对H2O2仍然具有较高的催化活性,并可多次重复利用。AC/H2O2氧化体系为分散橙结晶废母液处理及资源化利用提供了新途径。     

UV/H2O2液相氧化净化烟气中NO的实验研究

采用UV/H₂O₂液相氧化技术净化气体中的NO,通过正交实验和单因素实验,研究了H₂O₂浓度、温度、初始pH值、NO浓度、光照条件、O₂含量和气体流量等因素对NO去除率的影响.结果表明,UV/H₂O₂液相氧化体系对NO有良好的净化效果,可以获得80%左右的NO去除率, 温度、H₂O₂浓度和初始pH值对NO去除率具有不同程度的影响,温度和H₂O₂浓度对NO去除率影响较大.单因素实验结果表明, 当H₂O₂浓度为0.2 mol/L、初始pH值为6～7时NO去除率较高;溶液中H₂O₂浓度过高或过低、溶液过酸或过碱均会抑制·OH的产生而不利于NO的去除;净化NO的最佳反应温度为40 ℃,低于一般湿法脱硝温度(50 ℃);NO的去除率随紫外光辐射强度和O₂含量的增加而升高;同时,NO的去除也受气液传质面积和气液传质系数的控制.