阴离子对Acidithiobacillus ferrooxidans氧化活性及次生铁矿物形成影响

酸性矿山废水（AMD）具有酸度高并含有大量可溶性Fe、硫酸根及重（类）金属的特点,采用生物矿化方法促使AMD中Fe向羟基硫酸铁次生矿物转变,对AMD后期石灰中和减少氢氧化铁和废石膏的产生,提高中和效率具有实际意义.通过模拟酸性矿山废水,考察了Cl^-、NO₃^-、PO₄^3-3种阴离子对嗜酸性氧化亚铁硫杆菌（A.ferrooxidans）体系中pH值、Fe²⁺氧化率、总Fe沉淀率、次生铁矿物矿相的影响.结果表明,高浓度阴离子对A.ferrooxidans氧化Fe²⁺能力具有抑制作用.A.ferrooxidans对阴离子的耐受性依次为PO₄^3- > NO₃^- > Cl^-.阴离子浓度在A.ferrooxidans耐受范围内时,其对Fe²⁺的生物氧化速率基本没有影响.但高浓度阴离子会通过抑制A.ferrooxidans的氧化活性,从而间接影响Fe³⁺的水解成矿过程,导致培养终点时总Fe沉淀率降低和次生铁矿物产量减少.受Fe³⁺供应速率降低的影响,次生铁矿物的合成途径易向施氏矿物转变.     

富里酸对A. ferrooxidans活性和次生铁矿物形成的影响

为揭示富里酸对嗜酸性氧化亚铁硫杆菌活性和生物合成次生铁矿物的影响，进而为酸性矿山废水治理提供理论依据，采用摇瓶试验，分析了pH、氧化还原电位(ORP)、Fe²⁺氧化率、Fe²⁺氧化速率、总Fe沉淀率以及次生矿物矿相等相关指标的变化情况.结果表明，在含9K液体培养基以及K⁺浓度均为53.3 mmol·L^-1体系中，pH与ORP变化呈相反的趋势；富里酸浓度低于0.4 g·L^-1时，有利于次生铁矿物的生成，表明低浓度的富里酸能够提高A. ferrooxidans的活性，富里酸浓度高于0.6 g·L^-1时，Fe²⁺氧化率、总铁沉淀率低于对照组，表明高浓度的富里酸对A. ferrooxidans产生显著的毒害作用以及降低总Fe沉淀率.随着富里酸浓度的提高，次生铁矿物的主衍射峰位置以及所含官能团与对照组相比无明显区别，各体系产生的次生铁矿物为纯净的黄钾铁矾；进行无9K培养基实验：未添加K⁺时，FA-0.4 g·L^-...     

NH4+对次生铁矿物形成及重金属去除的影响

研究了初始pH值、Fe²⁺浓度、Fe/NH₄⁺物质的量比对嗜酸性氧化亚铁硫杆菌（A.ferrooxidans）体系中Fe²⁺氧化率、总Fe沉淀率、次生铁矿物矿相的影响,并比较矿物对AMD中Cr（VI）、As（Ⅲ）的去除效果.结果表明,当NH₄⁺浓度在A.ferrooxidans耐受范围内时,Fe²⁺氧化及总Fe沉淀去除效果不受影响,表现在160,80,20mmol/L的Fe²⁺分别在72,48,24h内被完全氧化,培养至终点时（96h）平均总Fe沉淀率分别为24.03%,19.46%,8.13%.在Fe²⁺=160mmol/L体系中,Fe/NH₄⁺=2.0、pH=2.6处理获得纯净施氏矿物;而当Fe/NH₄⁺≤1.0、pH≤2.3时,次生铁矿物的合成途径开始向黄铵铁矾转移.Fe/NH₄⁺=2.0的各酸性体系合成矿物对Cr（VI）、As（Ⅲ）去除能力存在显著差异,依次为pH=2.6 > pH=2.3 > pH=2.0.分析表明,次生铁矿物的表观结构和比表面积是影响有毒元素去除效果的主要原因.     

皂素在含硫铁矿采选固废生物氧化中的作用

为提升含硫铁矿采选固废生物氧化分解效率,以皂素-微生物-含硫铁矿采选固废为反应体系,研究皂素对含硫铁矿采选固废生物氧化过程中H⁺、Fe及S释放的影响,并探讨其作用机制。结果表明：添加30 mg/L皂素,生物氧化38 d后,含硫铁矿采选固废释放H⁺0.55 mmol/g、总Fe 111.4 mg/g和SO■359.3 mg/g,相比未添加皂素的空白对照组,释放量分别提升了175%、82.9%和39.2%。皂素的添加,促进了矿物表面沉淀层(黄钾铁矾、S⁰)的氧化溶解,并抑制了次生矿物黄钾铁矾生成,从而减缓了钝化作用;可显著减小溶液与矿物表面的接触角、表面张力,增强溶浸液Fe³⁺在矿物微孔裂隙中的渗透作用,从而加速了含硫铁矿采选固废的氧化与溶解。研究结果可为皂素在含硫铁矿采选固废生物氧化的应用提供理论支撑。     

A.ferrooxidans对高硫煤矸石去除酸性水体中Cr(VI)的强化作用

本研究考察了Acidithiobacillus ferrooxidans（A.ferrooxidans）联合高硫煤矸石（富含FeS₂）对模拟煤矿酸性水体中Cr（VI）的去除效果.结果表明,处理Cr（VI）初始浓度为50mg/L的模拟煤矿酸性废水（pH=2.5）时,投配率为6.67~33.33g/L高硫煤矸石可使Cr（VI）去除达到良好效果.50mg/LCr（VI）在24h内即可完全被高硫煤矸石中的FeS₂还原成Cr（III）,且在反应终点时（120h）,6.67,13.33,33.33g/L高硫煤矸石对还原产物Cr（III）的吸附去除率分别为7.1%、20.2%、29.1%.然而,在高硫煤矸石的还原和吸附作用下,大部分的Cr仍以Cr（III）形式残留在酸性水体中,且高硫煤矸石的大量投加也给水体带来了Fe²⁺、Fe³⁺、SO₄^2-等二次污染物.在高硫煤矸石-Cr（VI）体系中引入A.ferrooxidans和9K培养基后,A.ferrooxidans介导的Fe²⁺生物氧化及产物Fe³⁺水解矿化过程可促进部分Fe²⁺、Fe³⁺、SO₄^2-等向次生铁矿物（包括施氏矿物和黄钾铁矾）转变,从而使模拟酸性水体中残留的Cr（III）通过次生铁矿物的吸附或共沉淀作用被清除.在A.ferrooxidans强化作用下,模拟煤矿酸性废水中Cr（VI）在96h即可达到99.4%的去除率.     

微生物对scCO2-咸水-砂岩体系中矿物反应的影响

利用Illumina MiSeq对scCO₂-咸水-砂岩体系中微生物16S rRNA基因V3-V4区进行分析,探究高压反应釜体系中微生物对scCO₂的响应及微生物对矿物反应的作用.结果显示,生物量受pH值影响较大,初始pH值为7.02,生物量11.02×10⁶gene/mL,30d时pH值降至5.65,生物量降至0.26×10⁶gene/mL;随着矿物溶蚀,90d时pH值增至5.87,生物量增至4.61×10⁶gene/mL.群落结构中,phylum Proteobacteria（52.60%（30d）,55.34%（90d））与phylum Firmicutes（46.89%（30d）,43.89%（90d））为优势菌门.在属水平,30,90d时Exiguobacterium,Citrobacter,Acinetobacter与Pseudomonas为优势菌属.产酸菌（Exiguobacterium,Acinetobacter与Pseudomonas）促进了长石与粘土溶蚀,咸水中K⁺,Na⁺,Ca²⁺,Mg²⁺,T-Fe浓度高于空白组;铁还原菌（Citrobacter）提高了Fe（Ⅱ）/Fe（Ⅲ）比值;微生物膜对Ca²⁺、Mg²⁺、Fe²⁺具有吸附作用.SEM结果显示,微生物介导下先于空白组出现菱铁矿沉淀.scCO₂-咸水-砂岩体系中适应菌能促进矿物溶蚀与碳酸盐矿物捕获.     

色氨酸对生物成因铁硫酸盐次生矿物形成的影响

采用氧化亚铁硫杆菌催化合成铁硫酸盐次生矿物,研究不同L-色氨酸添加浓度对矿物合成体系pH、氧化还原电位（ORP）、Fe²⁺氧化率、总Fe沉淀率,以及次生矿物产量、化学组成及矿物相的影响.结果表明,随着体系色氨酸浓度的增加,pH降低幅度越小,ORP上升越不明显.色氨酸对铁硫酸盐次生矿物合成的影响依赖于其浓度,当色氨酸浓度低于1.67 g·L^-1时,色氨酸对铁硫酸盐次生矿物的形成起促进作用,表现为总Fe沉淀率及矿物产量随着色氨酸浓度升高而增加.而当色氨酸浓度升高至6.67 g·L^-1时,Fe²⁺氧化率、总Fe沉淀率和矿物产量远低于对照组,表明高浓度色氨酸会抑制铁硫酸盐次生矿物的形成.次生矿物内Fe/S比介于施氏矿物和黄钾铁矾的理论值之间,表明不同合成体系所得次生矿物均为黄钾铁矾和施氏矿物的混合物.矿物学特征分析表明,随着色氨酸浓度的升高,矿物的合成表现为黄钾铁矾向施氏矿物转移.     

附着微生物黄铁矾回流对不同温度酸性硫酸盐体系亚铁氧化及总铁沉淀的强化效果

氧化亚铁硫杆菌(A.ferrooxidans)生物氧化Fe2+与石灰中和相耦合是一种具有发展潜力的酸性矿山废水处理工艺.在Fe2+生物氧化段提高Fe2+氧化与总Fe沉淀效率是调控此类废水高效处理的关键步骤,且该阶段常伴有黄铁矾等次生铁矿物的合成.本研究通过摇瓶实验,在p H约2.50的K2SO4(8 mmol·L-1)-Fe SO4(160 mmol·L-1)-H2O酸性硫酸盐体系中按约3×105cells·m L-1的浓度接入A.ferrooxidans,在15℃和30℃两个温度水平下,探究附着微生物的黄钾铁矾回流对体系Fe2+生物氧化与总Fe沉淀行为的影响.结果表明,15℃条件下培养至144h,体系p H变化至2.40,Fe2+氧化率和总Fe沉淀率分别仅为46.7%和12.2%.当体系接入附着微生物黄钾铁矾10 g·L-1时,体系Fe2+在132h即可完全氧化.144 h时,体系p H降低至2.24,总铁沉淀率为25.3%.30℃条件下体系Fe2+在72 h完全氧化,p H变化至1.89,总Fe沉淀率为34.3%.当体系接入回流的黄钾铁矾10 g·L-1时,体系Fe2+完全氧化时间缩短至60 h,p H降低至1.85,总Fe沉淀率为37.3%.本研究不同处理体系所得次生铁矿物均为黄钾铁矾,附着微生物黄铁矾回流对15℃环境所得黄钾铁矾形貌影响不大,均为粘附紧密、表面光滑的晶体形貌.而30℃环境中,附着微生物黄铁矾回流却使得原本较为分散、晶型棱角明显的黄铁矾晶体结构变得紧密而光滑.本研究结果可为酸性矿山废水处理提供一定的参数支撑.     

草酸钙钝化砷黄铁矿生物氧化同时促进砷固定的机制

含砷硫化矿(ABSMs)的暴露溶解是导致矿区周边水域和土壤中砷含量超标的重要原因之一.嗜酸铁硫氧化微生物、氧气和水的接触会显著加速ABSMs的氧化和砷的释放.选择砷黄铁矿(FeAsS，最典型的ABSMs)为研究对象，探究了草酸钙(COM)对典型嗜酸菌Sulfobacillus thermosulfidooxidans生物氧化砷黄铁矿的钝化效应.结果表明，COM介导FeAsS生物氧化过程中产生的无定型纳米颗粒会致密包裹在细菌和矿物表面，抑制了细菌在矿物表面的吸附、Fe(II)的生物氧化和Fe³⁺对矿物的直接催化作用，最终钝化了FeAsS的溶解和砷的释放.在初始pH=2.0、COM添加量(以Ca²⁺浓度计)分别为0.25、0.5和1 g·L^-1条件下生物氧化10 d后，As浓度由不含COM氧化体系的3.73 g·L^-1分别降低至2.89、2.03和1.47 g·L^-1.同时，COM的添加不仅明显抑制了黄钾铁矾的形成和累积，还使矿物表面砷的氧化受阻.COM浓度越高，表观钝化效应越强....     

希瓦氏菌还原作用下黄钾铁矾的相转变特征及其负载铬的迁移转化规律

黄钾铁矾对酸性矿山废水中铬（Cr）等污染物有较好的固定去除作用.微生物活动对黄钾铁矾的稳定性和Cr的迁移转化特性有重要影响.因此,本研究在厌氧条件下,通过批次实验研究了希瓦氏菌MR-1还原溶解负载Cr黄钾铁矾过程中二次矿物的形成和Cr污染物的迁移转化特性.结果表明,希瓦氏菌能够促进黄钾铁矾的还原溶解.Cr负载能够增强黄钾铁矾的稳定性,抑制矿物的溶解转化.在不含Cr实验组,黄钾铁矾相转变产物为蓝铁矿和针铁矿;而在负载Cr实验组,二次矿物仅为蓝铁矿.在希瓦氏菌还原溶解负载Cr黄钾铁矾的过程中,矿物中有少量的Cr溶出,进入水体,随后又被吸附于新形成的二次矿物中.矿物中的Cr由原来的残渣态转化为不定型铁结合态,固相中Cr释放的风险增大.XPS检测结果表明,矿物表面的Cr（Ⅵ）被还原为Cr（Ⅲ）,Cr的毒性降低.研究结果对进一步理解酸性矿山废水中Fe、S和Cr的地球化学循环过程有重要意义.     

抗生素利福平对萼花臂尾轮虫生命表参数的影响

以萼花臂尾轮虫(Brachionus calyciflorus)为受试动物,研究了在不同斜生栅藻(Scenedesmus obliquus)密度(1.0×10⁶,2.0×10⁶,4.0×10⁶个/mL)下,不同浓度(2.0,4.0,6.0,8.0,10.0μg/mL)的利福平溶液对萼花臂尾轮虫实验种群增长参数的影响.结果表明,与空白对照组及助溶剂对照组相比,1.0×10⁶个/mL藻密度下,各浓度的利福平显著提高了轮虫的后代混交率;2.0×10⁶个/mL藻密度下,2.0,4.0,10.0μg/mL的利福平显著提高了轮虫的內禀增长率,各浓度的利福平均提高了轮虫的后代混交率;4.0×10⁶个/mL藻密度下,各浓度的利福平均显著提高了轮虫的內禀增长率和后代混交率.藻密度为1.0×10⁶个/mL时,利福平浓度与轮虫的生命期望、世代时间、平均寿命和后代混交率间具有显著的剂量-效应关系;藻密度为2.0×10⁶个/mL时,利福平浓度与轮虫的后代混交率间具有显著的剂量-效应关系;藻密度为4.0×10⁶个/mL时,利福平浓度与轮虫的世代时间、净生殖率、內禀增长率和后代混交率间有显著的剂量-效应关系.     

基于流式细胞特性的LNA和HNA细菌相关性研究

采用流式细胞技术分析了7种不同陆地环境介质中LNA和HNA细菌的浓度变化及流式细胞特性特征.结果显示,在水体和土壤等环境中都存在LNA和HNA细菌的分类,其中,土壤环境中LNA细菌浓度(10⁷~10⁸cells/g数量级)高于水环境中浓度(10⁵~10⁶cells/mL数量级),但其相对比重(29.80%~33.94%)低于水环境(除地下水外,21.60%)中LNA细菌(42.25%~65.92%),主成分分析(PCA)显示水体和土壤环境介质中LNA和HNA流式细胞参数具有明显差异;相关分析表明,LNA与HNA细菌的流式细胞参数(绿色荧光信号FL1和侧向散色信号SSC)之间具有显著相关性(FL1:R²=0.711, P<0.01, SSC:R²=0.762, P<0.01),在不同生态系统中SSC变异大于FL1变异.结果表明,LNA和HNA细菌之间既不是各自对应的某一特殊生理阶段细菌,也不是两个完全相互独立的细菌群体,而是具有特殊共变关系的细菌.     

土壤有机质组分中多环芳烃分配特征和生态风险

土壤有机质是影响多环芳烃（PAHs）环境行为的一个重要因素,不同有机质组分结合的PAHs生物有效性和环境风险有所不同.本文对6个野外污染土壤中15种优控PAHs的含量和组成及其在土壤轻组（LF）和重组（HF）中的分配特征进行了研究,并采用苯并[a]芘（BaP）毒性当量浓度（TEQ_BaP）评价了全土、LF和HF中PAHs的生态风险.结果表明,6个土样中15种PAHs总量范围为8.31×10²~2.97×10⁴μg/kg,4环PAHs百分含量最高,范围为35.7%~59.6%.6个土样LF中PAHs总量范围为2.38×10⁴~1.17×10⁵μg/kg,HF中PAHs总量范围为3.75×10²~2.12×10⁴μg/kg.虽然土壤中LF质量百分比只有1.0%~9.8%,但其结合的PAHs量却占土壤中PAHs总量的5.9%~60.6%.LF中15种PAHs总TEQ_BaP值范围为2.99×10²~1.68×10⁴μg/kg,分别是全土和HF的2.7~33.2倍和3.6~69.5倍.在PAHs污染土壤修复和生态风险评估中,应重视LF中PAHs.对LF中PAHs量占土壤中PAHs总量百分比较高的土壤,可以通过分离LF的方法来修复污染土壤.     

嗜酸性氧化亚铁硫杆菌休止细胞保存时间及循环利用对施氏矿物生物合成的影响

利用嗜酸性氧化亚铁硫杆菌(Acidithiobacillus ferrooxidans,简称A.ferrooxidans)休止细胞促进FeSO4形成的施氏矿物具有纯度高比表面积大的特点,对去除水环境中有毒重(类)金属有重要作用.为提供施氏矿物规模化生产优化参数,本研究通过摇瓶试验探讨了休止细胞保存时间对其活力的影响,以...     

载铁ACF/Ni阴极电化学体系除藻效能与机制

采用化学浸渍法将Fe@Fe₂O₃纳米线负载在活性炭纤维/泡沫镍上组成Fe@Fe₂O₃/ACF/Ni复合阴极,以钛基铂（Pt/Ti）为阳极,考察载铁量、初始pH值和不同电化学体系对除藻效果的影响,探究无供氧条件下Pt/Ti-Fe@Fe₂O₃/ACF/Ni电化学体系除藻的效能;基于·OH间接检测、铁离子浓度、H₂O₂浓度及pH值的分析和·O₂^-的检测研究Pt/Ti-Fe@Fe₂O₃/ACF/Ni中性电化学体系反应机制.结果表明,当制备阴极阶段投加0.03g FeCl₃×6H₂O,初始藻浓度为0.7×10⁹~0.8×10⁹个/L,电流密度为75mA/cm²,初始pH6.2时,电解60min,该体系除藻率可达到92.3%.在Pt/Ti-Fe@Fe₂O₃/ACF/Ni电化学体系中,Fe@Fe₂O₃/ACF/Ni阴极可通过电化学反应产生大量·OH和·O₂^-,使藻细胞破裂死亡;该体系除藻的主要机理是非均相电Fenton反应.     

载铁ACF/Ni阴极电化学体系除藻效能与机制

采用化学浸渍法将Fe@Fe₂O₃纳米线负载在活性炭纤维/泡沫镍上组成Fe@Fe₂O₃/ACF/Ni复合阴极,以钛基铂（Pt/Ti）为阳极,考察载铁量、初始pH值和不同电化学体系对除藻效果的影响,探究无供氧条件下Pt/Ti-Fe@Fe₂O₃/ACF/Ni电化学体系除藻的效能;基于·OH间接检测、铁离子浓度、H₂O₂浓度及pH值的分析和·O₂^-的检测研究Pt/Ti-Fe@Fe₂O₃/ACF/Ni中性电化学体系反应机制.结果表明,当制备阴极阶段投加0.03g FeCl₃×6H₂O,初始藻浓度为0.7×10⁹~0.8×10⁹个/L,电流密度为75mA/cm²,初始pH6.2时,电解60min,该体系除藻率可达到92.3%.在Pt/Ti-Fe@Fe₂O₃/ACF/Ni电化学体系中,Fe@Fe₂O₃/ACF/Ni阴极可通过电化学反应产生大量·OH和·O₂^-,使藻细胞破裂死亡;该体系除藻的主要机理是非均相电Fenton反应.