内江市大气细颗粒物化学组成及其消光特征

2012—2013年在内江市环境监测站楼顶采集了PM_(10)和PM_(2.5)样品,并分析了颗粒物中金属无机元素、水溶性离子和碳质组分的质量浓度,以研究颗粒物的污染水平及其消光特性.采样期间,内江市的PM_(10)和PM_(2.5)浓度分别为(116.3±54.7)μg·m~(-3)和(78.6±36.8)μg·m~(-3);颗粒物污染冬季较重,其次为秋季,春季和夏季污染水平相当.内江市PM_(2.5)中以二次无机离子(SNA,42.5%)和有机物(OM,35.0%)污染最为突出,其次为地壳元素(Soil,11.4%)、元素碳(EC,5.2%)和微量元素(Trace,0.3%).高相对湿度和细颗粒物浓度是导致内江灰霾频发的主要原因,10km能见度对应的PM_(2.5)浓度界值为72.2μg·m~(-3).采用IMPROVE模型计算,内江市PM_(2.5)的平均散射系数为(504.6±293.2)Mm-1,吸光系数平均为(41.0±20.6)Mm-1;PM_(2.5)中硫酸盐对消光系数贡献最大,占40.0%;其次为有机物和硝酸盐,贡献率分别是29.2%和15.3%;EC的贡献率为7.3%.PM_(2.5)质量浓度与散射系数呈现出较强的线性关系(r=0.88),通过回归方程得到PM_(2.5)的质量散射效率为4.2 m~2·g~(-1).     

陕南农村冬季PM_(2.5)主要化学组分特征

通过对陕南农村冬季PM_(2.5)采样分析,获得PM_(2.5)质量浓度及主要化学组分特征。PM_(2.5)平均质量浓度为89.5±42.0μg·m~(-3),超过国家二级标准。观测期间PM_(2.5)中OC、EC浓度平均值分别为16.0±6.9μg·m~(-3)和5.7±3.2μg·m~(-3),OC/EC平均比值为3.0±0.4。主要水溶性离子组分为NO_3~-、SO_4~(2-)和NH_4~+。粒子数浓度与表面积浓度峰值主要集中在0.5μm以下粒径段。PAHs、BeP和BaP平均质量浓度分别为48.9±10.9 ng·m~(-3)、3.0±0.9 ng·m~(-3)和1.2±0.7 ng·m~(-3),PAHs污染较严重,强致癌物BaP浓度超过国家环境空气质量标准年平均浓度限值。当地农村以石煤为主的能源结构及采用的燃烧方式是导致污染的重要因素。     

广西玉林市大气PM10和PM2.5中有机碳和元素碳污染特征分析

2015年7月~2016年3月期间在广西玉林市3个空气监测点位共采集环境大气颗粒物PM_(10)样品218份,PM_(2.5)样品202份,利用多波段热/光碳分析仪分析其颗粒物中有机碳和(OC)和元素碳(EC)浓度水平、时空变化、污染特征及可能来源.结果表明,玉林市PM_(10)中OC和EC质量浓度分别为10.99μg·m~(-3)和5.11μg·m~(-3);PM_(2.5)中OC和EC质量浓度分别为7.51μg·m~(-3)和4.70μg·m~(-3).3个监测点位大气中PM_(10)和PM_(2.5)冬季的OC和EC浓度水平均高于其他季节,PM_(10)、PM_(2.5)中OC和EC的相关性较好,R2分别为0.58和0.60(P均小于0.01).应用最小OC/EC比值法对二次有机碳(SOC)含量进行了估算,冬季大气PM_(10)和PM_(2.5)中SOC平均质量浓度分别为14.50μg·m~(-3)和6.74μg·m~(-3),高于其他季节.PM_(10)和PM_(2.5)中SOC/OC比值均0.5,玉林市大气中粗细颗粒物均以SOC为主.夏季PM_(10)和PM_(2.5)中SOC/OC分别为80.6%和77.7%,为四季最高值,与夏季温度较高、光照强烈、有利于光化学反应将OC转化为SOC有关.     

华东区域PM2.5变化背景下浙江省人口经济暴露水平评估

利用1998~2012年卫星反演的细颗粒物(PM_(2.5))全球高精度产品数据集,精细化地给出了华东地区PM_(2.5)时空分布与变化特征,并分析了此背景下浙江省PM_(2.5)的人口经济暴露水平.结果表明1998~2012年期间,浙江省区域平均PM_(2.5)浓度整体变化呈现出先增加、后下降的特征,拐点出现在2007~2009年前后,与华东区域大背景的变化趋势一致.1998~2000年华东南部与山东东部的年平均PM_(2.5)浓度基本保持在50μg·m~(-3)以下,其余地区大多在50~75μg·m~(-3)左右,华东地区和浙江省PM_(2.5)浓度超过35μg·m~(-3)的地区分别占到51.8%和21.1%.1998~2009年PM_(2.5)浓度上升趋势非常明显,华东地区的平均变化趋势为2.58μg·(m~3·a)~(-1),浙江省的上升趋势较华东区域慢,为1.43μg·(m~3·a)~(-1).2007~2009年PM_(2.5)浓度达到最大,华东和浙江省超过35μg·m~(-3)的地区分别占到82.1%和65.9%.此后PM_(2.5)浓度呈现出下降的变化趋势,华东地区和浙江省的平均变化趋势分别为-1.75μg·(m~3·a)~(-1)和-1.58μg·(m~3·a)~(-1),PM_(2.5)浓度超过35μg·m~(-3)的地区比例均有所下降,说明政府颁布的一系列节能减排方针政策可能对华东地区的空气质量改善起到了一定的成效.2010年浙江地区PM_(2.5)暴露水平超过35μg·m~(-3)的人口比例和GDP比例分别为74.0%和70.8%,其中38.1%的人口生活的环境和38.9%的GDP产生的环境PM_(2.5)浓度年平均值在50μg·m~(-3)以上.     

南京春季北郊地区大气PM2.5中主要化学组分及碳同位素特征

PM_(2.5)是大气的重要污染物之一,其成分复杂,为研究PM_(2.5)的污染特征及来源,于2016年3月采集南京北郊地区大气中的PM_(2.5),利用Dinoex ICS-3000和ICS-2000型离子色谱和DRI Model 2001A热/光碳分析仪分别测定了PM_(2.5)中的阴阳离子和碳质组分,利用元素分析仪-同位素质谱仪测定大气PM_(2.5)中的总碳同位素(δ~(13)CTC)组成特征.结果表明,2016年3月期间南京北郊地区PM_(2.5)污染严重,平均浓度达(106.16±48.70)μg·m~(-3),且88%观测天中存在明显的二次有机污染,SOC平均浓度为(3.58±2.78)μg·m~(-3),且在晴天条件下高浓度的二次有机碳(SOC)与紫外线作用下的O_3具有较强的相关性.大气PM_(2.5)中δ~(13)CTC值范围是-26.56‰~-23.75‰,平均值为(-25.47‰±0.63‰),结合化学组分的三相聚类分析结果可知,大气PM_(2.5)主要来源于燃煤过程、机动车排放,此外还受地质源和生物质燃烧源的影响.     

泉州市大气PM2.5中水溶性离子季节变化特征及来源解析

为掌握泉州市大气PM_(2.5)中无机水溶性离子的季节变化特征,于2014年3月~2015年1月同步采集了泉州市5个采样点共116个PM_(2.5)样品.用离子色谱法分析了PM_(2.5)中Na~+、NH_4~+、K~+、Ca~(2+)、Mg~(2+)、F~-、Cl~-、NO_3~-和SO_4~(2-)等9种水溶性无机离子.观测期间,总水溶性离子浓度季节变化特征为春季(14.24±6.43)μg·m~(-3)冬季(8.54±7.61)μg·m~(-3)夏季(4.10±2.67)μg·m~(-3)秋季(3.91±2.58)μg·m~(-3);SO_4~(2-)、NO_3~-和NH_4~+(SNA)是PM_(2.5)中主要的3种离子,占水溶性离子总质量浓度比例分别为春季(90.3±3.3)%、夏季(68.8±11.7)%、秋季(78.9±7.1)%和冬季(74.0±18.4)%,说明春季二次污染较为严重;PM_(2.5)中阴、阳离子电荷平衡分析显示,阴离子相对亏损,大气细颗粒物组分呈弱碱性;春、冬季NH_4~+主要以(NH_4)_2SO_4、NH_4HSO_4和NH_4NO_3等形式存在,而夏、秋季则主要以NH_4HSO_4和NH_4NO_3形式存在;PMF源解析结果表明,泉州市大气PM_(2.5)中水溶性离子主要来自海盐、二次源、建筑扬尘、垃圾焚烧源和生物质燃烧源.     

徐州市冬季大气细颗粒物水溶性无机离子污染特征及来源解析

本研究于2015年12月至2016年2月在徐州市城区采集大气细颗粒物PM_(2.5)样品共32套,使用离子色谱法分析了颗粒物中的F~-、Cl~-、NO_3~-、SO2-4、Na~+、Mg~(2+)、NH_4~+、K~+和Ca~(2+)的质量浓度.观测期间,徐州市冬季PM_(2.5)的平均质量浓度为(164.8±77.3)μg·m-3,9种水溶性离子总质量浓度为(67.5±36.1)μg·m~(-3),占PM_(2.5)的40.9%,各离子浓度高低顺序为NO_3~-SO_4~(2-)NH_4~+Cl~-Ca~(2+)K~+Na~+Mg~(2+)F~-,其中NH_4~+、NO_3~-和SO_4~(2-)是最主要的水溶性离子.清洁大气、轻度霾和重度霾时期PM_(2.5)中总水溶性无机离子(WSIIs)质量浓度分别为(12.8±8.8)、(59.0±22.8)、(86.3±36.0)μg·m~(-3),SNA分别占WSIIs的86.4%、82.8%和78.9%.NH_4~+、NO_3-和SO_4~(2-)三者之间相关性显著,在PM_(2.5)中的结合方式为(NH_4)_2SO_4和NH_4NO_3.徐州市PM_(2.5)中水溶性离子的主要来源为二次转化、生物质燃烧、化石燃料燃烧和矿物粉尘等.     

成都冬季PM2.5化学组分污染特征及来源解析

2017年1月1~20日在成都地区分昼夜对PM_(2.5)进行连续膜样品采集,并在实验室测定了其主要化学组分(水溶性离子和碳质组分)的质量浓度.观测期间,PM_(2.5)的平均质量浓度为(127.1±59.9)μg·m~(-3);总水溶性离子的质量浓度为(56.5±25.7)μg·m~(-3),其中SO2-4、NO-3和NH+4是最主要的离子,质量浓度分别为(13.6±5.5)、(21.4±12.0)和(13.3±5.7)μg·m~(-3),一共占到了水溶性离子的85.6%;有机碳(OC)和元素碳(EC)的平均质量浓度分别为34.0μg·m~(-3)和6.1μg·m~(-3),分别占PM_(2.5)质量浓度的26.8%和4.8%.昼夜污染对比显示,PM_(2.5)白天和夜晚质量浓度分别为(120.4±56.4)μg·m~(-3)和(133.8±64.0)μg·m~(-3),夜间污染更为严重.SO2-4、NO-3和NH+4白天浓度高于夜间,这与白天光照促进了二次离子的形成有关;而Cl-、K+、OC和EC浓度夜间明显升高,可能是受夜间煤和生物质燃烧排放增加的影响.通过对近年来成都冬季PM_(2.5)化学组分的研究进行文献总结和比较后发现,SO2-4浓度显著降低,从2010年的50.6μg·m~(-3)降低到2017年的13.6μg·m~(-3);而NO-3浓度变化不大,维持在20μg·m~(-3)左右.PM_(2.5)中离子酸碱平衡分析表明,成都冬季PM_(2.5)由于NH+4的相对过剩而呈现出碱性,与以往呈偏酸性结果存在差异.对成都冬季NO-3/SO2-4的比值进行计算,NO-3/SO2-4平均值为1.57,表明移动源对PM_(2.5)污染影响更大.OC与EC的相关性表明,白天和夜间OC与EC的相关系数分别为0.82和0.90(P0.01),OC与EC来源具有一致性.SOC估算结果显示,白天和夜间SOC浓度分别为8.5μg·m~(-3)和11.9μg·m~(-3),占到OC的28.1%和31.8%.K+/EC平均值为0.31,并且K+与OC之间相关系数为0.87(P0.01),说明生物质燃烧对成都冬季碳质气溶胶有一定影响.主成分分析表明,成都冬季PM_(2.5)主要来源于燃烧源(燃煤、生物质燃烧等)、二次无机污染源以及土壤和扬尘源,其贡献率分别为32.8%、34.5%和21.5%.     

青奥会前后南京PM2.5重金属污染水平与健康风险评估

人类活动对大气环境的影响已成为人们关注的焦点.于青年奥林匹克运动会(青奥会,Youth Olympic Games)召开前后(2014年4~9月)动态监测南京大气中PM_(2.5)及其6种重金属质量浓度和污染特征,并分析其健康风险.结果表明,观测期间PM_(2.5)质量浓度变化范围为26.39~80.31μg·m~(-3),青奥会前的4、5和7月大气中PM_(2.5)质量浓度均达到国家空气质量二级标准(24 h质量浓度限值75μg·m~(-3)),青奥会期间达到国家空气质量一级标准(24 h质量浓度限值35μg·m~(-3)).青奥会结束后,空气污染出现反弹,大气PM_(2.5)质量浓度平均值为76.14μg·m~(-3).观测期间大气PM_(2.5)中重金属离子质量浓度的变化特征并不一致,主成分分析表明,污染物源排放是影响PM_(2.5)重金属离子质量浓度变化最重要因素.青奥会期间PM_(2.5)及重金属离子质量浓度均降至观测期间最低值,这与召开青奥会所采取的一系列政策干预减排措施发挥作用有关.PM_(2.5)中Cd、Cu、Ni、Pb通过呼吸和皮肤暴露的健康风险值均在可接受水平范围内,而Cr存在较大的致癌风险;Mn通过呼吸暴露对成年男性造成较大的非致癌风险;同时PM_(2.5)中6种重金属通过皮肤暴露对儿童也造成较大非致癌风险.     

降水和风对大气PM2.5、PM10的清除作用分析

对合肥2015—2017年的降水、风和PM_(2.5)、PM_(10)浓度观测数据统计研究发现,降水对PM_(2.5)、PM_(10)有一定的清除作用,尤其在秋冬季节.秋冬季节小雨、中雨分别导致PM_(2.5)和PM_(10)浓度降低23.1%、40.4%和32.0%、63.7%.雨日PM_(2.5)/PM_(10)比例上升8.4%,表明降水对PM_(10)清除作用更显著.降水前后PM_(2.5)浓度变化与降水前PM_(2.5)浓度、降水强度、降水时长密切相关.当降水强度大于4 mm·h~(-1)或PM_(2.5)初始浓度高于115μg·m~(-3)时,降水对PM_(2.5)产生明显清除作用;而降水强度小于1 mm·h~(-1)或PM_(2.5)初始浓度低于115μg·m~(-3)时由于吸湿增长作用极易造成PM_(2.5)浓度反弹升高;且持续3 h以上雨强介于1～4 mm·h~(-1)的降水也对PM_(2.5)产生清除作用.降水前后PM_(10)浓度变化与初始浓度密切相关,而与雨强相关性较弱.当PM_(10)初始浓度大于50μg·m~(-3),降水就对PM_(10)产生明显清除作用,且PM_(10)初始浓度越高,降水后PM_(10)浓度下降越多.风速大于2 m·s~(-1)可显著降低PM_(2.5)浓度,因此,当风速大于4 m·s~(-1)时合肥较少出现中度及以上污染,但易造成地面起尘,使PM_(10)浓度不降反升.合肥冬季严重污染主要出现在西北风向,夏季中度以上污染天气较少,主要出现在风速低于3 m·s~(-1)的东南风向.     

Fe2O3添加对钛基SCR催化剂表面硫酸氢铵分解行为的影响规律

采用共沉淀法合成了TiO_2及TiO_2-Fe_2O_3载体,并对硫酸氢铵与上述载体之间的相互作用及硫酸氢铵的具体分解行为进行了研究.结果表明,催化剂载体表面含硫官能团主要以双齿硫酸盐的形式存在,含氮官能团以铵根离子的形式存在.当硫酸氢铵沉积于催化剂载体表面时,由于硫酸根离子具有较强的电负性,Ti原子及Fe原子处于电子缺失状态.对于TiO_2载体,硫酸根离子主要与Ti原子相连;而对于TiO_2-Fe_2O_3载体,Ti原子及Fe原子均为硫酸根离子主要的附着位点.采用热分析方法及原位红外对硫酸氢铵在TiO_2及TiO_2-Fe_2O_3载体表面的分解行为进行了研究,发现铁氧化物的添加显著促进了硫酸氢铵在低温区间内的分解行为;与铵根离子相比,硫酸根离子具有更高的热稳定性.催化剂稳定性测试结果表明,铁氧化物的添加显著提高了低温抗硫抗水性能,为实现低温SCR技术的工业应用提供了理论基础.     

3种金属氧化物纳米材料在不同土壤中运移行为研究

采用实验室柱淋溶方法,考察了纳米CeO2、纳米TiO2和纳米Al2O3材料在不同土壤中的运移行为,分析了纳米材料在土壤中运移能力与土壤性质的相关性,并采用胶体运移动力学模型估算了纳米材料在土壤中的最远运移距离.结果表明,纳米CeO2和纳米TiO2在试验的大部分土壤中有很强的运移能力,而纳米Al2O3仅在试验的酸性土壤中有较强的运移能力,在其他土壤中几乎被全部截留.纳米材料在土壤中运移的机制非常复杂,静电作用、土壤表面电荷异质性、团聚作用、张力作用(straining)以及过滤熟化作用(ripening)均对纳米材料的运移有着重要的影响.纳米CeO2的运移能力与土壤Zeta电位显著负相关;纳米TiO2的运移能力与土壤黏粒含量显著负相关,与土柱渗透系数显著正相关;纳米Al2O3的运移能力与土壤pH显著负相关,与土柱渗透系数显著正相关.模型估算的纳米CeO2、纳米TiO2和纳米Al2O3在试验土壤中的最远运移距离分别为52~69 043、31~332和<10~5 722 cm.纳米材料在一些土壤中的最远运移距离远远大于30 cm表层土壤的深度,意味着纳米材料在这些土壤中有向深层土壤运移的可能.     

紫外光照下盐酸环丙沙星的光解性能

本研究重点考察了盐酸环丙沙星初始浓度、硝酸铅、硝酸镉、氯化铅、氯化镉等重金属盐对盐酸环丙沙星光降解性能影响.结果表明,黑暗条件下环丙沙星无降解;紫外光照可以有效去除环丙沙星,且环丙沙星的光降解速率随其初始浓度的增大而降低;硝酸铅和硝酸镉(除0.006 mmol·L~(-1)体系外)可以促进环丙沙星的光降解,且随摩尔比的增大(即硝酸盐浓度的降低),环丙沙星的半衰期逐渐增大;随着摩尔比的增大(即氯化盐浓度的降低),氯化铅和氯化镉先促进后抑制环丙沙星的光降解.     

具有双反应活性中心Cu-Al2O3-g-C3N4类芬顿催化剂及·OH选择性转化机理研究

采用水热合成法制备Cu-Al₂O₃-g-C₃N₄类芬顿催化剂,以扫描电镜（SEM）、X射线衍射（XRD）、X射线光电子能谱（XPS）、电子自旋共振（EPR）、拉曼光谱（Raman）对所制备的催化剂及反应过程进行表征.以染料亚甲基蓝（MB）和罗丹明B（Rh-B）及小分子有机物2,4-二氯苯氧乙酸（2,4-D）、双酚A（BPA）和苯妥英（PHT）为目标污染物,研究催化剂在初始pH=7条件下的类芬顿催化活性.同时,探讨Cu掺杂量和有机物配体g-C₃N₄掺杂量对体系催化性能的影响,并验证晶格氧诱发与有机配体络合两种方式对催化剂活性和稳定性提高产生的影响.DMPO-EPR自由基测定实验及Raman光谱监测催化反应过程验证表明：Cu的晶格氧掺杂诱发了靠近铜晶格O₂^·-的富电子Cu中心,以及靠近铝晶格O₂^·-的缺电子Al中心;引入的g-C₃N₄以阳离子π作用形式通过σ-型Cu—O—C键桥将π体系上的电子转移至Cu,形成一个新的缺电子π中心.在H₂O₂存在的情况下,富电子Cu中心将电子传递给H₂O₂,使其被还原为·OH;同时,体系中H₂O的电子被缺电子中心剥夺,进而氧化为·OH.羟基自由基转化率TOFs值的进一步计算结果表明,Cu-Al₂O₃-g-C₃N₄体系中TOF值为0.516 s^-1,是传统均相芬顿体系TOF值（1.53×10^-2 s^-1）的33倍以上.     

Al2O3为载体的催化剂净化贫燃汽车尾气研究

在富氧条件下,考察了C₃H₆和C₂H₅OH在Ag/Al₂O₃、In/Al₂O₃、Sn/Al₂O₃、Co/Al₂O₃、Pt/Al₂O₃和Ag/Al₂O₃+Pt/Al₂O₃组合催化剂上选择性还原NO的性能.结果表明,Ag/Al₂O₃具有最高的NO还原活性.在负载型过渡金属氧化物催化剂上,会生成显著量的CO,其HC和CO氧化转化温度也远远高于Pt/Al₂O₃催化剂.串联组合Ag/Al₂O₃+Pt/Al₂O₃催化剂可显著拓宽活性温度范围,促进HC和CO氧化,降低N₂O和CH₃CHO生成量.     

三岔河梯级水库浮游植物光合作用效率的时空变化

浮游植物最大光合作用效率(F_v/F_m)可以判断水生生态环境状况,是探究梯级筑坝对河流生态环境影响的重要参数。本研究对三岔河梯级水库的浮游植物F_v/F_m及相关的水化学参数进行了季节性调查,探讨F_v/F_m的时空变化及其环境影响因素。结果表明,F_v/F_m具有明显的时空差异性,在空间分布上为库区下泄水河流;F_v/F_m和浮游植物总细胞丰度呈现显著正相关,库区总细胞丰度大,F_v/F_m比其它区域高。在时间分布上为冬季夏季≈秋季春季,表明浮游植物在水温较低时,会提高光合作用效率,F_v/F_m增高。     

Co3O4/BiVO4复合阳极活化过一硫酸盐强化光电催化降解双酚A

采用静电纺丝法制备了Co_3O_4/BiVO_4复合薄膜电极,并以之为光阳极,在过一硫酸盐(PMS)辅助作用下开展了光电催化降解双酚A研究.结果表明,PMS在可见光下可显著强化Co_3O_4/BiVO_4复合阳极光电催化降解双酚A,在0.25 V外加偏压以及可见光照射下,当加入2 mmol·L-1PMS时,双酚A在2 h内的降解效率为96%.降解动力学常数为0.471 4 min-1.系统研究了PMS初始浓度、外加偏压对双酚A降解性能的影响.结果发现,双酚A在较低的PMS投加量和较低的外加偏压(0.25 V)下即可有效降解.采用电子自旋共振波谱仪鉴定体系的主要活性自由基为SO·-4和·OH.并进一步通过淬灭实验结果证明空穴、SO·-4和·OH起主要氧化作用.光电反应后的体系中未检测到金属离子溶出,可避免二次污染.     

邯郸市大气复合污染特征的监测研究

利用邯郸市4个大气环境监测站点的PM2.5、PM10、O3等在线连续观测数据,对2013年全年的PM2.5、PM10、O3的浓度水平、变化规律和PM2.5/PM10的变化情况进行了分析,并从地形、气象、污染物排放及冬、夏季逐时PM2.5、O3和各类气体污染物浓度之间的关系等方面进行了研究.结果表明:12013年PM2.5、PM10的年均浓度分别为139和238μg·m-3,分别是国家二级标准的4.0倍和3.4倍.PM2.5、PM10日均浓度超过标准的天数均在280 d左右,全年3/4以上天数均超标.其颗粒物污染程度甚至超过北京、天津、长三角和珠三角等超大城市或城市群,属于严重超载的红色预警地区.整个采暖期PM2.5、PM10平均浓度分别为209和322.1μg·m-3,为非采暖期平均浓度的2倍和1.6倍;同时,采暖期PM2.5/PM10平均值为63%,高出非采暖期10%,采暖期细颗粒物污染问题特征明显.22013年O3日最大8小时平均浓度的最大值为238μg·m-3,是国家二级标准的1.5倍,超标天数为53 d,超标率为14.5%;最大时均浓度为288μg·m-3,是国家二级标准的1.4倍,超标小时数为148h,占全年有效数据的1.7%;与北方城市相比,其污染程度超过北京、天津等,略低于洛阳污染水平.3邯郸市大气复合污染的形成,除了区域大气环流与特殊地形叠加影响外,还主要归因于相对较高的人为源大气污染物排放,因此,要想走出复合污染的困局,减排是硬道理,解决灰霾污染需开展颗粒物、NOx、SO2等污染物的协同控制.     

近10年海南岛大气NO2的时空变化及污染物来源解析

利用OMI卫星反演的NO2柱浓度数据,分析了近10年海南岛对流层NO2柱浓度(Tro NO2)和总NO2柱浓度(Tot NO2)的时空变化,同时结合地面风向、SO2排放资料,以及HYSPLIT模式等探究其大气污染物来源.结果表明,海南岛地区大气NO2呈北半部高于南半部、中部山区低于四周沿海的分布特征,其季节变化表现为冬季高、夏季低的特点,其中夏季浓度偏低和雨水的冲刷作用有关,而冬季浓度偏高与珠江三角洲地区的外源输送作用有密切联系.近10年海南岛大气NO2冬夏季有相反的变化趋势,冬季逐年下降,夏季则有弱的上升趋势.其原因可能是夏季大气污染物以本地排放为主,冬季外源输送起主要贡献作用.海口市Tro NO2与珠江三角洲地区的有利风向日数相关系数为0.84,通过了99%的信度检验.后向轨迹分析表明,2013年12月影响海口市的3条气流移动路径,均不同程度的经过珠江三角洲地区,进一步表明海南岛冬季大气污染物主要以珠江三角洲地区的外源输送为主.     

Na2SO4中毒SCR催化剂对SO3生成特性的影响

为研究Na₂SO₄中毒SCR催化剂（V₂O₅-WO₃/TiO₂催化剂）对SO₃生成特性的影响,采用湿式浸渍法制备w（Na）为3%的Na₂SO₄中毒SCR催化剂,并通过N₂物理吸附/脱附、XRD（X射线衍射）技术、SEM（扫描电镜）、XPS（X射线光电子能谱）分析技术对催化剂的物理化学特性进行表征.结果表明:①随着反应温度的升高,所有催化剂上的SO₃生成率逐渐增加.当温度升至490℃时,SCR催化剂上的SO₃生成率为0.85%,而3% Na₂SO₄中毒SCR催化剂上的SO₃生成率高达1.36%.SO₄2-的存在导致V-O-S增多,从而促进SO₃的生成.②随入口ρ（SO₂）的增加,SO₃生成率呈下降的趋势.当入口ρ（SO₂）为1 000 mg/m3时,3% Na₂SO₄中毒SCR催化剂上的SO₃生成率为1.02%,而SCR催化剂上仅为0.60%.ρ（SO₂）对SO₃生成率的影响主要依赖于温度和催化剂活性位点数等.③N₂物理吸附/脱附、XRD和SEM表征结果表明,与SCR催化剂相比,Na₂SO₄中毒SCR催化剂表面有Na₂SO₄的积聚,出现了裂纹和大孔隙,催化剂的比表面积和孔容下降,这些变化均不利于催化剂的催化性能;XPS结果表明,Na₂SO₄的加入提高了表面化学吸附氧含量,降低了活性组分中w（V4+）/w（V5+）的值.研究显示,相比于SCR催化剂,Na₂SO₄中毒SCR催化剂上的SO₃生成率大幅增加.