裂隙介质中Pu迁移的连续时间随机游走模拟

为更准确地模拟核素的非菲克迁移行为并寻求一种更合理的建模方法,根据一维裂隙岩柱中Pu(钚)迁移试验资料,利用基于不同联合概率密度的连续时间随机游走(CTRW)模型和传统对流-弥散方程(ADE)对Pu迁移的穿透曲线(BTC)进行了过程模拟,对比分析了ADE模型、CTRW-TPL模型、CTRW-TPLA模型和CTRW-ETA模型的拟合程度及适用性,进而选择出最优的模型对不同胶体浓度下Pu在裂隙介质中的迁移进行模拟研究.结果表明,相较于传统ADE模型,参数拟合后考虑吸附作用的CTRW-TPL模型能有效地描述非菲克迁移行为特征,CTRW-ETA拟合过程更易实现,但能为迁移行为的刻画提供的信息较少.研究还发现胶体的存在显著提高了Pu在裂隙介质中的迁移性,但胶体浓度超过某个临界值后,随着浓度升高Pu的迁移性反而减弱,在CTRW理论框架中,该过程表现为表征广义运移速度和弥散系数的参数值先增大后减小,而介质对溶质颗粒的平均吸附率先减小后增大.     

地下水溶质迁移规律研究概述

在地下水的相关研究中,地下水污染、土地盐碱化、海水入侵等诸多实际问题主要的研究方法都涉及地下水溶质迁移模拟。相比地下水水流模拟的相对完善,对溶质迁移的模拟比较薄弱且迁移过程本身复杂性较高,目前地下水溶质迁移的研究工作还处在全面发展的阶段。总结并阐述了目前溶质迁移模拟所使用的对流迁移、对流-弥散模拟等主要数值方法,并对这些方法的优缺点和应用实例进行总结分析。针对国内有关地下水金属迁移、胶体迁移、微生物作用、耦合作用等方面研究进行了概述,并在参数确定、裂隙介质运移机理和多相介质条件下运移模拟可能取得的突破进行分析。     

有机质胶体对卡马西平在多孔介质中迁移影响模拟实验

有机质胶体与有机污染物的相互作用会影响污染物在多孔介质中迁移转化等环境行为.为研究有机质胶体对药物和个人护理品(PPCPs)在土壤环境中迁移的影响,本实验以卡马西平(CBZ)为目标污染物,用商用腐殖酸制备有机质胶体,分别选择石英砂、标准土和野外所取土样为研究介质,通过室内土柱模拟实验探究有机质胶体存在时污染物在多孔介质中的迁移行为.结果表明,描述一维溶质运移的两点化学非平衡模型能够较好模拟CBZ在各介质土中的运移过程,说明污染物运移过程中与介质间发生了化学非平衡吸附作用;石英砂柱中加入胶体后,对CBZ的吸附过程无明显影响,但在解吸时阻滞因子及滞留量变小,可见胶体与石英砂间作用微弱,解吸过程中胶体与污染物结合形成复合体后对污染物有增溶作用;胶体存在时,标准土和自然土对CBZ的吸附量和迁移阻滞强度均明显大于石英砂,其中有机质及黏土矿物的作用最为明显,有机质中的低能/高能吸附位点以及黏土矿物极性表面均能够固定污染物;由于有机质含量较高,自然土对CBZ在吸附-解吸过程中的阻滞截留强度大于标准土.针对本实验中CBZ的迁移情况,提出了疏水性有机污染物在含有机质胶体土壤中的迁移过程中各种作用的概念模型.     

盐分梯度驱动含水层胶体释放过程中的孔隙尺寸排阻效应研究

滨海含水层中地下水流动、胶体与溶质的协同运移具有复杂性,而含水层孔隙结构中胶体运移所诱发的孔隙尺寸排阻(size exclusion)效应对整体运移过程影响深远.本研究采用长江口砂质含水层,基于土柱渗透试验,分析盐分梯度驱动胶体运移的过程,利用Hydrus-1D和Acualntrusion Transport对溶质运移的穿透过程进行数值模拟并获取溶质运移参数,以探究胶体释放诱发的孔隙尺寸排阻效应与盐分梯度之间的响应关系,揭示孔隙排阻效应与含水层相关水文地质参数的响应机制.结果表明,海水入侵使地下水离子强度增大,同时抑制胶体释放;反之,淡水驱替时则促进胶体的释放.胶体释放峰值及总量与该过程的盐分梯度呈正相关,当0.5%～1.5%的NaCl溶液被淡水洗脱的过程中,胶体浓度穿透曲线的零阶时间矩从77.79 mg增至220.52 mg,释放峰值从209.7μg·mL^-1增至688.5μg·mL^-1,释放量显著增大.数据表明在胶体颗粒释放后,介质孔隙结构改变,所释放的带负电胶体颗粒与固体基质表面的静电斥力诱发了尺寸排阻效应,使胶体颗粒选择性地通过部分孔...     

初始浓度分布对一维含水层中溶质运移的影响

为了研究含水层中任意初始浓度分布条件下一维含水层介质中的溶质运移规律,采用对流-弥散方程构建考虑任意初始浓度分布条件下一维含水层介质中溶质运移动力学数学模型,模型采用持续注入示踪剂、瞬时注入示踪剂和脉冲注入示踪剂3种不同的边界条件,数学模型的求解采用格林函数法.并通过开展室内一维砂柱实验进一步验证模型的科学性和适用性.结果表明：初始条件对溶质运移结果的影响不容忽视,新模型能够模拟不同初始条件下的一维溶质运移过程;新模型通过将流速变化处理为线性变化可以用来研究非稳定流条件下溶质运移过程;新模型是前人模型的完善,模型包含3种不同类型的内边界条件和任意的初始条件,新模型也能为地热开发利用提供理论依据.     

垃圾渗滤液变组分浓度污染物运移耦合模型

基于非饱和溶质运移理论,建立了水分运移和溶质对流-扩散的动力学耦合模型,通过室内土柱试验拟合了垃圾有机污染物衰减曲线,在充分考虑垃圾污染物浓度衰减,土壤水环境吸附解吸、生物降解作用基础上,进行了污染物运移的数值模拟,模拟结果较真实地反映了污染物的运移规律,该模型可为定量预测垃圾场土壤中有机污染物的时空分布提供一定的理论依据。     

变流速条件下非达西裂隙流溶质运移特征研究

单裂隙介质中水流和溶质运移特性问题是裂隙地下水污染的研究基础,其水流和溶质运移规律目前尚未完全清楚。以Izbash和指数变化的地下水流速方程为基础,建立了变流速条件下单裂隙介质非达西流溶质运移模型,通过积分变换方法得到了模型的解析解,并模拟分析了非达西流和指数变化的地下水流速下裂隙介质中的溶质运移特征。结果表明:变流速条件下,非达西参数n越大,则溶质运移速度越快;在非达西流作用下,地下水流速衰减指数λ越大,地下水流速衰减得也越快,溶质运移速度越慢;此外,随着渐进流速增大,对流作用增强,从而导致溶质穿透曲线(BTC)发生了较大的变化。该模拟结果不仅探讨了存在变流速、非达西流下裂隙介质中溶质运移的时空变化规律,同时也为该条件下地下水污染研究提供了理论依据。     

混合钠-钙电解质溶液的物质的量比和胶体粒径对胶体在饱和多孔介质中运移的影响

通过室内砂柱实验,研究了饱和多孔介质中,相同离子强度条件下,混合钠-钙电解质溶液的Ca~(2+)/Na~+物质的量比和胶体粒径对胶体运移的影响.实验结果表明,胶体粒径相同时,随着背景电解质溶液物质的量比的增大,胶体的滞留量增多;物质的量比相同时,相同质量浓度条件下,粒径越小的胶体滞留量越大.经模型拟合,考虑Langmuirian动力学阻塞和与深度有关的沉积行为的对流-弥散-吸附-解吸方程能够很好地描述本次实验条件下胶体在饱和多孔介质中的运移行为.     

饱和多孔介质中胶体运移模拟方法研究进展

阐述了国内外针对胶体在饱和多孔介质中运移模拟方法的研究进展：胶体在多孔介质中由于对流和弥散作用发生运移,而由于表面沉积和筛滤作用滞留在多孔介质中,通常采用含有滞留项的对流弥散方程对胶体的运移行为进行宏观描述,并通过拟合得到胶体运移和滞留的宏观参数,但是对流弥散方程是对试验曲线的宏观描述,无法解释其背后的微观机理;胶体的运移和滞留作用由胶体的微观受力决定,包括胶体在水中的布朗运动和有效重力,胶体-胶体/胶体-固相表面之间的相互作用以及流场作用在胶体上的力3个部分;为了实现从微观受力到宏观参数的升尺度计算,研究者们提出了胶体过滤理论及其后续的修正方法对沉积速率等宏观参数进行预测,然而现有方法通常基于简化的流场,忽略了多孔介质复杂孔隙结构和表面特性的影响;孔隙结构模型是多孔介质孔隙结构的简化模型,基于该模型能够从胶体在多孔介质中的微观力学分析出发,预测胶体的宏观运移行为,然而已有研究中尚未全面的考虑胶体在多孔介质中运移和滞留的多种作用.本文总结了该领域待解决的问题,包括建立考虑微观机理的对流弥散方程,发展考虑多孔介质孔隙结构的胶体过滤理论以及完善基于孔隙结构模型的胶体运移模拟方法.     

浑河中游1,2-DCA在地下水中运移规律的模拟分析

为研究有机组分在地下水中的运移规律及影响因素,并预测水质的破坏程度,利用数值模拟方法建立浑河中游区域特征有机污染组分1,2-DCA(1,2-二氯乙烷)的溶质运移模型,分析1,2-DCA在浑河中游地下水中的运移规律,并预测了其对地下水水质的影响. 细河与浑河中1,2-DCA的补给浓度(以ρ计)分别为4.50和6.40μg/L,预测期为10a,在运移模型中考虑弥散、吸附、降解作用的影响. 模拟结果显示,预测期内1,2-DCA在细河污染区的最大影响面积为1.80km2,峰值浓度(以ρ计)为3.50μg/L,污染物向北西方向运移;在浑河污染区的最大影响面积为3.78km2,峰值浓度为5.00μg/L,污染物向西南方向运移,表明污染物对地下水水质影响程度较低. 预测初期的200d内,吸附及生物降解的共同作用使细河、浑河污染晕中心的ρ(1,2-DCA)分别下降了0.12、0.10μg/L;随后,对流-弥散作用成为溶质运移的主要驱动力,并且使1,2-DCA的污染程度持续增强;黏土对1,2-DCA的运移具有阻滞作用,1,2-DCA在细河污染晕的扩散幅度略低于浑河.      

填埋场井筒效应及其对污染监测井监测效果的影响

构建了填埋场渗漏条件下,含水层-监测井系统水流和污染物运移的代表性概念模型.利用等效渗透系数法描述双重介质系统中的水流运动和水头分布,而多孔介质溶质运移的ADE方程和管流的一维溶质运移方程被分别用来模拟污染物在含水层和井孔中的迁移和分布,最终形成了描述渗滤液渗漏条件下监测井-含水层系统中污染物迁移分布的控制方程.基于Fortan平台,编制了该方程的有限差分求解程序,应用该程序模拟分析了填埋场渗漏条件下,地下水监测井内部及周边水流和溶质的运动、井筒存在对水流和溶质运移的影响.结果表明：井筒效应影响井孔周边的局部地下水流场和浓度场,导致井孔内下部区域污染物浓度增大,井筒外一定区域浓度减小;井筒效应的影响随着径距增加而减小,当径距大于2倍含水层厚度时,井筒效应导致的监测误差最大不超过20%.井径对井筒效应的影响较为复杂,并非单调增加.在本案例中,井径小于0.1m时,井筒效应随着井径增大而增大;反之,当井径大于0.1m后,井筒效应导致的监测误差随着井径增大而减小.含水层渗透系数和比单位弹性贮水系数越大,井筒效应的影响越小.因此具有强渗透性且孔隙度更大的卵、砾石含水层中,井筒效应的影响更小;而对于弱渗透性或中等渗透性的砂土、砂黏土含水层,井筒效应对监测效果的影响更大.     

含水介质胶体释放与氨氮吸附分配特征

以天津市滨海地区粉砂为研究对象,采用室内批试验,研究了不同水溶液氨氮浓度作用下含水介质胶体的释放规律,表征了释放的胶体粒径和电位,揭示了含水介质固体颗粒和胶体对氨氮的吸附作用。结果表明:不同水溶液氨氮浓度作用下,含水介质释放的胶体浓度、粒径和电位存在一个临界氨氮浓度。当水溶液氨氮浓度小于临界浓度时,释放的胶体浓度、粒径和电位都逐渐减小;大于临界浓度时,三者随水溶液氨氮浓度变化很小。临界氨氮浓度为70 mg/L时,含水介质释放的胶体浓度为1.4 g/L,胶体平均粒径和电位分别为2.1μm和-16 m V。含水介质固体颗粒对氨氮的吸附等温线符合线性模型。胶体对氨氮的吸附等温线符合对数曲线,吸附量随着水溶液氨氮浓度的增大先快速增加,然后变得缓慢。双电层理论和吸附电中和理论很好地揭示了含水介质释放的胶体浓度、粒径和电位的变化规律。     

北京地区FLEXPART模式适用性初步研究

FLEXPART是挪威大气研究所开发的拉格朗日粒子扩散模式.为客观地评价该模式在北京地区的适用性,以北京上甸子大气本底站为例,模拟了CO浓度变化及其源区分布特征,并与该站实测CO浓度和2006年排放源清单进行了比对.结果表明:①模式模拟的CO浓度变化趋势可以较好地反映上甸子地区CO浓度的日变化规律,CO浓度的模拟值与实测值的相关系数在春夏两季分别达到0.42和0.41;②春夏两季北京市污染气团主要源地分布在西-西南和西西南-南-南南东扇区,模式结果较好地体现了北京及周边地区CO源区的分布特征.初步研究表明,FLEXPART模式在北京地区是基本适用的.     

地下水中污染物运移过程数值模拟算法的比较

数值模拟已成为目前地下水有机污染现场中,预测和评价溶解相有机污染物运移的主要手段。自从MT3D问世以来,它在地下水溶质运移的模拟中得到了广泛的应用。MT3D中包含有4种不同的数值算法——MOC,MMOC,HMOC和UFDM。利用Processing MODFLOW Pro.7．0.5建立了均质一维流动的地下水数学模型,考虑溶解相有机污染物在地下水中运移时的4个主要影响因素——对流、弥散、吸附和降解,设定了14种代表性的情形,模拟了等浓度污染源条件下污染物的运移,并将不同数值算法的计算结果与理论解进行比较,从而研究不同数值算法的优缺点,为实际数值模拟时算法的选择提供依据。     

初始含水量对黄河口潮滩溶质优先运移的影响研究

陆源污染物在潮滩沉积物中的迁移吸附对海洋生态环境有重要影响.选取非吸附性溶质NO3-和吸附性溶质H2PO4-作为示踪剂,通过室内土柱实验研究三种初始含水最对黄河口沉积物中非吸附性溶质和吸附性溶质优先运移的影响.结果表明,干土条件使得大孔隙对水流和溶质运移的贡献更大,初始穿透更早,相对浓度峰值更大,回收率更高;随着黄河口...     

不同生态修复模式下土壤水文性质及其对溶质运移的影响

煤矿区生态修复过程中不可避免地改变了土壤水和溶质运移过程.土壤水是溶质运移的主要载体,溶质运移受土壤水文性质与植被状况影响.以我国北方典型半干旱区山西古交矿区草本、灌草和乔灌草3种不同生态修复区和撂荒地的土壤为研究对象,揭示不同生态修复模式下土壤水文性质变化规律及其对溶质运移的影响.结果表明,土壤持水性从大到小依次为乔灌草地灌草地草地撂荒地,草本、灌草和乔灌草3种植被修复区的土壤持水量相对于撂荒地分别增加了33.79%、59.19%和62.71%,植被修复有助于增加土壤层蓄水能力.土壤饱和导水率由大到小依次为草地(1.736 mm·min~(-1))灌草地(1.678 mm·min~(-1))乔灌草地(1.564 mm·min~(-1))撂荒地(1.012 mm·min~(-1)),非饱和导水率随吸力增大而呈指数下降,植被修复过程中降低容重的同时提高了土壤持水性,改善土壤持水性能.不同生态修复区土壤中溶质穿透时间呈草地灌草地乔灌草地撂荒地的趋势.CDE、SC和TRM模型均可对矿区不同生态修复模式土壤的溶质运移过程进行较好的表达,其中CDE模型拟合效果最好.结果表明研究区溶质运移方式以对流为主,而且土壤容重和砂粒含量是影响溶质运移的主要因素.     

不同环境因子对黑土胶体在饱和多孔介质中运移特性的影响

为评价不同环境条件下黑土胶体在地下水多孔介质中的运移,采用离心法对采自于黑龙江海伦黑土样品中的胶体颗粒进行提取. 通过胶体在石英砂填充柱中的淋溶试验研究了pH、离子强度和溶解性有机质等环境因子对胶体在多孔介质中运移特性的影响. 结果表明:当pH在4～9的范围内变化时,MR(回收率)和k(沉积速率系数)没有发生显著变化,即其对胶体运移能力影响不显著. 随着离子强度从0.001 mmol/L升至1 mmol/L,黑土胶体穿透曲线MR降低,k值升高,说明高无机离子强度使胶体易于沉积在石英砂表面,运移能力降低. 当溶液中含有溶解性有机质HA(胡敏酸)和FA(富里酸)时,MR降低,k值增加,表明胶体运移能力受到抑制,并且FA对胶体颗粒运移的抑制作用比HA强. 溶液离子强度、HA和FA含量对黑土胶体在饱和多孔介质中的运移过程影响较大,是影响地下水中胶体运移过程的关键环境因子.      

矿山排水污染稻田土壤胶体对砷的吸附研究

为研究矿山排水污染土壤胶体对砷的吸附影响,文章以高砷污染区和背景区土壤的胶体在不同的pH、离子强度以及好氧/厌氧淹水条件下对As(Ⅴ)的吸附进行对比试验。结果表明:土壤胶体对As(Ⅴ)的吸附量随pH的增大而减少,且污染区胶体比背景区胶体对As(Ⅴ)的吸附量大;离子强度越大,胶体对As(Ⅴ)的吸附量越大,Ca(NO_3)_2浓度从0.001 mol/L增至0.1 mol/L时,污染区与背景区胶体对As(Ⅴ)的吸附量分别增加了30.57%、50.25%;厌氧淹水后的胶体对As(Ⅴ)的吸附量低于好氧条件下的胶体,解吸量较高,且厌氧淹水后污染区胶体与背景区胶体相比无明显吸附优势,而好氧条件下污染区胶体的解吸率低于背景区胶体,说明厌氧淹水后的胶体不易吸附且易释放As(Ⅴ)。因此,低p H和高离子强度以及好氧的条件有利于土壤胶体对砷的吸附。     

固废填埋场地土壤-地下水的砷污染反应运移模拟与源强识别

污染场地土壤-地下水系统中污染组分源强的精准识别是实现地下水污染高效治理与有效防控的根本前提.针对某固废填埋场地1号、3号地块地下水As(Ⅲ)浓度出现高值异常,采用统计相关分析方法分析了地下水中As(Ⅲ)与其他检出特征组分的相关关系,确定了As(Ⅲ)与PO₄^3-之间的竞争吸附反应是地下水中As(Ⅲ)污染的主要原因;随后采用表面络合模型(SCM)模拟竞争吸附反应,并建立了基于TOUGHREACT的场地土壤-地下水系统As(Ⅲ)污染组分反应运移模型;最后利用粒子群优化(PSO)算法构建了污染地块As(Ⅲ)污染的源强识别的模拟优化模型.结果显示:(1)固废中存在的磷酸盐能解释污染地块土壤不同深度As(Ⅲ)含量较背景值偏高的现象;(2)构建的土壤-地下水系统As(Ⅲ)运移模型可较好地模拟As(Ⅲ)与PO₄^3-竞争吸附反应;(3)优化识别出1号和3号地块的As(Ⅲ)污染源强分别为187.25μg·L^-1和192.49μg·L^-1.研究表明,基于PSO算法的模拟优化模...     

农田土壤中硝态氮垂直运移参数的确定

利用溶质运移模型预测预报农田土壤中硝态氮垂直运移时,运移参数不易获得的问题,引入CXTFIT分析模型来求农田土壤中硝态氮垂直运移的参数。结果表明:用CXTFIT模型模拟的硝态氮穿透曲线与实测的硝态氮穿透曲线基本吻合,模型的模拟值与实测值相比,误差范围在3％以下,相关系数达到0.9以上;在模拟过程中可同时得到销态氮垂直运移的弥散系数和平均孔隙水流速(average pore-water velocity)等参数。因此该模型可以直接用来确定农田土壤中硝态氮垂直运移的参数。