锆改性硅藻土吸附水中磷的研究

采用锆对硅藻土进行改性所得锆改性硅藻土,其氧化锆质量分数占12.39%,经XRD鉴定为无定形.SEM结果显示,改性后硅藻土表面出现粗糙多孔的絮状物.相比硅藻土,锆改性硅藻土的比表面积由14.00 m~2·g~(-1)扩大到75.22 m~2·g~(-1).XPS谱图显示,氧化锆与硅藻土之间以化学键方式,而非物理沉积方式结合.锆改性硅藻土对磷的等温吸附线更符合Langmuir模型,拟合得到最大吸附量为10.56 mg·g~(-1).锆改性硅藻土的吸附量按照氧化锆的质量分数计算为81.67 mg·g~(-1)ZrO_2,高于文献报道的纯氧化锆吸附剂.锆改性硅藻土对磷的吸附随pH的上升而下降,结合吸附前后材料的Zr3d高分辨XPS图谱,确定锆改性硅藻土对磷的吸附为配体交换过程.氯离子、硫酸根离子和硝酸根离子共存不会抑制磷的吸附,而碳酸氢根离子具有一定的抑制作用.对磷浓度为2 mg·L~(-1)的富营养化湖水,锆改性硅藻土投加量大于1.25 g·L~(-1)时,反应后磷浓度即可满足《地表水环境质量标准》规定的湖库Ⅲ类标准.     

不同锆负载量锆改性膨润土对水中磷酸盐吸附作用的对比

通过实验对比考察了不同锆负载量的锆改性膨润土对水中磷酸盐的吸附作用.结果表明,锆改性膨润土对水中磷酸盐的吸附动力学过程符合准二级动力学模型,整个过程可以分为快速吸附阶段、缓慢吸附阶段和平衡吸附阶段,其中缓慢吸附阶段的吸附速率受膜扩散和颗粒内扩散所控制.锆改性膨润土对水中磷酸盐的吸附等温实验数据可以采用Langmuir、Freundlich、Sips和Dubinin-Radushkevich等温吸附模型进行拟合.实验条件下,磷酸盐吸附性能随pH增加而降低.溶液共存的Na~+、K~+和Ca~(2+)促进了锆改性膨润土对磷酸盐的吸附,并且Ca~(2+)的促进作用远远大于Na~+和K+,而溶液共存的HCO-3和SO2-4一定程度上抑制了锆改性膨润土对磷酸盐的吸附.锆改性膨润土吸附水中磷酸盐的主要机制为配位体交换并形成内层磷酸盐配合物.锆改性膨润土对水中磷酸盐的吸附能力随着锆负载量的增加而增加,而锆改性膨润土中单位质量ZrO_2对水中磷酸盐的吸附量则随着锆负载量的增加而降低.当ZrO_2负载量由3.61%增加到13.15%时锆改性膨润土的最大单层单位吸附量(以P计)显著地由3.83 mg·g~(-1)增加到9.03 mg·g~(-1),而继续增加ZrO_2负载量至19.63%时锆改性膨润土的最大单层单位吸附量则缓慢地提高到9.66 mg·g~(-1)(以P计).当ZrO_2负载量由3.61%逐渐增加到19.63%时,锆改性膨润土中单位质量ZrO_2的磷酸盐最大吸附量[m(P)/m(ZrO_2)]由106 mg·g~(-1)逐渐下降到49.2 mg·g~(-1).综合考虑吸附剂的经济成本和吸附容量,ZrO_2负载量为13.15%锆改性膨润土更为适合作为吸附剂去除水中磷酸盐.     

负载量对氨水吸收CO2的影响规律及添加剂的作用研究

进行了氨法脱碳过程中吸收剂中CO2负载量对CO2脱除率影响的实验研究.结果发现,CO2脱除率随着负载量的增大而显著减小,高负载量(≥0.4)时,增加吸收液中总氨质量分数(吸收液中所有包含氨分子和铵离子的物质,并统一换算成NH3的质量分数)并不能有效地提高CO2的脱除率.同时,分别对有机和无机添加剂进行筛选,选取哌嗪(PZ)和十二水磷酸钠(Na3PO4·12H2O)对吸收剂中高CO2负载鼍条件下的氨水溶液进行改性.实验结果表明,当哌嗪(PZ)浓度与总氨浓度之比为0.08,在吸收荆中CO2负载量为0.4、0.5和0.6的条件下,CO2脱除率可分别提高29.4%、31.0%和21.7%;当Na3PO4·12H2O浓度与总氨浓度之比为0.10,在吸收剂中CO2负载量为0.4、0.5和0.6的条件下,CO2脱除率可分别提高11.0%、11.7%和17.1%.     

活性炭催化过氧化氢去除荧光增白剂

研究了活性炭(activated carbon,AC)吸附、改性活性炭(activated carbon modified,ACM)吸附、过氧化氢(H2O2)氧化、AC催化H2O2等方法对水体中荧光增白剂VBL的处理效果,并通过自由基俘获剂叔丁醇、催化过程气体分析等探讨了AC催化H2O2分解VBL的机制.结果表明,经硝酸铁[Fe(NO3)3]改性过的ACM对VBL的吸附去除率高于未改性的AC.活性炭催化H2O2对VBL的去除效果明显,但未改性AC催化去除率高于ACM.60 min时,AC催化氧化去除率即可达到95%以上,而ACM仅为58%.叔丁醇的加入降低了AC和ACM催化氧化对VBL的去除率,表明AC催化H2O2氧化能促进H2O2形成羟基自由基(·OH)和原子氧参与反应.AC催化H2O2分解及释放气体分析表明,AC能催化H2O2形成氧气并放热,且ACM明显快于AC.结合催化H2O2去除VBL效率的结果分析,ACM催化反应时活性中间物(自由基和原子氧等)产生速率快于AC,活性中间物自身消耗形成氧气,而不是用于分解VBL.催化反应中活性中间产物的形成速率与反应物供给速率的不匹配可能是导致ACM催化效果弱于AC的重要原因.     

锆改性高岭土原位改良技术控制重污染河道底泥磷释放效果

采用锆对高岭土进行改性,通过批量吸附实验考察了锆改性高岭土对水中磷酸盐的吸附性能,并通过底泥培养实验考察了锆改性高岭土原位改良技术对底泥磷释放的控制效果.结果表明,锆改性高岭土对水中磷酸盐的吸附能力随改性所用锆投加量的增加而增加.在制备锆改性高岭土过程中,溶液沉淀p H值由8增加到10时,锆改性高岭土对水中磷酸盐的吸附能力增加;沉淀p H值由10增加到11时,锆改性高岭土对磷的吸附能力基本不变;沉淀p H值由11增加到12时,锆改性高岭土的吸磷能力则下降.沉淀p H值为10时制备得到的锆改性高岭土对水中磷酸盐的吸附平衡数据可以采用Langmuir模型加以描述.大部分被锆改性高岭土中锆所吸附的磷酸盐(84%左右)主要以Na OH提取态磷(Na OH-P)和残渣态磷(Res-P)形态存在,低溶解氧情况下不容易被重新释放出来,同时重污染河道底泥会释放出大量的溶解性磷酸盐进入上覆水体;向重污染河道底泥中添加锆改性高岭土可以极大地削减底泥中磷向上覆水体迁移的通量.采用锆改性高岭土对底泥进行改良不仅增强了底泥对水中磷的吸附能力,而且降低了底泥的磷吸附-解吸平衡浓度(EPC0).因此,应用锆改性高岭土作为底泥改良剂可以有效控制重污染河道底泥磷释放.     

氧活性粒子脱除烟气中SO2的实验研究

为了解决目前气体电离放电脱硫方法存在的等离子源体积庞大、能耗高、以及需要依靠传统脱硫方法的协同作用等问题.拟用小流量高浓度氧活性粒子[O2+、O(1D)、O(3P)、O3]及引发剂HO2-分别注入烟道中,与烟气中H2O反应生成·OH;在无吸收剂、无催化剂及没有其他技术协同作用下,进行·OH氧化脱除大烟气量中的微量SO2并生成H2SO4的实验.结果表明:烟气温度为30℃,氧活性粒子与SO2摩尔比为3~4时,脱硫率达到94.6%,回收酸液中SO42-浓度达到9.3g/L.     

用石灰石-石膏法脱除烟气二氧化硫分析

采用石灰石-石膏法脱硫工艺,利用吸收剂CaCO3浆液与烟气中的SO2逆向接触发生化学反应,并对生成的亚硫酸钙进行强氧化,最终生成脱硫副产品石膏（CaSO4·2H2O）。     

煤粉炉联产贝利特-Q相水泥熟料及其水化性能试验

选用长广煤为试验煤种,分析纯CaO、MgO为添加剂,在两段多相反应实验台开展联产Q相水泥熟料试验.同时,对熟料样品矿物组成进行XRD、SEM和EDS分析,并对联产获得的Q相水泥熟料样品开展水化强度、膨胀性、安定性、凝结时间和水化性能等测试.结果表明,熟料样品矿物组成主要为2CaO·SiO2、Q相和3CaO·3Al2O3.CaSO4等;Q相水泥熟料样品砂浆试样各龄期抗压强度和抗折强度接近于32.5强度等级普通硅酸盐水泥标准,当Q相水泥熟料中掺加30%的硅酸盐水泥熟料时,其砂浆试样各龄期抗压强度和抗折强度达到32.5强度等级普通硅酸盐水泥标准要求;Q相水泥熟料样品膨胀性、安定性和凝结时间符合国家水泥相关标准;除2CaO·SiO2外,联产Q相水泥熟料水化3d就出现2CaO·Al2O3·8H2O、3CaO·Al2O3·3CaSO4·32H2O、xCaO·SiO2·yH2O和Al2O3·3H2O水化产物,且随着水化龄期的延长,2CaO·Al2O3·8H2O、3CaO·Al2O3·CaSO4·12H2O、3CaO·Al2O3·6H2O等水化产物逐渐增多,显示出良好的水化性能.     

改性高岭土对水源水的混凝消毒作用的研究

采用天然高岭土为原料 ,加入一定量的 Al2 O3、Si O2 和 Fe2 O3,经与 Na2 CO3、KCl O3混合 ,高温 (75 0～ 85 0℃ )固相反应约 3h后制得改性高岭土。本文研究了改性高岭土的不同 Al/ Si摩尔比、p H值和投加量对水源水的混凝絮凝除浊和杀菌效果的影响。结果表明 :改性高岭土在 p H值在 6 .5～ 8.5 ,对水源水的除浊消毒效果较好 ,Al/ Si摩尔比为 5 .0(Al∶ 10 .5 %、Si∶ 2 .1%、Fe∶ 3.8% ) ,剂量 2 0 0 ppm时 ,净化水的浊度 <2 .5 NTU,细菌菌落数 2 3个 / ml,总大肠菌群 <3个 / L ,均达到国家饮用水标准。 p H为 10 .5以上几乎无除浊效果     

改性活性碳纤维电芬顿降解苯酚废水性能研究

采用微波改性、硝酸改性、磷酸改性及氨水改性等方法改性活性碳纤维(ACF-0),依次标记为ACF-1、ACF-2、ACF-3和ACF-4.以改性前后的活性碳纤维为阴极,电芬顿催化处理苯酚模拟废水,考察不同的改性方法对H2O2生成量、COD去除率、苯酚去除率及其中间产物的影响.结果表明,微波改性活性碳纤维的吸附性能及电催化活性最优,相比未改性活性碳纤维,经微波或酸碱改性后的活性碳纤维反应体系中,H2O2生成量均有所增加.苯酚在各电芬顿催化体系中的去除率大小依次是:ACF-1>ACF-3>ACF-4>ACF-2>ACF-0;COD去除率大小依次是:ACF-1>ACF-4>ACF-3>ACF-2>ACF-0,说明微波及酸碱改性有利于提高活性碳纤维的催化性能.此外,苯酚降解中间产物的生成也会受到改性方法的影响.     

再生条件对钾基CO_2吸附剂吸附性能的影响

通过固定床实验研究了再生条件对钾基CO2吸附剂吸附性能的影响。深入分析了再生温度和气氛对吸附穿透时间和饱和吸附量的影响。研究发现,当再生温度为200℃,N2气氛下再生时效果最佳,在此条件下再生后钾基CO2吸附剂循环性能良好,10次循环后仍然能有很好的吸附效果;再生气氛中有H2O或CO2时会影响再生反应的进行,不利于吸附剂的再生。     

疏水型H-ZSM-5分子筛上NO氧化反应的研究

针对NO低温氧化催化剂的抗水汽性差的问题,以疏水型高硅H-ZSM-5分子筛为NO氧化催化剂,在温度为10~90℃、NO进口浓度为0.05%~0.08%,及相对湿度为0~100%条件下,考察了NO的氧化反应.结果表明,H-ZSM-5分子筛的硅铝比由50提高至300时,湿气条件(水汽含量1.18%)下,NO氧化率由20%升高至56%;干气下,低温有利于NO氧化;湿气下(水汽含量1.18%),NO氧化率随着温度的升高先增加后减少,最佳反应温度为20℃,与NOx工业废气的排放温度相近.200h的稳定性试验结果显示,在30℃、NO进口浓度0.08%、空时0.5s、保持相对湿度为50%或100%时,NO氧化率可维持在60%和50%,催化剂具有良好的稳定性.     

燃煤流化床钙基脱硫剂对NO转变率的影响及机理

在φ150mm×1000mm流化床试验台上,温度区间840℃～960℃,研究了钙基脱硫剂品种、粒径和Ca/S比对NO转变率的影响.阐述了钙基脱硫剂使NO转变率增加机理试验发现,同等质量钙基脱硫剂使NO增加的次序为氧化钙、石灰石、方解石;Ca/S比越大,NO转变率越高;粒径为1～2mm时NO转变率最大,2～3mm时次之,0.2～1mm时最小.加入脱硫剂降低了HCl、HF、SO₂的浓度,导致O、H、HO₂浓度升高,CO的氧化反应加速,在床料、燃料灰催化作用下CO与NO的反应减慢,最终导致NO浓度升高.     

焙烧温度对CeO_2(ZrO_2)/TiO_2选择性催化脱硝性能的影响

采用溶胶-凝胶法并以不同温度焙烧制备一系列CeO_2(ZrO_2)/TiO_2(CZT)催化剂,考察了CZT催化剂固相结构、酸量、比表面积等性能与催化活性的关系。采用XRD、BET、NH3-TPD、H2-TPR以及XPS等表征技术对催化剂进行表征。结果表明:焙烧温度为450℃时CZT催化剂具有最高的催化活性,其在240~400℃的温度窗口内活性均高于90%,且具有较好的抗水和抗硫中毒能力。随着焙烧温度的提高,催化剂表面的Ce和Zr原子进入体相晶格且Ce0.5Zr0.5O2向Ce0.75Zr0.25O2转变,导致催化剂的储释氧能力和氧化还原性能降低。另外,锐钛矿和金红石型TiO_2晶粒尺寸的增加,催化剂的有效比表面积和总酸量降低,因此CZT催化活性随着焙烧温度的提高而有所降低。换言之,大的比表面积、良好的氧化还原性能、表面Ce4+的富集以及酸性位的增多均有利于NH3-SCR活性的提高。     

Ce-Mn复合氧化物上PTA尾气的催化燃烧

研究了在Ce-Mn复合氧化物上对苯二甲酸（PTA）生产尾气中有机杂质的催化燃烧效果。考察了W/V杂质、床层入口温度、有机杂质体积分数和总体积空速等对对二甲苯、醋酸甲酯催化燃烧的影响,结果表明：以空气作为氧化剂,当W/V杂质大于200 g.min/L,有机杂质体积分数低于0.8%,反应气体总空速低于30 000 h-1,...     

废弃混凝土中钙离子的提取实验研究

废弃混凝土间接碳酸化封存CO2的重要一步是将Ca2+从混凝土中提取出来。论文对废弃混凝土中Ca2+的提取进行了研究,主要考察了提取溶剂、混凝土粒径、温度和固液比等对Ca2+提取过程的影响。对不同的提取溶剂进行了比较,发现HNO3作为溶剂时Ca2+提取率最高,其次为CH3COOH、HCOOH和H2SO4。减小混凝土粒径可有效提高Ca2+提取率。对粒径小于0.15 mm的混凝土,Ca2+提取率随温度升高而增大,其最佳固液比为40 g/L。粒径大于0.25 mm时,最佳固液比为20 g/L,温度的影响明显减弱。将Ca2+提取实验结果与XRD、SEM表征结合,发现废弃混凝土提取过程中SiO2惰性层的出现是限制Ca2+提取率进一步提高的重要原因。     

Ca(OH)2解吸并固定混合吸收液中CO2的实验研究

CO₂化学吸收法分离纯度高,技术成熟,但能耗过高及成本是困扰该技术发展的瓶颈.在常压条件下对利用Ca（OH）₂直接矿物碳酸化固定MDEA/PZ混合吸收富液中CO₂进行了一系列实验研究,考察了吸收液负荷、Ca（OH）₂投加量、pH、温度及搅拌速率等因素对解吸率的影响,并利用动态吸收-解吸循环实验研究了其CO₂吸收性能和循环使用稳定性,最后对碳酸化反应产物进行了XRD、TEM分析.结果表明,在常压条件下,Ca（OH）₂可以通过液相直接矿物碳酸化对CO₂进行直接固定,并实现吸收富液的再生;随着负荷的升高及Ca（OH）₂投加量、pH、搅拌速率的增大,解吸率随之增加;随着溶液温度升高,解吸率下降;经过5次动态吸收-解吸循环实验后CO₂吸收量可以达到并保持在0.57 mol·L^-1,显示出了良好的循环稳定性.     

CO2 reaction with Ca(OH)2 during SO2 removal with convective pass sorbent injection and high temperature filtration

The Kyoto Protocol calls for greenhouse gas emission reductions which could affect the use of coal for producing electricity. Carbon credits are being explored as a method for countries to meet their reduction commitments. Carbon dioxide removal in flue gas desulfurization (FGD) systems should be considered if and when the concept of carbon credits are implemented. This paper addresses the factors affecting sulfur dioxide removal, including the reaction of carbon dioxide, occurring during convective pass sorbent injection with high temperature filtration for a typical coal-fired power plant. Significant carbonation is found to occur, and the levels are found to depend on injection/filtration temperatures and the residence time on the filter. Ca/S stoichiometry during sorbent injection is found to affect not only the sorbent conversions in the convective pass sorbent injection stage but also the final sorbent conversions in the filtration stage. Even though high sorbent carbonation hinders the sorbent utilization for SO₂ removal, slight alterations in CO₂ concentration are found to have no significant effects on the SO₂ removal of the process.     

A pilot-scale jet bubbling reactor for wet flue gas desulfurization with pyrolusite

IntroductionIt is a main issue for the environmental protection toreduce SO2emissionfrompower plants in China .Inthe past10 years ,manyflue gas desulfurization(FGD) processes wereavailable for the reduction of SO2emission. The wet FGDprocesses, especially…     

钙法解吸并固定乙醇胺富液中CO2

针对醇胺类吸收剂富液中CO_2的解吸及后续处置所存在的不足,提出一种新型解吸方案——钙法.通过CO_2负荷试验和Ca(OH)_2投加量试验确定了该法理想处理负荷为0.84 mol·L-1,理想投加比例为C∶Ca=1∶1(摩尔比),此条件下反应15 min和30 min的解吸率达到52.17%和55.02%,这表明钙法矿化解吸乙醇胺富液中CO_2是可行的.在此基础上,进一步研究了pH、温度和搅拌强度对CO_2解吸固定效果的影响.试验结果表明,CO_2解吸率随着pH和搅拌强度的增加而增大,但当pH和搅拌强度增大到一定程度后,解吸率增长放缓甚至出现下降.较高的解吸温度尽管解吸率更大,但高温条件下无法达到矿化固定CO_2的目的.CO_2二次吸收负荷试验表明经钙法解吸后的MEA再生液具有良好的可重复使用性.