青岛沿海地区夏季和冬季新粒子生成特征对比

利用宽范围粒径谱仪（WPS）和电迁移率粒径分析仪（SMPS）对青岛沿海地区夏、冬两季大气颗粒物数浓度和粒径谱分布进行了实时测量,同时结合无机和有机气态前体物、大气颗粒物化学组分、气象参数以及后向气流轨迹,对新粒子生成（NPF）特征进行了分析对比.结果表明,在夏季,NPF事件发生频率较低,为18%.夏季NPF事件发生时,大气颗粒物数浓度可增加1~4倍,新粒子表观生成速率和增长速率（除7月20日特殊事件）分别为（5.2±4.3）cm^-3·s^-1和（6.5±2.2）nm·h^-1,相关分析结果暗示生物源有机物（BVOCs）对新粒子生成有促进作用,人为源有机物（AVOCs）起抑制作用.冬季,NPF事件发生频率为27%,新粒子表观生成速率和增长速率分别为（3.3±3.1）cm^-3·s^-1和（5.3±3.3）nm·h^-1,大气颗粒物总数浓度在NPF天和非NPF天无显著差异.与夏季相反,相关分析结果暗示冬季人为源有机物（AVOCs）对新粒子生成有促进作用,而生物源有机物（BVOCs）与新粒子生成的关系不明显.此外,新粒子增长到CCN粒径范围（>50 nm）的增长特征呈现季节性差异：在夏季,新粒子生成后可在光化学作用下直接增长到CCN粒径范围,而在冬季,新粒子需经历两阶段增长,第二阶段增长中颗粒态硝酸铵的生成方可使新粒子增长至CCN粒径范围.     

成都不同季节亚微米气溶胶粒径谱分布特征分析

气溶胶通过直接或间接影响辐射对气候有着重要影响.利用在成都地区2019年1月23日—2020年8月31日期间6个时间段的亚微米气溶胶数浓度粒径谱分布（10～400 nm）、PM2.5浓度和气象资料,在对气溶胶谱分布进行统计分析和参数化的基础上研究了不同季节谱分布的日变化规律及不同PM2.5浓度下气溶胶数浓度谱分布的演变.结果表明：10～400 nm气溶胶总数浓度在春季最大（18269 cm-3）,其次为冬季（16524cm-3）、夏季（14139 cm-3）和秋季（12635 cm-3）.春季和夏季由于新粒子生成（NPF）事件发生频率较高（35%和22.46%）,两季核模态粒子浓度和占比（35.7%和31.2%）较高.秋季总数浓度的低值主要是受到华西秋雨降水事件频率高（59.34%）,持续时间较长的影响.冬季静稳天气导致粒子的累积老化,造成冬季积聚模态粒子数浓度占比（31.2%）较高.秋冬季节气溶胶数浓度日变化受早晚高峰和边界层发展的影响呈明显的双峰分布,春夏季除上述变化外,还受到二次生成的影响,总数浓度在上午呈现持续的高值.较清洁环境下受NPF事件的影响,成都地区100 nm以下粒子...     

减排措施对大气颗粒物粒径分布特征的影响——基于2022年北京冬奥会前后的观测

为研究2022冬奥会期间减排措施对北京大气颗粒物粒径谱分布特征的影响,于2021年12月1日～2022年3月28日使用扫描电迁移率粒径谱仪(SMPS)对粒径为3～660nm的大气颗粒物的数浓度谱分布进行了实时监测,结合气态污染物和气象参数,对比分析冬奥会前后新粒子生成(NPF)日和非新粒子生成日的颗粒物数浓度及粒径分布特征.结果表明,大气颗粒物数浓度随减排措施的加强而降低,冬奥会期间(2022年2月1～20日)颗粒物平均数浓度、表面积浓度和体积浓度相较于其他时期分别降低了约4.0%～33.3%、17.1%～41.1%和11.7%～41.2%,体现了冬奥会期间本地排放降低和区域污染减少协同控制的影响.在NPF日,冬奥会期间的积聚模态颗粒物数浓度降低约15.3%～25.1%.超细颗粒物数浓度从冬奥会前(12078cm^-3)到冬奥会后(20600cm^-3)持续上升,主要受到了高浓度的O₃和气态硫酸、高太阳辐射强度、低NO₂浓度和凝结汇等有利成核条件的影响.在非NPF日,限排期间颗粒物数浓度下降4.4%～5...     

南京市夏季大气气溶胶新粒子生成事件分析

研究了南京市夏季大气气溶胶数浓度的基本特征和气溶胶新粒子生成事件的形成条件及其影响因子.应用宽范围颗粒粒径谱仪(WPS)和双光路差分吸收光谱仪(DOAS)对南京市2010年7月大气气溶胶数浓度谱分布和污染气体(O3、SO2和NO2)进行了观测,并结合气象要素观测数据和后向轨迹模式模拟,探讨了南京市夏季大气气溶胶新粒子生成的条件及其影响因子.结果表明,南京市夏季10～500nm气溶胶平均数浓度为1.7×104cm-3,与北美和欧洲的一些典型城市观测值相近;10～25 nm气溶胶粒子数浓度占总数浓度的比例为25%.观测期间共出现6次新粒子生成事件,通过分析发现比较稳定的风速风向、较强的太阳辐射有利于南京夏季新粒子的形成.南京夏季新粒子生成事件的相对湿度条件在50%～70%,通过后向轨迹模式模拟的结果发现偏东风或偏南风带来的海洋性洁净气团有利于新粒子的生成.南京夏季新粒子生成事件发生时,10～25 nm气溶胶数浓度与SO2的浓度呈正相关,与O3的浓度呈负相关,而与NO2的浓度相关性较差.     

南京夏季气溶胶吸湿增长因子和云凝结核的观测研究

为了更加全面地研究长三角地区气溶胶的理化特性,尤其是吸湿和活化特性,于2013年8月在南京市区对气溶胶的吸湿增长因子(GF)和云凝结核(CCN)展开相关观测研究.使用串联电迁移率颗粒物吸湿粒径分析仪(H-TDMA)观测32~350nm气溶胶在相对湿度为90%条件下的吸湿性参数,使用云凝结核计数器(CCNC)观测过饱和度在0.2%~0.8%的CCN数浓度.结果表明,不同气溶胶粒子的吸湿增长行为均表现出较为明显的双峰分布,即一个强吸湿模态和一个弱吸湿模态,且吸湿性在不同粒径(爱根核模态和积聚模态)上存在较为明显的不同,不溶性物质和二次气溶胶所占比重较大,并且在稳定的天气条件下,气溶胶的混合状态表现为由外混向内混发展的过程.观测期间该区域CCN的平均数浓度为13776(0.6%)cm-3,比沿海区、山区、干旱地区及清洁城市地区要高很多.其日变化表现为中午时刻出现峰值,影响因素主要与光化学反应有关.同时25日出现的轻雾过程对CCN有较为明显的清除作用.通过吸湿性参数计算得到的CCN数浓度和实际观测得到的CCN数浓度进行了闭合实验,结果显示出较好的相关性,表明将未饱和条件下观测得到的吸湿性参数带入到K?hler方程中,即可预测过饱和条件下气溶胶的活化能力.     

超大城市新粒子生成事件对云凝结核贡献分析

高浓度气溶胶在受人类活动影响的污染地区种类和组成非常复杂,因此,其环境和气候效应引起了广泛关注,但在超大城市背景下气溶胶粒子活化成为云凝结核的过程与边界层的相互作用尚不完全清楚.本研究基于北京（BJ）、上海（SH）、广州（GZ）的观测数据,选取3个城市的春季和冬季（北京冬季11月和广州冬季12月的连续观测,以及上海春季4月的加强观测）集成观测气溶胶数据和云凝结核同期观测的变化并结合其他污染物演化规律,对比分析了新粒子生成事件和环境变量演化对3个超大城市云凝结浓度形成的影响.结果表明,以用云凝结核（CCN）浓度与气溶胶（CN）数浓度的比值作为3个城市的活化率,北京CCN数浓度约为（500±200） #·cm^-3,CN最大浓度小于（1.0×10⁴±0.3×10⁴） #·cm^-3,活化率约为0.07%.上海CCN数浓度为（1500±500） #·cm^-3,CN最大浓度小于（98.0×10⁴±0.3×10⁴） #·cm^-3,最大活化率为0.05%.广州CCN数浓度为（150±30） #·cm^-3,CN最大浓度为（24.0×10³±0.3×10³） #·cm^-3,最大活化率为0.03%.本文旨在阐明气溶胶物理化学性质（粒子谱、化学成分、排放源等的时空演变特征）在不同排放源和大气边界层条件的影响下,造成不同类型的排放和输送过程对气溶胶活化率的影响,对比发现新粒子生成（NPF）期间CCN数浓度明显高于非新粒子生成（Non-NPF）时期,证明NPF发生时对CCN的活化率（AR）有显著的提升,在过饱和度SS=0.1%下,北京达到峰值在4×10^-3附近,广州的最大值约为17×10^-4,上海的最大值为3×10^-3.且在NPF期间气溶胶活化率显著增加,3个超大城市在NPF和Non-NPF期间,CCN数浓度与活化率的关系在上海尤其明显,化学成分包括有机物、硝酸盐和硫酸盐等物质也会影响超大城市地区气溶胶粒子的活化率,对比发现3个城市在NPF期间CCN数浓度和活化率都明显区别于其他时段.发现气溶胶的物理和化学性质以及与活化率的直接关系,可用以评估新粒子生成对区域大气环境（如霾）的影响,并估计气溶胶贡献为CCN的间接气候影响.     

成都夏季云凝结核的变化特征及其影响因子

气溶胶通过作为云凝结核(CCN)或冰核(IN)影响云和辐射,是气溶胶气候效应评估中最不确定的因素.针对四川盆地深盆地形气溶胶活化特性的研究对理解独特地形气溶胶-云相互作用具有重要意义.本文利用2020年夏季在成都地区观测的5个过饱和度(0.07%、0.10%、0.20%、0.40%和0.80%)的气溶胶活化特性资料,研究了CCN的变化特征及其影响因子.结果表明,观测期间0.40%过饱和度下CCN数浓度(N_CCN(0.40%))平均值为(2392.7±1267.9) cm^-3,远高于沿海地区、山区、干旱地区及清洁城市地区,低于污染城市区.该过饱和度下气溶胶活化率(AR(0.40%))平均为0.19±0.10,远低于污染城市区和全球平均水平.降水和新粒子生成事件(NPF)分别对N_CCN的清除和增加起到重要作用.晴天NPF与较强逆温导致各过饱和度下N_CCN大于阴天.低过饱和度(0.07%～0.20%)条件下晴天与阴天N_CCN日变化呈双峰分布,主要与边界层发展和交通排放有关.高过饱和度...     

兰州市夏秋季颗粒物谱分布特征研究

采用APS-3321空气动力学粒径谱仪对兰州市2010年8～10月0.5～20μm大气颗粒物浓度及其谱分布进行了实时监测,并通过聚类分析方法结合气象观测数据对体积浓度谱特征及其影响因素进行了分析.以阐明兰州市夏秋季不同粒径段颗粒物浓度水平和粒谱分布特征及其成因.结果表明,0.5～20μm大气颗粒物小时平均数浓度、表面积浓度和体积浓度分别为(108.1±92.2)个.cm-3、(282.9±267.9)μm2.cm-3和(92.2±127.3)μm3.cm-3,细粒子(0.5～2.5μm)分别占0.5～20μm大气颗粒物数浓度、表面积浓度和体积浓度的98.7%、73.8%和52.9%.观测期间数浓度谱呈单峰分布,峰值出现在积聚模态,表面积浓度谱和体积浓度谱呈双峰型,峰值分别位于积聚模态和粗模态.颗粒物体积浓度谱主要有7类代表不同源和气象条件影响的分布型.受浮尘天气和局地扬尘影响的颗粒物体积谱分布在粗模态有明显的峰,而受机动车直接燃烧排放和二次扬尘影响的颗粒物体积谱分布呈双峰型,峰值分别位于积聚模态和粗模态.     

广州城区夏季大气颗粒物数浓度谱分布特征

于2013年6月2日—7月15日,利用扫描迁移性粒谱仪(SMPS)对广州城区大气17~800 nm的粒子谱进行了连续观测,同时结合在线小时ρ(PM2.5)及气象数据,对颗粒物污染特征进行了分析.结果表明:观测期间,凝结核模态粒子、爱根核模态粒子、积聚模态粒子的数浓度范围分别为68~7 687、1 009~47 724、238~14 781 cm-3.平均数浓度谱及体积谱均呈单峰分布,峰值分别出现在50和300 nm左右.根据双模态对数正态分布模型对平均数浓度谱拟合的结果可知,爱根核模态粒子和积聚核模态粒子的几何平均粒径分别为48和144 nm.颗粒物数浓度及其谱分布日变化特征明显,在交通高峰及太阳辐射较强的时间段均出现峰值.在观测阶段,粒子增长现象频繁发生,推测大气光化学反应引起的气-粒转化是广州城区夏季大气颗粒物的重要来源.7月12—13日广州城区发生了一次典型的大气污染过程,ρ(PM2.5)由18μg/m3增至112μg/m3,能见度降至8 km.在该时间段,积聚模态粒子体积分数与ρ(PM2.5)变化一致,R2(相关系数)达到了0.85.后向轨迹分析表明,污染气团主要来自于西南方向,在陆地停留时间较长.     

石家庄地区雾霾天气下云滴和云凝结核的分布特征

2009年5~10月在石家庄地区对雾霾天气下的近地面到高空的云雾滴和云凝结核(CCN)进行了7架次飞机探测.利用PMS云粒子测量仪器、机载温湿仪和连续气流纵向热梯度云凝结核仪获得的云雾粒子和云凝结核(CCN)探测资料,分析了层积云(Sc)和高积云(Ac)中云粒子浓度、液态含水量、粒子算术平均直径和粒子有效平均直径的垂直分布特征;分析了CCN垂直和水平分布特征以及谱分布.结果表明雾霾天气状况下,云滴数浓度在102个/cm3量级上.高云粒子粒径总体大于低云粒子.云含水量平均值范围为0.03~0.14g/m3;地面到600 m高度内, CCN值的平均值为3034cm-3(过饱和度S=0.3%).对CCN的活化谱进行拟合表明石家庄属于典型大陆性核谱,云对CCN有消耗作用,逆温层的存在使得该区CCN浓度累积增加.     

黄山大气气溶胶新粒子生长特性观测分析

利用2012年9月22日~10月28日黄山地区大气气溶胶、二氧化硫和臭氧观测数据,结合气象数据,分析气溶胶新粒子的生成-增长特征.分析发现,在33个有效观测日中,有新粒子生成-增长的观测日占总数的18.2%,其中晴天的发生频率为37.5%,新粒子生成-增长都开始于晴天上午,与无新粒子观测日相比,太阳辐射量、风速、SO2及O3浓度较高,环境温度和相对湿度较低.气溶胶新粒子的增长具有由小及大的特点,核模态气溶胶粒子(10~20nm)数浓度最先增加,爱根核模态粒子(20~50nm)数浓度随着时间推移逐渐增大,但浓度峰值依次下降,平均增长率为3.58nm/h.SO2浓度先于核模态气溶胶数浓度到达峰值,其氧化后的产物H2SO4为新粒子的核化提供前体物,并且参与新粒子的增长过程,当SO2浓度较低时,不会发生新粒子生长事件.     

武当山夏季颗粒物数浓度谱分布特征及气团来源影响研究

为研究大气边界层中上层大气颗粒物的数浓度谱分布特征及气团来源的影响,于2018年6月利用3080型SMPS粒径谱仪对武当山14.6~660 nm颗粒物数浓度谱进行观测,分析和探讨了其数浓度谱分布及日变化特征,并结合后向轨迹、潜在源贡献因子法（PSCF）与浓度权重轨迹分析法（CWT）探讨对武当山颗粒物数浓度影响较大的外源输送路径和贡献源区.结果表明:①武当山大气颗粒物主要以爱根模态为主,平均数浓度为2 500个/cm3,积聚模态、核膜态平均数浓度分别为2 265、359个/cm3,3种模态数浓度分别占总数浓度的48.79%、44.21%、7.01%.②在新粒子生成日,核膜态数浓度于10:00开始上升,11:00—17:00的核膜态数浓度相对较高,约2 000个/cm3.新粒子生成日ρ（SO₂）与ρ（O₃）的日变化趋势均与核模态数浓度较为相似,表明SO₂和O₃参与光化学反应后的产物（硫酸及有机物）有利于新粒子的生成与增长.新粒子生成日风速、温度均大于非新粒子生成日,但相对湿度较低.③在东部及局地气团影响下大气颗粒物主要以积聚模态为主,数浓度分别为2 311和2 596个/cm3;核模态、爱根模态数浓度在受西北气团影响时最大,数浓度分别为806和3 078个/cm3.④潜在源区分析表明,影响武当山积聚模态数浓度的主要源区为十堰市本地及襄阳市,二者贡献值在840个/cm3以上.研究显示,武当山颗粒物主要以爱根模态为主,颗粒物数浓度日变化主要受大气边界层发展及山谷风的影响,较高的ρ（SO₂）与ρ（O₃）以及高温、低湿及较大的风速均有利于新粒子的生成,周边城市的区域性传输对武当山颗粒物的影响较大.      

Characterization of particle number size distribution and new particle formation in Southern China

Knowledge of particle number size distribution(PND) and new particle formation(NPF)events in Southern China is essential for mitigation strategies related to submicron particles and their effects on regional air quality,haze,and human health.In this study,seven field measurement campaigns were conducted from December 2013 to May 2015 using a scanning mobility particle sizer(SMPS) at four sites in Southern China,including three urban sites and one background site.Particles were measured in the size range of15-515 nm,and the median particle number concentrations(PNCs) were found to vary in the range of 0.3× 10~4-2.2 × 10~4 cn~(-3) at the urban sites and were approximately 0.2 × 10~4 cm~(-3) at the background site.The peak diameters at the different sites varied largely from 22 to 102 nm.The PNCs in the Aitken mode(25-100 nm) at the urban sites were up to 10 times higher than they were at the background site,indicating large primary emissions from traffic at the urban sites.The diurnal variations of PNCs were significantly influenced by both rush hour traffic at the urban sites and NPF events.The frequencies of NPF events at the different sites were0%-30%,with the highest frequency occurring at an urban site during autumn.With higher SO_2 concentrations and higher ambient temperatures being necessary,NPF at the urban site was found to be more influenced by atmospheric oxidizing capability,while NPF at the background site was limited by the condensation sink.This study provides a unique dataset of particle number and size information in various environments in Southern China,which can help understand the sources,formation,and the climate forcing of aerosols in this quickly developing region,as well as help constrain and validate NPF modeling.     

不同污染条件下南京春季CCN活化特征分析

在2018年3~4月对南京北郊地区的气溶胶开展了云凝结核（CCN）特征的外场观测,并结合气象数据、PM_2.5浓度和化学组分信息以及光学特性等数据,对观测期间的污染天和清洁天进行了对比,分析了典型污染过程和新粒子生成天的CCN特征.结果表明,本次观测中气溶胶CCN活性总体较高,各过饱和度（SS）下的平均吸湿性参数（κ）为0.30,在最低过饱和度下（SS=0.17%）κ最低,且最大活化率（B）仅为0.72,表明气溶胶中有较多不易活化的物质.污染天κ高于清洁天,但活化率更低且外混程度更高,主要是受交通和工业排放的吸湿性较差的粒子影响,而颗粒物在夜间可迅速老化,使其吸湿性提升,CCN数浓度增加.新粒子生成天的κ受到粒子成核的影响有明显日变化,对总气溶胶数浓度（N_CN）和CCN数浓度（N_CCN）也有显著贡献.     

Exploring the impact of new particle formation events on PM2.5 pollution during winter in the Yangtze River Delta, China

New particle formation（NPF） events are an increasingly interesting topic in air quality and climate science. In this study, the particle number size distributions, and the frequency of NPF events over Hefei were investigated from November 2018 to February 2019. The proportions of the nucleation mode, Aitken mode, and accumulation mode were 24.59%,53.10%, and 22.30%, respectively, which indicates the presence of abundant ultrafine particles in Hefei. Forty-six NPF events occurred during the obser...     

北京大气颗粒物数浓度粒径分布特征及与气象条件的相关性

2011年11月~2012年8月,采用WPS宽范围粒径谱仪在北京地区连续监测10nm~10μm间不同粒径大气颗粒物数浓度,并同步记录气象参数.结果表明,颗粒物数浓度均值为25014个/cm3,多呈单峰或双峰模式分布,其中冬季均值为31007个/cm3,春季23152个/cm3,夏季20882个/cm3,冬季明显高于其他季节.爱根核模态及积聚模态均呈现冬季高、春夏低的态势;核模态春季显著高于其他季节.各气象因素中,风速影响最为显著,粒径大于20nm颗粒物数浓度与风速呈反比.核模态与爱根核模态粒子数浓度在交通早高峰、正午与晚间高于其他时段,积聚模态粒子数浓度变化则相对平缓,夜间显著升高.     

Development of a cloud condensation nuclei (CCN) counter using a laser and charge-coupled device (CCD) camera

A continuous flow streamwise thermal gradient cloud condensation nuclei (CCN) counter with an aerosol focusing and a laser-charge-coupled device (CCD) camera detector system was developed here. The counting performance of the laser-CCD camera detector system was evaluated by comparing its measured number concentrations with those measured with a condensation particle counter (CPC) using polystyrene latex (PSL) and NaCl particles of varying sizes. The CCD camera parameters (e.g. brightness, gain, gamma, and exposure time) were optimized to detect moving particles in the sensing volume and to provide the best image to count them. The CCN counter worked well in the particle number concentration range of 0.6–8000 #·cm⁻³ and the minimum detectable size was found to be 0.5 μm. The supersaturation in the CCN counter with varying temperature difference was determined by using size-selected sodium chloride particles based on K?hler equation. The developed CCN counter was applied to investigate CCN activity of atmospheric ultrafine particles at 0.5% supersaturation. Data showed that CCN activity increased with increasing particle size and that the higher CCN activation for ultrafine particles occurred in the afternoon, suggesting the significant existence of hygroscopic or soluble species in photochemically-produced ultrafine particles.     

长江三角洲大气颗粒物生成-成长过程的研究——不同气团影响下的过程特征

针对大气颗粒物数浓度粒径分布的演变特征,于2005年夏季在上海下风方向站点太仓进行大约30d的观测.观测发现颗粒物生成-成长过程主要发生于混合充分、有区域代表性的气团中.应用颗粒物数浓度粒径分布数据计算了颗粒物凝结汇、可凝结性蒸气浓度、可凝结性蒸气源速率、颗粒物成长速率等过程特征量.颗粒物成长速率平均为6.0nm/h,可凝结性蒸气浓度平均为8.2×107/cm3,其源速率为3.1×106/(cm3-s).利用后向气流轨迹对影响颗粒物生成-成长过程的气团来源进行分析,并利用观测所得SO2浓度及过程特征量计算了不同气团影响下气态硫酸蒸气对颗粒物成长速率的贡献:长江三角洲城市群气团影响下硫酸贡献量最大,为59%,北方气团影响下硫酸贡献量次之,超过53.8%,受南方气团影响下硫酸贡献量最低,为30%.