华东高山背景点大气气态汞含量与传输特征

利用高时间分辨率自动测汞仪（Tekran 2537B）于2017年6月~2018年5月对武夷山气态元素汞（GEM）进行了连续1a的观测.结果表明，武夷山GEM年均浓度为（1.70±0.43）ng/m³，稍高于北半球背景值，表明武夷山受到一定程度的大气汞污染.GEM浓度表现为冬季>秋季>春季>夏季，季风和风速是影响武夷山GEM季节变化的主要因素.武夷山四季GEM表现为不同的日变化特征，早上8：00之后，春秋季GEM继续呈现下降趋势，其他季节则呈现先升后降再上升，并在晚上不同时刻出现峰值.GEM值白天低于晚上，这与风速和汞的长距离迁移有关.后向轨迹和浓度权重轨迹分析结果表明，偏西风背景下污染气团经江西向武夷山输送是大气汞迁移的主要路径，而江西和福建中北部为武夷山大气汞污染的潜在源区.△GEM/△CO值表明武夷山GEM汞污染主要来源于人为工业排放，生物质燃烧贡献较弱.     

宁东基地大气PAHs污染特征及呼吸暴露风险

利用主动观测技术对宁东能源化工基地大气PM_2.5、PM_1.0和气相中的PAHs浓度水平、族谱特征、时空分布及来源进行研究,并基于该观测数据对居民呼吸暴露健康风险进行评估.结果表明,宁东基地大气PM_2.5、PM_1.0及气相中∑₁₆PAHs浓度范围分别为：17.95~325.12ng/m³、12.66~311.96ng/m³和26.33~97.88ng/m³,年均浓度分别为（99.42±117.48）ng/m³、（78.88±100.58）ng/m³和（57.89±47.39）ng/m³.宝丰基地冬夏季大气PM_2.5、PM_1.0和气相中∑₁₆PAHs浓度水平均明显高于英力特;宝丰和英力特基地冬季大气PM_2.5、PM_1.0中∑₁₆PAHs浓度水平均明显高于夏季浓度.宁东基地大气中∑₁₆PAHs的浓度水平要高于国内外其他城市,大气PAHs污染较为严重.源解析表明夏季宁东基地PAHs的主要排放源是工业煤燃烧和机动车尾气,冬季则主要来自工业煤燃烧和木材、薪柴等生物质燃烧排放.宁东基地人群暴露于大气PAHs可能会造成平均冬季每百万人中约有33~2628人罹患癌症,夏季每百万人中约有11~834人罹患癌症的风险.     

杭州市大气细颗粒物中铁溶解度的变化特征及影响因素

采集了杭州市污染天和非污染天的PM_2.5样品,并进一步获取了PM_2.5中可溶铁(FeS)的浓度及%FeS.研究结果显示,采样期间气溶胶中总Fe(FeT)的浓度为(629±296)ng/m³(150～1167ng/m³),FeS的浓度为(51.4±30.5)ng/m³(4.2～90.5ng/m³),%FeS为(7.8%±3.5%)(1.5%～12.9%).污染天PM_2.5、FeT和FeS的浓度均明显高于非污染天,且污染天%FeS为9.3%,高于非污染天的5.1%.本研究发现%FeS的差异主要与Fe的来源和大气酸化过程相关,污染天Fe受交通排放和工业排放等人为源的影响更大,且污染天大气酸化程度更强.     

浙北地区PM2.5中多环芳烃特征

为了研究浙北地区PM_2.5中多环芳烃（PAHs）的季节性变化和它们的来源,于2014年11月~2015年11月收集了杭州和宁波2个城市中4个采样点的PM_2.5样品,利用气-质联用仪测定了17种PAHs浓度.结果表明,∑PAHs年平均浓度范围为24.1~51.9ng/m³,平均值为（35.5 ±12.3） ng/m³.2~3环PAHs在PM_2.5中的浓度较低（<1ng/m³）,而4~6环PAHs占总PAHs的77.0%.∑PAHs的浓度与PM_2.5呈相似的季节性变化特征,冬季浓度最高而夏季最低.惹烯作为软木燃烧的示踪物,冬季的浓度是夏季的4倍,表明在冬季软木燃烧的排放和对PM_2.5的贡献都有所增加.除了夏季的2个城区站点,其它季节和站点∑PAHs浓度和PM_2.5呈现一定的正相关性.特征PAHs比值显示,浙北地区气溶胶相关的多环芳烃主要来自燃烧和热解排放,如生物质燃烧和煤燃烧,而交通排放和石油挥发源的影响不大.     

南京冬夏硫酸盐和硝酸盐对黑碳混合态的影响

采用单颗粒黑碳光度计（SP2）结合MARGA在线分析仪对南京地区冬季和夏季黑碳（BC）的质量浓度,以及硫酸盐,硝酸盐对其混合状态的影响进行了研究.结果表明,冬季和夏季南京地区BC质量浓度分别在1.01~14.5μg/m³和0.20~3.81μg/m³之间,均值分别为（4.39±2.66）μg/m³和（1.67±0.76）μg/m³,均呈现早晚高值的双峰型日变化特征.运用相对包裹层厚度D_p/D_c表示BC混合状态,冬季和夏季D_p/D_c分别在1.39~2.34和1.03~1.45之间,均值分别（1.81±0.21）和（1.24±0.08）,D_p/D_c日变化特征与BC相反,冬季D_p/D_c日变化幅度较大.冬季D_p/D_c与SO₄^2-和NO₃^-的相关性较好,D_p/D_c与NO₃^-的相关性高于其与SO₄^2-的相关性,夏季则相反.冬季清洁时期BC以本地源排放为主,其混合状态受硫酸盐和硝酸盐影响较高,冬季重污染时期,受排放源以及区域传输的影响,D_p/D_c与SO₄^2-和NO₃^-的相关性较低.     

关中典型城市及农村夏季PM2.5的化学组成对比

于2016年7~8月采集了陕西省西安市（城市）及蔺村（农村）夏季昼夜PM_2.5样品,分析其有机碳（OC）、元素碳（EC）和无机离子等化学组分的含量,探讨关中平原城市和农村地区PM_2.5的化学组成和来源的差异.结果表明,采样期间西安和蔺村的PM_2.5浓度分别为（49.7±22.8）和（62.6±14.2）μg/m³.西安PM_2.5中OC和EC的浓度[（6.5±2.5）μg/m³,（3.2±1.8）μg/m³]与蔺村[（6.8±1.8）μg/m³,（3.8±2.3）μg/m³]相当.西安OC/EC比值白天（2.6）高于夜晚（1.9）,蔺村反之（白天：1.6;夜晚：2.7）,主要是因为夜间城市地区重型卡车运输活动增强导致排放更多EC,而夜间农村地区人为活动较少导致EC排放显著降低.西安和蔺村无机离子总浓度分别为（20.2±14.6）和（30.1±10.5）μg/m³,占PM_2.5浓度的40.6%和47.6%.蔺村SO₄^2-的平均浓度高达19.0μg/m³,占PM_2.5浓度的30%以上,远高于西安（9.4μg/m³和18.9%）,主要与农村固体燃料（煤和生物质）使用有关.西安NO₃^-和Ca²⁺的浓度及其对PM_2.5的贡献、NO₃^-/SO₄^2-比值均明显大于蔺村,表明城市地区受机动车尾气和扬尘的影响更大.西安K⁺与Ca²⁺和Mg²⁺的相关性较强,而蔺村K⁺与EC的相关性显著强于西安,说明西安市区K⁺由粉尘源主导,而农村地区则主要来自生物质燃烧.     

中亚热带背景区重庆四面山大气气态总汞含量变化特征

以重庆市四面山森林自然保护区作为中亚热带背景区的典型代表,利用高时间分辨率自动测汞仪(Tekran 2537X)于2012-03~2013-02对该区域大气气态总汞(TGM)进行了连续1年的野外观测.结果表明,四面山地区气态总汞的年平均含量为(2.88±1.54)ng·m~(-3),高于北半球大气汞含量的背景值,低于国内大部分背景区监测点,表明以四面山为代表的中亚热带背景区大气汞从区域尺度而言尚属正常范围,但从全球大尺度比较,大气背景汞浓度已经有了一定程度升高.TGM浓度按季节表现为:冬季(3.68±2.43)ng·m~(-3)夏季(3.29±0.79)ng·m~(-3)春季(2.44±0.69)ng·m~(-3)秋季(2.13±0.97)ng·m~(-3),冬季TGM浓度变化波动较大.TGM日变化特征为春季夜间TGM浓度较高,秋、夏、冬三季白天TGM浓度较高,TGM浓度日变化与温度和光照强度有显著的正相关关系.从风向和后向轨迹模型分析的结果来看,重庆本地燃煤排放等是该地区气态总汞的主要来源,此外印度季风等造成的大气汞的长距离迁移也可能是该区域大气汞含量升高的原因.     

夏秋季宁波市气态元素汞(GEM)污染特征及潜在源区贡献分析

气态元素汞(gaseous elemental mercury,GEM)是普遍存在于大气中的对生物体有害的重金属元素其化学性质稳定,在大气中停留时间长,可随气团长距离输送属于全球性污染物.本研究于2017年夏秋季对宁波市大气GEM、常规污染物和气象参数进行综合观测,研究沿海地区GEM受人为源和自然源共同作用下的迁移转化规律及潜在源贡献来源.结果表明:①观测期间大气GEM的平均质量浓度为(2.32±0.90) ng·m~(-3),变化范围为0.97～10.95 ng·m~(-3),且夏季低于秋季.②GEM、O_3和GOM在夏季、秋季、晴天和阴雨天的日内浓度变化表明,高浓度的O_3和强烈的光照可加速GEM发生光化学反应,GEM在晴天的光化学氧化强度高于阴雨天.③相关性分析表明,GEM与PM_(2.5)(R=0.65,P0.01)、PM_(10)(R=0.47,P0.01)、NO_2(R=0.46,P0.01)和CO(R=0.57,P0.01)呈显著正相关关系,其来源与化石燃料等物质燃烧有关.④O_3等光化学氧化剂的浓度、GEM在颗粒物上的气粒分配及PM_(2.5)、水汽和NO_2的消光效应,可对GEM光化学氧化速率产生重要影响.⑤潜在源贡献分析(potential source contribution function analysis,PSCF)结果表明夏季浙江省北部(包含宁波市)、西北部,安徽省南部和江西省大部分地区构成一个三角形区域是NBUEORS大气GEM的潜在源贡献区域,且本地源、区域源和长距离源输送对GEM污染均具有重要影响.秋季的潜在源贡献区域主要为浙江省北部区域,范围小于夏季.GEM主要来自本地源和区域源输送影响.因此,针对大气GEM污染的控制,需要跨省的区域联防联控,综合治理,方可有效减轻大气汞的污染.     

黄石市大气PM2.5中碳氮组分的污染特征及来源解析

基于稳定同位素技术与正定矩阵因子分解(PMF)模型,探究黄石市城区大气PM_2.5中碳氮组分的污染特征和来源.结果表明,黄石市城区大气PM_2.5中总碳浓度[ρ(TC)]与总碳同位素组成(δ¹³C_TC)均呈冬高夏低的季节性变化特征,夏季分别为(4.4±1.2)μg·m^-3和(-26.3±0.5)‰,冬季分别为(9.9±3.5)μg·m^-3和(-25.5±0.5)‰;总氮浓度[ρ(TN)]在夏季[(9.1±9.1)μg·m^-3]明显低于冬季[(62.4±26.4)μg·m^-3],而总氮同位素组成(δ¹⁵N_TN)在夏季[(12.8±1.9)‰]较冬季[(2.9±4.0)‰]明显富集.除本地源贡献外,黄石市PM_2.5中碳氮组分主要受湖南北部近距离区域排放和西北方向远距离传输影响.贝叶斯混合模型(MixSIAR)与PMF模型解析出机动车排放源为PM_2...     

鼎湖山大气气态总汞含量和变化特征的初步研究

利用高时间分辨率自动大气测汞仪(Tekran,2537B),于2009.10—2010.4对珠三角背景点鼎湖山大气气态总汞(TGM)进行了连续7个月的野外观测.结果表明,鼎湖山地区TGM的年均含量为(5.54±2.89)ng·m-3,含量明显高于全球大气汞含量的背景值(1.5～2.0ng·m-3)和国内部分地区的背景值,表明该地区大气受到了一定程度的汞污染.监测期间,4月TGM含量最高,11月最低.日变化特征显示白天TGM浓度比晚上高,属典型白天控制型.鼎湖山地区TGM主要受珠三角的区域污染影响,TGM含量变化与大气中NO2、SO2的相关性分析和与用电需求变化对比表明,珠三角人为源(尤其是燃煤的汞排放)对鼎湖山大气TGM有较大的贡献.     

北京市不同年龄人群PM2.5载带重金属的健康风险

在北京中心城区（北2~3环路）利用大流量颗粒物采样器连续采集了2016年全年共218个PM_2.5样品,通过电感耦合等离子体原子发射光谱法（ICP-AES）测定了其中9种重金属元素,即As、Cd、Co、Cr、Cu、Ni、Pb、V、Zn.结合我国人群暴露参数,利用美国环保署推荐的健康风险评价模型,对北京市1~80岁不同年龄人群致癌非致癌健康风险进行了评价.结果显示：2016年北京市PM_2.5重金属中Zn、Pb、Cu质量浓度最大,依次为（291±553）ng/m³、（53.6±73.5）ng/m³、（25.0±59.7）ng/m³,其次为As、Ni;所有重金属中,As具有最大致癌风险贡献（62.5%）,Co具有最大非致癌风险贡献（29.0%）.不同年龄、性别人群的重金属危害指数（HI）均小于1,显示无非致癌健康风险,另外,儿童期HI值大于成人期.不同年龄、性别人群的重金属总致癌风险（CR）均位于10^-6与10^-4范围（即每1万~100万的人群数量中增加1个癌症患者）,显示无显著致癌风险,另外,随着年龄的增长致癌风险增加.此外,同一年龄人群中,女性致癌及非致癌风险均稍低于男性.     

室内空气中苯并[a]芘的健康限值研究

应用健康风险评估方法,基于中国人群暴露参数特征推导我国不同人群的室内苯并[a]芘（Benzo[a]pyrene,BaP）浓度限值.并通过文献调研收集我国室内空气中BaP浓度,运用蒙特卡洛方法计算不同人群的BaP暴露致癌风险,探讨限值的可达性.研究发现,基于具有全国代表性人群暴露特征推导所得的BaP限值的平均值±标准偏差为（1.38±0.32）ng/m³,与我国现行《室内空气质量标准》（GB18883-2002）中的BaP限值相近.基于城市男性、女性暴露特征推导的健康限值分别为1.34ng/m³和1.40ng/m³,基于农村男性、女性暴露特征推导的限值分别为1.35ng/m³和1.41ng/m³.基于低年龄人群暴露特征推导的限值要低于高年龄段人群限值.我国大部分室内空气BaP实际监测浓度高于本研究推导出的健康限值,建议持续加强室内清洁能源使用和控烟等措施,减少BaP室内暴露风险.     

排水对若尔盖高寒沼泽CO2和CH4排放通量的影响

建立3块标准样地（天然沼泽、1990s和1970s排水沼泽）,于2014年生长季期间,采用静态箱-快速温室气体分析仪野外原位观测CO₂和CH₄排放通量.结果表明：沼泽排水增加了土壤温度（5,20,45cm）,但降低沼泽水位;1990s[（680±329）mg CO₂/（m²·h）]和1970s排水沼泽[（973±234）mg CO₂/（m²·h）]生态系统CO₂排放通量分别较天然沼泽增加了200%和330%,但CH₄排放通量[（0.78±0.52）mg CH₄/（m²·h）]和[（-0.01±0.02）mg CH₄/（m²·h）]较天然沼泽分别降低了90%和100%;综合考虑两者排放通量,1990s[（186±89）mg C/（m²·h）]和1970s排水沼泽[（265±64）mg C/（m²·h）]生态系统碳（C）排放通量较天然沼泽分别增加了180%和300%.天然沼泽、1990s和1970s排水沼泽生态系统CO₂排放通量与5cm土壤温度存在显著正相关,而仅1990s排水沼泽生态系统CO₂排放通量与水位存在显著负相关.天然沼泽生态系统CH₄排放通量与土壤温度（5,20,45cm）存在显著正相关,但1970s排水沼泽生态系统CH₄排放通量与土壤温度（20,45cm）存在显著负相关,1990s排水沼泽生态系统CH₄排放通量与水位存在显著正相关.沼泽排水显著增加了若尔盖高寒沼泽生态系统C排放通量,降低了沼泽C汇功能,可能增强区域气候变暖.     

隧道环境PM2.5载带重金属污染特征与健康风险

在南京富贵山隧道开展机动车排放的颗粒物浓度及其载带重金属元素对人群健康的影响研究,对PM_2.5的浓度水平与变化特征、载带重金属元素组分进行分析,并通过美国环保局（US EPA）的健康风险评价模型对重金属的健康风险进行了评价.结果表明,工作日隧道进口和出口处的PM_2.5质量浓度为（78.67±24.58）μg/m³和（164.2±45.13）μg/m³,非工作日颗粒物浓度略低于工作日.采样期间隧道出口处PM_2.5载带的Zn、Cu和Mn元素的浓度质量较高,受机动车污染影响较大.富集因子结果显示,隧道进出口处,Cd、Sb、Sn、Zn、Cu、Mo、Pb和As等元素的EF>10,受人为污染源排放影响,Co、Mn、Cr、Ni、V和Tl等元素EF<10,在隧道中几乎没有富集.健康风险评价结果表明,对于儿童,测试期间隧道进出口处的非致癌风险危险指数（HI）均大于1,具有非致癌风险,对于成人,测试期间隧道进出口处的非致癌风险危险指数（HI）均小于1,非致癌风险在安全范围内.但颗粒物载带的Cr和As元素致癌风险均超过EPA推荐的可接受风险阈值（10^-6）,具有明显的致癌效应.     

冬季黄、渤海气态元素汞的分布及其来源分析

本研究采用2019年12月9日－12月19日黄、渤海连续在线监测的气态元素汞（GEM）浓度数据,分析了GEM的空间分布、来源及其影响因素。研究结果表明,GEM的平均浓度为（1.92±0.69）ng/m3,变化范围为0.80～4.17 ng/m3。GEM浓度空间差异明显,渤海的浓度高于黄海,最高浓度和最低浓度都出现在山东半岛南部海域。受污染事件及华北地区较高汞排放量的影响,气团携带了华北地区的污染物,近海GEM浓度升高,而来自西伯利亚冷气团中的GEM浓度较低。西向风时更易出现高浓度GEM,GEM浓度与风速呈显著负相关关系（r=?0.217,P<0.01）,与气温呈显著正相关关系（r=0.417,P<0.01）。冬季,黄、渤海GEM浓度主要受陆地污染气团的影响。     

泰山夏季PM2.5中生物源SOA的分子组成及影响因素

为探究泰山夏季PM_2.5中生物源二次有机气溶胶（BSOA）的分子组成、昼夜变化特征、及影响因素,于2016年7~8月在泰山山顶进行PM_2.5样品采集,并对碳质组分、无机离子和BSOA示踪物进行分析.结果表明,元素碳（EC）和左旋葡聚糖质量浓度处于较低水平且昼夜差异较小（t检验,P < 0.05）,表明采样期间泰山山顶气溶胶受人为污染排放的影响较小.BSOA示踪物的总质量浓度呈昼高夜低的变化特征,表明白天较强的温度和太阳辐射使得气溶胶的氧化程度比夜间强.其中,异戊二烯类SOA示踪物的质量浓度最高达（77.64±51.79）ng/m³,其次为单萜烯类和倍半萜烯类SOA示踪物,分别为（33.68±21.29）和（6.97±3.28）ng/m³.基于示踪物-产率法估算得出SOC_异戊二烯对有机碳（OC）的贡献率（15.3%）最高.由BSOA示踪物与RH（R￡-0.45）和pH_is（R￡-0.53）的负相关性可知,高湿条件可以降低气溶胶的酸度进而抑制BSOA通过酸催化氧化反应的形成.由BSOA与温度和人为源指示物（左旋葡聚糖和EC）的相关性分析得出,采样期间泰山地区BSOA主要受当地BVOCs氧化反应的影响,而受长距离传输人为污染源的影响较小.