承德市PM2.5中多环芳烃的季节分布特征、来源解析及健康风险评价

为研究承德市PM_2.5中多环芳烃（PAHs）的季度变化特征和污染来源,于2019年的1、 4、 7和10月采集PM_2.5样品,采用气相色谱-质谱联用仪（GC-MS）测定了16种PAHs的浓度,并利用时序变动、特征比值和正定矩阵因子模型（PMF）的方法,分析了各季节PAHs的浓度变动、组分特征和潜在污染源.此外,为评价PAHs对健康风险的影响,采用BaP毒性当量法(BaP_Teq)及增量终生致癌风险（ILCR）模型,并结合PAHs数据和PMF结果进行分析.结果表明,采样期间承德市PM_2.5中■的变化范围为2.7～246.4 ng·m^-3,呈现（136.8±52.1）ng·m^-3（冬季）>（70.3±36.7）ng·m^-3（秋季）>（24.7±17.4）ng·m^-3（春季）>（13.7±9.4）ng·m^-3（夏季）的显著季节特征.不同环数PAHs的浓度占总浓度的占比中,5～6环的...     

省会城市不同功能区大气PM2.5化学组分季节变化及来源分析

为探究城市不同功能区大气PM_2.5污染水平、成分季节差异特征以及来源,采集了省会城市济南市2019年不同季节（春、秋、冬）3类典型功能区（城市市区、工业区、城乡结合区）和环境背景点植物园区的PM_2.5样品,对其浓度[ρ(PM_2.5)]、化学组分（水溶性离子、碳质组分、元素）和来源进行分析.结果表明采样期间3类功能区ρ(PM_2.5)在空间上呈现：工业区[（89.88±49.25）μg·m^-3]>城乡结合区[（86.73±57.24）μg·m^-3]>城市市区[（70.70±44.89）μg·m^-3],远大于植物园区[（44.36±21.54）μg·m^-3].各功能区ρ(PM_2.5)秋冬季明显高于春季,冬季最高值出现在城乡结合区,春季和秋季均为工业区最高.工业区各季PM_2.5中的水溶性离子浓度较高,主要的水溶性离子NO^-₃     

基于随机森林模型的武汉市城区大气PM2.5来源解析

基于2019年12月～2020年11月期间武汉市城区大气PM_2.5及其主要化学组分（碳质组分、水溶性离子和元素组分）的在线监测数据,分析武汉城区大气PM_2.5的污染特征,并利用主成分分析方法和随机森林模型,对PM_2.5进行来源解析．结果表明,武汉市大气ρ(PM_2.5)冬季最高,为（61.33±35.32）μg·m^-3,而夏季最低,为（17.87±10.06）μg·m^-3．其中碳质组分以有机碳为主,年均值为（7.27±3.51）μg·m^-3,离子组分中ρ（NO₃^-）、ρ(SO₄^2-)和ρ（NH₄⁺）最高,年均值分别为（11.55±3.86）、（7.55±1.53）和（7.34±1.99）μg·m^-3,元素组分中ρ（K）、ρ（Fe）和ρ（Ca）最高,年均值分别为（752.80±183.9...     

保定市冬季PM2.5的氧化潜势特征及其影响来源分析

为了探究保定市郊区2018年冬季PM_2.5氧化潜势的特征及其影响来源,利用二硫苏糖醇（DTT）测定法对PM_2.5中活性氧进行测定,采用皮尔逊相关分析PM_2.5中各化学成分与氧化潜势的关系,并且利用PMF对DTT_v进行污染源解析.结果表明,冬季保定市ρ(PM_2.5)平均值为（140.96±70.67）μg·m^-3,高于同时期北京PM_2.5浓度.氧化潜势的DTT_v和DTT_m值均表现出白天高于夜间的情况[DTT_v白天为（2.37±0.76） nmol·（min·m³）^-1,夜间为（2.14±1.17） nmol·（min·m³）^-1; DTT_m白天为（0.96±0.60） pmol·（min·μg）^-1,夜间为（0.76±0.41） pmol·（...     

天津市PM2.5-O3复合污染特征及来源分析

为了解天津市PM_2.5-O₃复合污染特征及来源,基于2017～2019年高时间分辨率PM_2.5、 O₃和挥发性有机物（VOCs）在线监测数据,对复合污染下天津市VOCs浓度水平、化学组成及O₃和二次有机气溶胶（SOA）生成潜势来源进行分析.结果表明,2017～2019年,天津市复合污染日为34 d,分布在每年的3～9月,年度变化呈现稳中略升趋势;小时ρ(PM_2.5)在75～85μg·m^-3时,小时ρ（O₃）存在峰值区(301～326μg·m^-3).复合污染下ρ（VOCs）为72.59μg·m^-3,烷烃、芳香烃、烯烃和炔烃质量分数分别为61.51%、 20.38%、 11.54%和6.57%; VOCs中浓度较高的前20种物种的浓度均上升,其中乙烷、正丁烷、异丁烷和异戊烷等烷烃类物种质量分数上升,烯烃和炔烃类质量分数略下降,芳香烃类中的苯和1,2,3-三甲苯质量分数略升....     

吕梁市PM2.5中多环芳烃的来源解析及健康风险评价

为探索吕梁地区PM_2.5中多环芳烃的季节变化、健康风险和潜在来源,于2018年10月23日至2019年7月1日对离石区(市区)和孝义市(郊区)进行PM_2.5样品采集,利用气相色谱-质谱联用仪(GC-MS)测定了14种多环芳烃浓度.总多环芳烃的浓度年均值为95.50 ng·m^-3,主要以5～6环为主(49.7%),3环占比较低(8.3%);吕梁市多环芳烃浓度呈现冬季>秋季>春季>夏季的季节性变化规律,市区浓度年均值(130.47 ng·m^-3)高于郊区(84.4 ng·m^-3);增量终身致癌风险和蒙特卡洛模拟结果均表明吕梁市多环芳烃毒性服从成人>青年>儿童的规律,除夏季外,离石区增量终身致癌风险值均在10^-6～10^-4之间,远高于孝义市,表明市区存在较高的多环芳烃潜在风险;通过采用特征比值法和正定矩阵因子分解模型表明,吕梁市多环芳烃主要来自于煤和生物质的燃烧(61.9%)和机动车尾气排放(38.1%),由后...     

华中地区夏季PM2.5中水溶性离子污染特征及来源分析

为探究我国华中地区不同区域夏季大气PM_2.5中水溶性离子污染特征及来源,选取武汉、随州和平顶山分别作为城市、郊区和农村监测站点进行大气PM_2.5样品采集,分析了大气中PM_2.5质量浓度以及8种水溶性无机离子含量.结果表明,采样期间3个站点ρ（水溶性离子）呈明显的空间分布特征,即:平顶山[（36.29±9.82）μg·m^-3]>武汉[（32.55±10.05）μg·m^-3]>随州[（26.10±6.23）μg·m^-3],分别占PM_2.5的质量分数为52.47%、 51.32%和48.61%,平顶山站点由于农村生物质燃烧活动,水溶性离子占比最大,其中,二次离子（SNA）是主要的离子成分,分别占总水溶性离子的95.65%、 96.12%和97.33%.武汉（0.64）和随州（0.63）站点硫氧化率均值高于平顶山站点（0.50）,而武汉（0.18）和平顶山（0.19）站点氮氧化率高于随州站点（0.15）,站点间硫氧化率和氮氧化率差...     

上海城区PM2.5中有机组分及硝基芳香化合物分布特征

硝基芳香化合物（NACs）是细颗粒物中含氮化合物的重要组成部分,研究其在大气中的污染特征和季节变化,有助于表征大气细颗粒物中含氮有机化合物特性,并为城市氮氧化物削减提供科学支撑.采集并分析了上海城区2018年3月～2019年2月大气PM_2.5样品,采用超高效液相色谱-轨道阱质谱（UPLC-Orbitrap MS）在PM_2.5样品中定性检测到了2 439～3 695个有机物,内标法定量了9种NACs,春季ρ（NACs）范围为3.12～16.8 ng·m^-3,平均值为9.31 ng·m^-3;夏季ρ（NACs）范围为1.05～9.70 ng·m^-3,平均值4.16 ng·m^-3;秋季ρ（NACs）范围为2.87～36.27 ng·m^-3,平均值9.84 ng·m^-3,冬季ρ（NACs）范围为4.83～56.23 ng·m^-3,平均值为22.37 ng·m^-3. 9种硝基芳香化...     

淄博市夏季城区与背景点VOCs污染特征比较

为研究城区及背景点夏季挥发性有机物（VOCs）污染特征的差异,于2020年7月在淄博市城区站点和背景站点在线监测环境VOCs,分析其污染特征和化学反应活性,运用正交矩阵因子分析模型（PMF）解析VOCs的来源.结果表明,城区点ρ（TVOC）和ρ（NO_x）高于背景点,但ρ（O₃）较低;城区点ρ（TVOC）和ρ（NO_x）呈夜间高白天低的日变化特征,背景点无明显变化特征,二者ρ（O₃）日变化特征一致,呈夜间低白天高,但背景点峰值晚于城区.城区点和背景点ρ（TVOC）均值分别为（44.9±27.5）μg·m^-3和（17.3±9.1）μg·m^-3,各组分质量分数均为：烷烃>芳香烃>烯烃>炔烃;臭氧生成潜势（OFP）均值分别为（115.5±63.1）μg·m^-3和（38.0±20.2）μg·m^-3,各组分贡献率均为：烯烃>芳香烃>烷烃>炔烃;·OH消耗速率(L_·OH)...     

2015~2019年南京北郊碳质气溶胶组成变化

碳质气溶胶是大气细颗粒物的重要组成,对空气质量、人体健康和气候变化有着重要影响.为了探究碳质气溶胶在减排背景下的长期变化,本研究测定了南京北郊5 a（2014年12月17日至2020年1月5日） PM_2.5样品的有机碳（OC）和元素碳（EC）浓度.结果表明,ρ（OC）和ρ（EC）5a平均值分别为（10.2±5.3）μg·m^-3和（1.6±1.1）μg·m^-3,其中OC占PM_2.5的31.1%,EC占PM_2.5的5.2%.OC和EC均呈现出冬高夏低的季节特征.通过非参数的Mann-Kendall检验和Sen’s斜率发现,OC和PM_2.5的浓度整体呈显著下降趋势[OC:P<0.000 1,-0.79μg·（m³·a）^-1,-0.29%·a^-1; PM_2.5:P<0.000 1,-4.59μg·（m³·a）^-1,-1.5...     

兰州市PM2.5中多环芳烃的污染特征和来源解析

为了明确兰州市PM_2.5中16种多环芳烃（PAHs）的污染特征和来源,采集了兰州市4个季节的PM_2.5样品,运用气相色谱-质谱联用仪（GC-MS）对PAHs的浓度进行了分析,利用正定矩因子分解法（PMF）、聚类分析和潜在源因子分析法（PSCF）对PAHs的来源进行解析.结果表明,兰州市PM_2.5中ρ（PAHs）均值为：冬季［（118±16.2） ng·m^-3］>秋季［（50.8±21.6） ng·m^-3］>春季［（22.2±8.87） ng·m^-3］>夏季［（4.65±1.32） ng·m^-3］.相关性分析表明,兰州市PM_2.5和TPAHs均与温度呈现极显著的负相关性,与气压呈现极显著的正相关性,与风向、风速和相对湿度的相关性较差.各环PAHs在4个季节的占比相似,其中4环和5环的PAHs占比为最大,其次为6环和2~3环.兰州市PM_2.5中PAHs的主要来源在春夏季为工业排放和生物质及天然气燃烧,秋季工业排放占主导地位,冬季主要为燃煤排放,交通排放在4个季节的贡献比较稳定.聚类分析和PSCF计算结果表明,来自蒙古国、新疆东北部和青海等地的气流对兰州市环境空气质量有重要的影响.     

兰州大气细颗粒物中多环芳烃污染特征及来源分析

多环芳烃(polycyclic aromatic hydrocarbons,PAHs)是环境空气中一类重要的有毒化合物,为探究兰州市大气细颗粒物(fine particulate matter,PM_(2.5))中PAHs的污染特征,于2012年冬季和2013年夏季采集兰州市PM_(2.5)样品共60个,并进行了GC/MS分析.结果表明,16种PAHs的冬、夏季平均总质量浓度分别为(191.79±88.29)ng·m~(-3)和(8.94±4.34)ng·m~(-3),冬季污染程度明显严重;降雪是导致兰州冬季大气PM_(2.5)中PAHs质量浓度降低最主要的气象因素;冬、夏季PAHs的环数分布均以4环比例最大,分别为51.40%和49.94%,5~6环比例夏季41.04%,高于冬季24.94%,2~3环比例冬季23.67%,高于夏季9.03%;通过PAHs的特征比值分析,兰州大气PM_(2.5)中PAHs的来源冬季以燃煤源和机动车尾气为主,其中柴油车比例较大;夏季汽油车对PAHs的相对贡献较大.     

洛阳市秋冬季PM2.5中多环芳烃的污染特征、来源解析及健康风险评价

本研究于2018年10月4日至2019年1月30日在洛阳市高新和林校2个采样点位同步连续采集秋冬季PM_2.5样品,使用气相色谱-质谱联用仪（GC-MS）对PM_2.5中优先控制的16种多环芳烃（polycyclic aromatic hydrocarbons,PAHs）进行了分析测定.对优良天和污染天PM_2.5中16种PAHs的质量浓度和组成分布特征进行了研究,利用特征比值法和主成分分析法对其主要来源进行了定性解析,并使用苯并［a］芘（BaP）毒性当量法和增量终生致癌风险模型评估了对人体的健康风险.结果表明在采样期内,高新和林校两个采样点的PM_2.5中16种PAHs质量浓度变化范围分别为24.33~90.26 ng·m^-3和23.81~76.99 ng·m^-3.随着PM_2.5污染程度的加重,PAHs浓度明显升高（污染天为优良天的1.3倍）,不同环数PAHs贡献顺序均为：4环（43%~48%） > 5~6环（32%~35%） > 2~3环（20%~22%）.大气中PAHs主要来自于燃烧源,包括燃煤、生物质燃烧以及机动车排放等,其中燃煤对PAHs污染贡献最大（优良天：49.28%~56.38%,污染天：49.44%~60.60%）.BaP毒性当量浓度表明,污染天存在更高的人体健康风险;增量终生致癌风险结果表明,污染天致癌风险高于优良天,成人呼吸暴露风险高于儿童,在研究区域内不同污染水平下健康风险属于可接受水平（<1×10^-6）.     

中国长三角背景点冬季大气棕碳污染特征及来源解析

为探究长三角城市群背景点大气棕碳（brown carbon,BrC）的污染特征及来源,本研究采集并分析了长三角城市群下风向地区上海崇明岛2018年12月~2019年1月大气PM_2.5样品的化学组成及光学特性.结果表明,甲醇萃取的棕碳在波长365 nm处的吸光系数（absorption coefficients,Abs_365,M）平均为（5.39±3.33）M^-1·m^-1,是水萃取棕碳的1.3倍,且二者均随pH值的增大而显著增加,显示大气颗粒物酸度较弱时有利于棕碳光吸收.冬季Abs₃₆₅和单位质量吸光效率（mass absorption efficiency,MAE₃₆₅）均呈现出夜高昼低的变化趋势,且夜间Abs₃₆₅与左旋葡聚糖呈强线性相关（R²=0.72）,说明生物质燃烧排放大量的吸光性物质是导致夜间Abs₃₆₅较高的一个重要原因.冬季硝基芳香族化合物（nitro-aromatic compounds,NACs）和多环芳烃（polycyclic aromatic hydrocarbons,PAHs）平均浓度分别为（1.5±1.1）ng·m^-3和（8.3±4.7）ng·m^-3,作为棕碳重要的发色基团,二者在365 nm波长处对BrC的吸光贡献分别为0.1%和0.067%.正交矩阵源解析（positive matrix factorization,PMF）分析表明,生物质和化石燃料等燃烧源的直接排放是冬季崇明岛棕碳的主要来源,贡献达56%,其次是二次生成棕碳,占比为24%,而道路扬尘源仅占6%.     

二级热脱附结合气相色谱-质谱联用分析大气细颗粒物中多环芳烃类污染物

化学组分是影响大气细颗粒物(即PM_(2.5))健康危害的重要因素,但目前流行病学研究对于颗粒物组分的暴露评价受到了传统分析方法的限制.为探索高效的颗粒物组分测定方法,本研究建立并优化了二级热脱附结合气相色谱-质谱联用(TD-GC-MS)方法,以多环芳烃(PAHs)为目标污染物开展研究.结果表明,该方法具有极高的灵敏度,当使用0.28 m~3PM_(2.5)样品时,该方法的检出限为0.018~0.26 ng·m~(-3).对于标准参考物质的测量显示,该方法具有较好的准确性和精密度.同时,分析了北京2012年3月—2013年3月PM_(2.5)样品并与索氏提取结果进行对比,发现两种方法测量3~5环PAHs的一致性较好;部分物种的差异较大,热脱附因减少前处理步骤,结果可能更为准确.北京PM_(2.5)中∑_(12)PAHs浓度为4.27~340 ng·m~(-3),采暖季比非采暖季高一个数量级.基于正矩阵因子分解法(PMF)的源解析显示,燃煤是采暖季的主要污染源,非采暖季则为交通排放.最后,估算了成年北京居民暴露于PAHs的终生致癌风险,结果表明,可重点控制交通源及煤炭源以降低其潜在危害.     

常州市大气PM2.5中PAHs污染特征及来源解析

2016年1~8月期间,在常州市采集到55个大气细颗粒物PM_(2.5)样品,采用气相色谱-质谱联用仪测定其中17种PAHs的含量.结果表明,冬、春、夏季PAHs的季均浓度分别为140.24、41.42和2.96 ng·m~(-3),冬季污染较严重,且以4~6环中高分子量化合物为主.Ba P日均浓度平均值3.64 ng·m~(-3),超标日占总采样天数的41%.PAHs浓度与气温(相关系数-0.643)和能见度(相关系数-0.466)显著负相关,与大气压呈显著正相关(相关系数0.544),而与风速、相对湿度相关性较差.受昼夜温差、大气层结和污染源变化等因素影响,夜间PAHs浓度高于白天.气团后向轨迹模型分析表明,常州PM_(2.5)中PAHs主要受当地排放源和短距离传输的影响,长距离传输影响小(仅占11%).特征比值法分析发现,PAHs主要来源于燃煤、机动车尾气和生物质燃烧.利用超额终生致癌风险(ILCR)模型评估PAHs通过呼吸暴露途径对人体健康的影响,结果表明:成人的ILCR值高于儿童,冬季和春季人群的ILCR值略高于风险阈值,夏季则不明显.     

港口地区大气PM2.5中多环芳烃污染特征及来源分析

为探究港口地区污染大气中多环芳烃（PAHs）的污染特征和潜在来源,以青岛港为研究对象,于2018年8月至2019年5月期间采集了4个季节的PM_2.5样品（n=59）,分析了PM_2.5中PAHs的季节变化和组成特征,使用相关性分析探索了气象因素对PAHs浓度的影响,并采用正定矩阵因子分解和潜在来源贡献函数模型对潜在来源进行解析.结果表明,ρ（PAHs）平均值为（8.11±12.31） ng·m^-3,秋冬季节高于春夏季节.PAHs的季节性分子组成相似,以4~5环PAHs （75.43%）为主.荧蒽、苯并［e］芘、苯并［a］蒽、菲、芘和䓛是研究区域PAHs的优势物种,这与船舶尾气中主要化合物组成相似.相关性分析表明,PAHs浓度与温度和相对湿度呈极显著负相关,与大气压和风向呈极显著正相关,与风速的相关性较差.PMF分析提取出6个贡献因子,结果表明,青岛港地区受航运排放（28.83%）影响最大,其次是机动车排放（20.49%）以及原油挥发（13.47%）等,夏季受航运排放影响最大.PSCF结果表明,京津冀、环渤海和鲁北地区是远距离传输的主要来源区域.     

石家庄地区芳香族化合物的污染特征及来源分析

为了解石家庄地区芳香族化合物的污染特征,于2016年9月18日至10月17日进行为期30 d的PM_(2.5)样品昼夜采集,使用气相色谱-质谱联用仪(GC-MS)进行定性定量分析.结果表明,芳香族化合物的总平均浓度为33. 5 ng·m~(-3),明显低于左旋葡聚糖(487 ng·m~(-3)).其中硝基酚类化合物浓度最高(20. 4 ng·m~(-3)),芳香酸类次之(9. 94 ng·m~(-3)),芳香醛类最低(3. 14ng·m~(-3)).受边界层高度、温度降低的影响,8种化合物夜间浓度明显高于日间.硝基酚类、芳香醛类和芳香酸类化合物与左旋葡聚糖呈显著的正相关关系,相关性系数(r)分别为0. 682 9、0. 644 3和0. 678 2,表明生物质燃烧是芳香族化合物的重要一次来源,直接影响其在大气中的浓度水平.结合芳香族化合物总浓度的日变化趋势和后向轨迹模型对其来源进行分析,发现秋季石家庄地区芳香族化合物的污染程度受区域传输和本地排放的综合影响.     

南京北郊四季PM2.5中有机胺的污染特征及来源解析

2017年12月至2018年11月在南京北郊采集了大气PM_(2.5)样品,对其中的有机胺、主要水溶性离子、有机碳和元素碳进行了定量分析.共测定南京北郊大气PM_(2.5)中5种有机胺:甲胺、乙胺、二甲胺、三甲胺和苯胺.有机胺年平均总浓度为(54. 2±29. 2) ng·m~(-3),其中最丰富的物种为二甲胺[年均值:(20. 2±13. 7) ng·m~(-3)],其次为甲胺[年均值:(13. 1±6. 3)ng·m~(-3)]、三甲胺[年均值:(8. 6±4. 1) ng·m~(-3)]、乙胺[年均值:(6. 3±4. 1) ng·m~(-3)]和苯胺[年均值:(5. 9±3. 9) ng·m~(-3)],有机胺总浓度呈现出明显的季节变化,表现为夏季秋季春季冬季.污染天有机胺的浓度大于清洁天,主要是受大气颗粒物酸性影响大气有机胺气/粒转换所致,并且大气颗粒物酸性也是导致夏季高温条件下颗粒态有机胺仍高于其它季节的另一原因.在新粒子生长天,发现有机胺的浓度会有所增加. PMF法溯源结果显示南京北郊大气PM_(2.5)中主要有6种有机胺排放源:即工业源、农业源、生物质燃烧、机动车排放、二次源和道路扬尘.其中甲胺、乙胺主要来源于二次源和机动车排放;二甲胺、三甲胺主要来源于生物质燃烧、二次源和机动车排放;苯胺主要来源于工业排放和生物质燃烧.有机胺的来源具有显著的季节差异,春季秋季道路扬尘源占比较高,夏季二次源为有机胺主要的污染源,冬季机动车排放源和生物质燃烧源有一定提升.而有机胺的昼夜差异并不明显,二次源、机动车排放源以及生物质燃烧源是3个主要影响因素.     

上海夏季PM2.5中有机物的组分特征、空间分布和来源

有机物是大气细颗粒物(PM_(2.5))的重要组成部分,其来源和组分非常复杂,是大气科学研究的难点和热点.本研究定量表征了上海地区夏季3个不同功能站点PM_(2.5)中78种有机组分,分析了其组成特征及空间差异,并采用后向轨迹、指示物、特征比值等方法对其来源进行了探讨.结果表明,上海西部郊区青浦和徐汇的有机组分检出浓度相近,约为(317±129)ng·m~(-3),高于东部沿海.78种有机组分中,脂肪酸类物质的占比最高,之后依次为左旋葡聚糖、正构烷烃和多环芳烃,藿烷的占比最低.基于示踪物比值法初步分析结果表明,上海地区的颗粒有机物主要来源于汽油车尾气排放,此外中心城区和西部郊区在观测期间受到了一定程度的生物质燃烧污染,可能与西北方向的污染输送有关.就具体组分而言,在西部郊区青浦,脂肪酸主要来自于陆生植物排放,而在东部沿海地区临港,其还会受到海洋浮游植物和微生物的影响;PAH特征比值的分析表明煤燃烧和机动车尾气对多环芳烃具有重要贡献.相关研究结果有助于对上海有机气溶胶的污染特征及来源的深入认识,为开展颗粒有机物的防治提供一定的基础支撑.