稻草及其烟尘中正构脂肪酸的组成

为了解稻草露天焚烧产生烟尘中正构脂肪酸的组成特征,在明火燃烧和闷烧条件下对6种稻草进行了模拟焚烧试验,采集了排放的烟尘,并用GC/MS进行测定.结果表明,稻草中的正构脂肪酸由C8~C34组成.明火烟尘中含有碳数为C8~C34的正构脂肪酸.其总含量的变化区间是8613.9~27225.0μg/g,平均值为15147.4μg/g.正构脂肪酸呈现以C16、C24为主、次碳峰的双峰式分布,并具有显著的偶碳数优势.其碳优势指数(CPI)的分布区间是3.08~6.41,平均值为4.31.平均碳链长度(ACL)为18.51~21.77,平均值是20.48.C24/C16值分布在0.11~0.41之间.闷烧烟尘中正构脂肪酸的碳数范围是C6~C34.其总含量的分布区间是59112.6~95214.3μg/g,平均值为76934.9 μg/g.呈与明火烟尘类似的双峰式分布,偶碳数优势显著.其CPI为3.88~5.24,平均值为4.38.ACL值分布在17.37~18.91之间,平均值为18.42.C24/C16比值为0.07~0.23.明火烟尘中C24/C16比值比稻草有所下降.闷烧烟尘中C24/C16比值均小于稻草和明火烟尘,正构脂肪酸的ACL也明显小于稻草和明火烟尘.烟尘中正构脂肪酸的组成相比原稻草已发生了明显的改变.     

稻草和玉米秸秆烟尘中的正构脂肪醇

在不同燃烧条件下,对6种稻草和4种玉米秸进行了燃烧试验,并测定了烟尘中正构脂肪醇的组成.结果表明,在稻草的明火烟尘中,正构脂肪醇由C14~C34组成.其总含量(Σ)为1 604.4~13 889.7 mg·kg-1;低碳数和高碳数正构脂肪醇的含量比(L/H)为0.02~0.09;C24/C30值为3.3%~19.6%;C32/C30值为8.4%~19.9%;C30Σ之比为53.9%~72.6%;CPI值为8.7~21.5;ACL值为29.0~30.1.正构脂肪醇呈双峰式分布,其主、次峰碳数分别是C30和C24.在稻草的闷烧烟尘中,正构脂肪醇的单体组成与明火烟尘相同.其Σ值为1 688.7~5 168.2 mg·kg-1;L/H值为0.08~0.14;C24/C30值为31.0%~70.5%;C32/C30值为6.9%~17.6%;C30Σ之比为39.5%~57.8%;CPI值为10.7~17.5;ACL值为27.2~28.5.其分布模式与明火烟尘极为相似.在玉米秸秆的明火烟尘中,正构脂肪醇由C12~C34组成.其Σ值为852.3~2 667.9 mg·kg-1;L/H值为0.2~1.0;C24/C28之比为104.3%~293.3%;C32/C28之比为42.2%~61.4%;C28Σ之比为7.3%~16.5%;CPI值为5.6~9.7;ACL值为23.1~26.9.其分布模式以双峰式为主,主峰碳数是C30、C24和C22.在玉米秸秆的闷烧烟尘中,正构脂肪醇的组成与明火烟尘相同.其Σ值为1 493.0~8 386.9 mg·kg-1;L/H之比为0.2~0.3;C24/C28之比为53.6%~217.6%;C32/C28之比为21.7%~75.9%;C28Σ之比为8.8%~27.3%;CPI值为4.2~6.5;ACL值为26.3~27.2.其分布模式呈双峰型,主峰碳数主要是C30,次峰碳数主要是C24.总之,秸秆烟尘中正构脂肪醇的组成已发生了明显的变化.C24/C30、C32/C30、C30Σ等参数可用于区别稻草及其燃烧来源的正构脂肪醇;L/H、C24/C28、C32/C28、C28Σ等参数可用于区分玉米秸秆及其燃烧来源的正构脂肪醇;L/H可用于区分上述两类秸秆及其燃烧来源的正构脂肪醇.     

麦秸烟尘中正构脂肪醇和正构烯烃的化学组成

对6种麦草开展了燃烧试验,测定了烟尘(PM 2.5)中正构脂肪醇和正构烯烃的化学组成.结果显示,在明火PM 2.5中正构脂肪醇由C8~C32组成.其总含量为381.1~30178.6mg/kg,平均为10011.3mg/kg.C24/C28、C26/C28、C28/∑等百分比的变化范围分别为4.1%~69.6%、0.9%~9.8%、45.3%~92.8%.正构脂肪醇呈单峰型分布,C28是主峰碳(Cmax).其CPI值在25.8~133.0间变化,平均为56.1.在闷烧PM 2.5中正构脂肪醇由C8~C32组成.其总含量为944.4~135858.2mg/kg,平均为28160.2mg/kg.C24/C28、C26/C28、C28/∑等百分比的变化范围分别为2.4%~22.2%、0.6%~8.6%、70.8%~95.7%.正构脂肪醇的分布模式与明火PM 2.5的相同.其CPI值分布于23.1~266.6间,平均为82.4.明火PM 2.5中的正构烯烃由C17~C29组成.其总含量在67.1~733.0mg/kg之间变动,平均为261.8mg/kg.低碳数与高碳数正构烯烃的含量之比(L/H)为0.8~2.2,平均值为1.5.正构烯烃呈单峰式分布,Cmax以C24为主,C22次之.其CPI值分布于0.9~1.6之间,平均为1.2.闷烧PM 2.5中的正构烯烃由C16~C29组成.其总含量分布于273.9~862.4mg/kg之间,平均为574.1mg/kg.其L/H比值在0.5~2.2之间波动,平均值为1.6.正构烯烃的分布模式与明火PM 2.5类似,但Cmax以C22为主,C24次之.其CPI值的变化区间是1.0~2.1,平均值为1.2.C24/C28、C26/C28、C28/∑等指标对于识别气溶胶中麦草燃烧来源的正构脂肪醇具有参考意义.利用Cmax可区分麦秸在明火和闷烧条件下生成的正构烯烃.     

麦秸及其烟尘中正构脂肪酸的组成

在不同燃烧条件下对6种麦草进行焚烧,并利用GC/MS对麦秸和烟尘中的正构脂肪酸进行了测定.结果表明,烟尘中含有碳数C8~C32的正构脂肪酸.在明火烟尘中,正构脂肪酸总含量分布于1 509.3~10 543.7 mg·kg-1之间,平均值为5 871.2mg·kg-1.其轻(C8~C16)、重(C17~C32)正构脂肪酸含量之比(L/H)为0.8~5.3,平均值为2.8;C14/C16、C28/C16、C30/C16等比值的平均值分别为16.5%、14.1%、11.4%.正构脂肪酸呈双峰式分布,其主峰碳数是C16,次峰碳数是C28或C30,且具有显著的偶碳数优势.其碳优势指数(CPI)和平均碳链长度(ACL)的平均值分别为19.8和18.2.在闷烧烟尘中,正构脂肪酸的总含量为5 799.3~37 244 mg·kg-1,平均值为15 838.6 mg·kg-1.其L/H值介于1.2~5.6之间,平均为4.2;C14/C16、C28/C16、C30/C16的平均值分别为12.7%、10.1%、6.0%.闷烧烟尘中正构脂肪酸的分布模式与明火烟尘的类似,其CPI和ACL的平均值分别为24.7和17.7.总之,虽然两类烟尘和麦秸中的正构脂肪酸均具有类似的分布模式和偶碳数优势,但三者在组成上仍然存在明显的差别.这有助于识别大气气溶胶中麦秸及其燃烧排放的正构脂肪酸.     

秸秆燃烧排放的正构烷烃及其碳同位素组成特征

为了探讨生物质燃烧过程中正构烷烃化学组成及其碳同位素的变化规律,对4种玉米秸秆进行了室内焚烧实验,用GC-MS和GC/C/IRMS方法对燃烧前后的样品进行测定.结果表明,秸秆中正构烷烃的碳数为C13~C35,分布形态为单峰型,主峰碳数为C31.正构烷烃的碳优势指数(CPI)值为1.1~5.3,平均碳链长度(ACL)为25.1~28.8.明火烟尘中正构烷烃的碳数为C14~C35,呈双峰型分布,2个主峰碳数分别是C18和C31.其CPI值为1.0~2.4,ACL值为23.0~26.8.正构烷烃单体碳同位素比值为-20.1‰~-33.5‰.闷烧烟尘中正构烷烃的碳数是C12~C35,CPI值为2.2~4.8,ACL值为26.6~28.9.其含量呈双峰式分布,2个主峰碳数分别是C22/C23、C31.正构烷烃单体碳同位素比值为-21.5‰~-32.5‰.在明火烟尘和闷烧烟尘中,正构烷烃的单体碳同位素组成与原秸秆中同碳数正构烷烃的差值分别为-13.8‰~5.4‰、-6.7‰~ -5.1‰.2种烟尘中正构烷烃的化学组成与碳同位素分布都与原玉米秸秆有着显著的差别.     

稻草及其燃烧烟尘中正构烷烃的研究

利用气质联用仪测定了中国6种稻草及其明火和闷火燃烧烟尘中正构烷烃的含量.结果表明,稻草中正构烷烃的平均含量为73.0μg/g.碳数分布范围为C12~C37,呈以C29为主峰的单峰型分布.高碳数正构烷烃(>C23)具有明显的奇碳数优势,其平均碳优势指数是2.9.在明火焚烧和闷烧烟尘中正构烷烃的含量均值分别是 1633.1,5458.5μg/g.碳数分布范围为C14~C35,呈以C29或C31为主峰的单峰型分布.碳数在C27以上的正构烷烃具有明显的奇碳数优势,其平均碳优势指数分别是1.5和1.9.稻草烟尘中正构烷烃的组成与原秸秆存在显著的差别.     

麦草及其烟尘中正构烷烃的组成

在明火和闷烧条件下对6种麦草进行焚烧试验,用GC/MS测定了秸秆和烟尘中正构烷烃的组成.结果表明,从麦秆和烟尘中检出的正构烷烃主要是C16~C33.麦秸中正构烷烃的总含量变化范围是19.6~62.3 mg·kg-1,平均值为36.0mg·kg-1.低碳数(碳数相似文献   

玉米秸秆烟尘中正构脂肪酸的分子与碳同位素组成

在模拟的明火燃烧和闷烧条件下对4种玉米秸秆进行了焚烧试验,用GC/MS和GC/C/IRMS分别测定烟尘中正构脂肪酸的分子与碳同位素组成.结果表明,在明火烟尘中正构脂肪酸由C7~C_(34)组成,其平均总含量为13 895.0 mg·kg-1.其低碳数(≤C_(16))与高碳数(C_(16))正构脂肪酸的含量比(L/H)平均值为1.1.C_(18)/C_(16)、C_(24)/C_(16)、C_(24)/C_(18)、C_(24)/(C_(22)+C_(26))(CAR)的平均值分别为0.33、0.17、0.50、1.2.正构脂肪酸单体表现出以C_(16)、C_(24)为主、次峰碳数的双峰式分布模式.其碳优势指数(CPI)的平均值为4.5.在闷烧烟尘中正构脂肪酸由C_6~C_(34)组成,其平均总含量为50 183.7 mg·kg-1.L/H、C_(18)/C_(16)、C_(24)/C_(16)、C_(24)/C_(18)、CAR的平均值分别为1.3、0.33、0.20、0.60、1.6.也具有与明火烟尘相同的分布模式.其CPI的平均值为6.1.明火烟尘中C_(14)~C_(26)单体的δ~(13)C平均值在-21.0‰~-24.8‰之间变化,总平均值为-23.5‰.该值与玉米秸秆中对应值之差(Δ~(13)C)达-0.7‰.闷烧烟尘中C_(14)~C_(26)单体δ~(13)C平均值的变化范围为-21.8‰~-25.4‰,总平均值为-23.3‰.其Δ~(13)C值达-0.5‰.与玉米秸秆相比,两种烟尘中正构脂肪酸的分子组成和碳同位素组成均发生了明显的改变.L/H、C_(24)/C_(16)、C_(24)/C_(18)、CAR、δ~(13)C等指标可用于识别大气气溶胶中玉米秸秆燃烧来源的正构脂肪酸.     

秸秆烟尘中正构脂肪醇和甾醇的碳同位素组成

选取稻草、麦秸和玉米秸进行室内模拟燃烧试验,用气相色谱/稳定同位素在线分析系统(GC/C/IRMS)测定了烟尘中正构脂肪醇和甾醇的单体碳同位素比值.结果显示:在稻草明火烟尘中,正构脂肪醇(C20~C30)和甾醇(胆固醇、菜油甾醇、豆甾醇、β-谷甾醇)与稻草δ~(13)C值之差(Δ~(13)C)的平均值分别为-1.3‰、+0.7‰.在稻草闷烧烟尘中,两类化合物的Δ~(13)C平均值分别为-1.4‰、+1.1‰.在麦秸明火烟尘中,正构脂肪醇和甾醇单体的Δ~(13)C平均值分别为+2.4‰、+0.5‰.在麦秸的闷烧烟尘中,两类化合物的Δ~(13)C平均值分别为+3.0‰、+1.7‰.在玉米秸的明火烟尘中,两类化合物的Δ~(13)C平均值分别为-2.5‰和+0.7‰.在玉米秸闷烧烟尘中,两类有机物的Δ~(13)C平均值分别为-3.8‰、+1.8‰.3类秸秆烟尘中的正构脂肪醇和甾醇均发生了明显的碳同位素分馏.秸秆闷烧比明火燃烧更有利于烟尘中此两类有机物发生碳同位素分馏.这对识别气溶胶中以秸秆燃烧为来源的这两类有机物有参考意义.     

稻草烟尘中正构烷烃和正构脂肪酸的碳同位素

为了查清稻草燃烧烟尘中正构烷烃和正构脂肪酸的碳同位素分馏状况,对我国的6种稻草在明火燃烧和闷烧条件下进行室内模拟试验,并测定了烟尘中两类有机物的单体碳同位素.结果表明,在明火烟尘中,正构烷烃和正构脂肪酸单体的δ13C值分别为-28.6‰～-38.8‰、-29.6‰～-41.9‰;正构烷烃和正构脂肪酸的平均碳同位素组成分别是-32.6‰～-36.4‰、-34.0‰～-36.2‰.在多数稻草的明火烟尘中,正构烷烃总体上比秸秆内同碳数烷烃亏损13C,其δ13C值最大相差4.1‰.大部分正构脂肪酸的单体碳同位素组成比稻草重,二者最大相差6.3‰.在闷烧烟尘中,正构烷烃和正构脂肪酸的单体δ13C值分别为-31.7‰～-39.0‰、-31.3‰～-38.8‰;正构烷烃和正构脂肪酸的平均碳同位素组成分别为-35.1‰～-36.4‰、-34.4‰～-35.6‰.在多数稻草的闷烧烟尘中,正构烷烃的单体碳同位素组成比稻草轻,二者最大相差6.1‰;而正构脂肪酸的单体碳同位素却比稻草重,二者最大相差8.4‰.稻草闷烧时排放的正构烷烃比明火燃烧时排放的更趋向于亏损13C,而高碳数（≥C19）正构脂肪酸的单体碳同位素组成呈现出比明火烟尘偏重的趋势.在稻草烟尘中,正构烷烃和正构脂肪酸的单体碳同位素组成与未燃烧稻草中的对应化合物有显著差别.烟尘中两类有机物相对于稻草而发生了方向相反的碳同位素分馏.     

树叶烟尘中的有机碳和元素碳

为了探讨不同燃烧条件下树叶烟尘中有机碳(OC)、元素碳(EC)及8种碳组分(OC1~OC4、POC、EC1~EC3)的质量分数及分布,利用自制的燃烧采样装置,对10种绿叶进行了阴、明燃两种条件的燃烧,并用热/光碳分析仪对产生的烟尘进行了测定.结果表明,10种绿叶阴燃烟尘中的OC、EC质量分数均值分别为48.9%和4.5%,焦炭char-EC(定义为EC1-POC)的质量分数均值为4.4%.该条件下绿叶燃烧的烟尘(PM)、OC及EC的排放因子均值分别为102.4、50.0和4.7 g·kg-1,烟尘中OC/EC、OC1/OC2及焦炭和炭灰的比值char-EC/soot-EC(定义为EC1-POC/EC2+EC3)的均值分别为11.5、1.9和48.1.明燃条件下,10种绿叶烟尘中OC、EC及char-EC的质量分数均值分别为44.9%、10.9%和10.7%,PM、OC及EC的排放因子均值分别为59.2、26.6和6.0 g·kg-1.10种绿叶明燃烟尘中上述三特征比值的均值分别为4.8、1.1和133.0.树叶阴燃烟尘中OC1质量分数及OC1/OC2值均显著高于明燃,而明燃烟尘中的char-EC质量分数及char-EC/soot-EC显著大于阴燃.树叶烟尘中OC、EC的组成在不同树种及燃烧条件间均体现出一些差异,同时也明显区别于其他生物质烟尘.     

稻草烟尘中有机碳/元素碳及水溶性离子的组成

选取我国6种稻草,通过自制的生物质焚烧装置模拟秸秆露天焚烧.采用Model 2001A热/光分析仪和ISC 2000/ISC3000离子色谱仪测定了阴燃、明燃烟尘中有机碳(OC)、元素碳(EC)与水溶性离子的含量.结果表明,明燃条件下稻草中OC排放因子(EFOC)均值为(6.37±1.86)g·kg-1,EC排放因子(EFEC)均值为(1.07±0.30)g·kg-1;阴燃条件下稻草中EFOC均值为(37.63±6.26)g·kg-1,EFEC均值为(4.98±1.42)g·kg-1.同一品种稻草燃烧排放出的PM、OC与EC变化趋势一致.明燃时稻草中的OC/EC均值为5.96,阴燃时比值均值为7.80,OC/PM几乎不受燃烧状态的影响,阴燃、明燃时EC/PM分别在0.06~0.08、0.08~0.11范围内,通过EC/PM比值可以初步判断燃烧状态的趋势,两种燃烧方式中排放的OC、EC相关性达到0.97,在0.01水平上相关性显著.阴离子中,Cl-含量最高,明燃时稻草中Cl-的排放因子均值为(0.246±0.150)g·kg-1,阴燃下为(0.301±0.274)g·kg-1,明燃时K+排放因子均值为(0.118±0.051)g·kg-1,阴燃时排放因子远低于明燃排放量,均值为(0.053±0.031)g·kg-1.水溶性Na+在阴燃条件下的排放因子均高于明燃状态下的排放.明燃条件下水溶性离子间的相关性比阴燃时显著.通过OC/EC比值可以将稻草与石化燃料及其他一些生物质燃烧区分开,而水溶性离子中的K+/Na+、Cl-/Na+比值也可以将稻草与一些树木类焚烧区别开来.     

森林生物质燃烧烟尘中的有机碳和元素碳

选取10种乔木制备风干树枝、新鲜树枝两种类型的样品,通过自制的生物质燃烧装置模拟阴、明燃两种燃烧方式燃烧制备的树枝样品,采集排放的烟尘,并使用DRI2001A热/光分析仪测定样品中的有机碳(OC)、元素碳(EC).结果表明,风干树枝明燃排放烟尘中OC的排放因子(EFOC)、EC的排放因子(EFEC)、PM的排放因子(EFPM)均值分别为6.8、2.1、16.5g·kg-1,阴燃排放烟尘中均值分别为57.5、11.1、130.9 g·kg-1;新鲜树枝明燃排放烟尘中EFOC、EFEC、EFPM均值分别为13.6、3.3、30.5 g·kg-1,阴燃排放烟尘中均值分别为57.6、9.6、125.6 g·kg-1.树枝(风干树枝、新鲜树枝)阴燃时EFOC、EFEC、EFPM均高于明燃时,在明燃(高温度)条件下含水率与树枝燃烧时EFOC、EFEC、EFPM是呈正相关关系.树枝燃烧烟尘中OC、EC、TC(TC=OC+EC)占PM的百分比约为45%、10%、55%,乔木树枝阴燃排放烟尘中OC的质量分数高于明燃,EC的质量分数低于明燃.新鲜树枝排放烟尘中OC的质量分数高于风干树枝,EC的质量分数低于风干树枝.风干树枝明燃条件下OC/EC的均值为3.3(2.5~5.2),阴燃条件下均值为5.2(4.3~6.3);新鲜树枝明燃条件下OC/EC的均值为4.1(3.1~5.3),阴燃条件下均值为6.2(4.2~8.4),乔木树枝阴燃时OC/EC的值高于明燃,含水率高的乔木树枝(新鲜树枝)燃烧排放烟尘中OC/EC的值高于含水率低的树枝(风干树枝).风干树枝燃烧烟尘中OC、EC的相关系数为0.985,新鲜树枝燃烧烟尘中OC、EC的相关系数为0.915,含水率不同的乔木树枝(风干树枝、新鲜树枝)在不同燃烧条件下(明燃、阴燃)排放烟尘中OC与EC都具有良好的相关性.     

落叶燃烧排放的颗粒物及有机碳、元素碳的研究

为研究落叶燃烧排放的颗粒物(PM)及有机碳(OC)、元素碳(EC),采用明燃和闷燃两种形式对10种乔木的落叶进行燃烧实验,采集了排放的烟尘,并用元素碳/有机碳分析仪测定样品的OC和EC含量.结果表明,落叶在明燃状态下PM、OC、EC的排放因子范围分别为7.9~31.9、0.9~9.7、3.6~13.9 g·kg-1,平均值分别为19.7、5.2、6.8 g·kg-1.闷燃状态下PM、OC、EC的排放因子范围分别为61.3~128.9、31.7~60.4、1.9~6.0 g·kg-1,平均值分别为91.0、43.0、4.0 g·kg-1.明燃和闷燃的OC/EC变化范围分别为0.21~1.82和8.16~16.84.明燃状态下OC/PM、EC/PM的范围分别为0.11~0.41和0.18~0.56.闷燃状态下OC/PM、EC/PM的范围分别为0.43~0.53和0.03~0.06.OC和PM的排放因子在两种燃烧状态下均呈现显著的相关性.在不同的燃烧状态下,各组分之间的排放因子具有较大的差异,OC的排放因子在闷燃状态下高于明燃状态,而EC的排放因子则相反.不同燃烧状态下PM、OC、EC的排放因子及它们之间的比值分析,对建立森林生物质燃烧源排放清单以及来源解析具有重要意义.