垃圾填埋场大气汞的浓度和形态

对贵阳市和武汉市的5座城市生活垃圾填埋场大气中的ρ(气态总汞)进行了测定,并分析了填埋场的大气活性气态汞、颗粒态汞、单甲基汞和二甲基汞的质量浓度分布. 结果表明:5座填埋场ρ(气态总汞)为1.6～473.7 ng/m3,不同采样点的平均值为8.5～155.7 ng/m3,最高值出现在填埋场的工作面及工作面下风向区域;而封闭填埋场或运行填埋场的覆土区的ρ(气态总汞)较低. 天气条件和垃圾处理活动均可影响ρ(气态总汞)水平. 贵阳高雁垃圾填埋场大气ρ(活性气态汞),ρ(颗粒态汞),ρ(单甲基汞)和ρ(二甲基汞)的平均值分别为37.4,255.3,12.4和12.7 pg/m3. 虽然不同形态汞的质量浓度明显高于全球背景值,但其产生的环境风险不大.      

封闭式城市生活垃圾填埋场向大气释放汞的途径

利用自动测汞仪和动力学通量箱技术,对武汉市某生活垃圾填埋场封闭的扩建部分向大气释放汞的途径进行了研究.结果发现,封闭式垃圾填埋场释放汞的途径主要是通过地表,而排气筒的释放很小.观测期间地表汞的释放强度平均为(192.5±245.3)ng·(m²·h)^-1,比世界背景区域高出1～2个数量级.释放过程具有明显的昼夜变化规律,白天高于夜间,并在午间达到峰值.光照强度与汞释放通量间的相关性最高,达到0.77,说明Hg(Ⅱ)的光致还原作用是挥发态Hg0生成的主要途径.垃圾填埋场排气筒释放的气体中Hg0的平均浓度为7.0～68.9 ng.m^-3,远低于运行中的垃圾填埋场,并且流速也很小.     

贵阳市生活垃圾卫生填埋场汞的地气交换特征初步研究

城市生活垃圾填埋场是日常生活中许多含汞物质的最终归宿地,这些含汞物质有可能通过"再挥发"途径进入大气,从而增加大气的汞负荷。为了研究垃圾填埋场汞的释放强度,2003年11月底我们用配备有自动测汞仪的动力学通量箱法,对贵阳市的一个垃圾卫生填埋场进行了汞通量测定。结果发现无论是半年期的垃圾还是覆土,汞的释放均具有明显的日变化规律,即白昼明显大于夜晚。半年垃圾和覆土的平均汞释放强度分别为502.4和55.2ng(Hg)·m-2·h-1,远高于国内外背景区的通量值,说明垃圾填埋场已成为一个潜在的大气汞人为释放源。基质中汞含量的差异是造成通量差异的主要因素,而采取覆土措施则可大大减少汞向大气的排放。天气晴朗时光照强度与汞的释放关系密切,是促进气态汞形成的主要驱动力;阴雨初期,降雨则在一定程度上增加了汞的排放。     

生活垃圾填埋场春夏季CH4释放及影响因素

采用静态箱法监测了2个生活垃圾填埋场春、夏季及昼夜的CH₄释放通量,并分析了影响CH₄释放的相关因素. 结果表明:填埋气体(LFG)主动收集对填埋场CH₄释放的影响显著. 在填埋龄相近的条件(4.0～4.5年)下,无LFG主动收集的填埋场春、夏季CH₄的释放通量(以CH₄计)平均值〔(541±1　005) mg/(m2·h)〕比有LFG主动收集的填埋场提高4.4倍. 在有LFG主动收集的填埋场内,填埋龄为1.0～1.5年的非渗滤液灌溉区的CH₄释放通量均值〔(324±847)mg/(m2·h)〕为灌溉区的10.0倍左右. 在有LFG主动收集的填埋场内,CH₄释放通量与各环境因子间无显著相关;而在无LFG主动收集的填埋场内,CH₄释放通量分别与覆土温度和气温呈显著正相关,与大气压强呈显著负相关.相关性分析结果表明,CH₄释放通量与填埋场覆土中含水率,w(有机碳)和w(总氮)呈显著正相关.      

贵州红枫湖地区冷暖两季土壤/大气界面间汞交换通量的对比

采用动力学通量箱(Dynamic Flux Chamber,DFC)与高时间分辨率自动大气测汞仪联用技术,于2002年7月和2003年3月对红枫湖地区土壤/大气界面上汞交换通量进行了测定.夏冬2季土壤-大气汞的交换通量分别为(27.4±40.1)ng·(m²·h)^-1(n=255)和(5.6±19.4)ng·(m²·h)^-1(n=192).夏季汞交换通量和光照、气温及土壤温度的相关系数分别为0.74、0.83和0.80,而冬季分别为0.88、0.56和0.59.对比研究表明:暖季土壤向大气的释汞通量远高于冷季;2个季节光照、温度等气象因素对土壤/大气界面间汞交换均有重要的影响.     

准好氧填埋场中间覆盖层CH_4释放及减排潜力

针对河北省某准好氧垃圾填埋场进行了CH_4释放通量测定,同时测验了中间覆盖材料的CH_4氧化性能,并在此基础上分析了准好氧垃圾填埋场作业过程中的CH_4减排潜力.结果表明,作业台阶表面中午和下午的CH_4释放通量相对较大,填埋龄为4、8、12、16个月的CH_4平均释放通量分别为4.79,21.16,81.04,7.44g/(m~2·d).CH_4氧化材料的氧化能力大小为:厌氧填埋陈腐垃圾准好氧填埋陈腐垃圾老覆盖土陈腐垃圾:新土(1:10,m/m)禽畜粪便堆肥生活垃圾堆肥新覆盖土.填埋龄为4、8、16个月填埋堆体选用厌氧填埋陈腐垃圾、准好氧填埋陈腐垃圾、老覆盖土、陈腐垃圾:新土(1:10,m/m)为覆盖层,理论上可以完全氧化作业台阶表面释放的CH_4气体;填埋龄为12个月填埋堆体采用陈腐垃圾和老覆土作为覆盖层,理论上可以氧化去除填埋堆体导气管周边5~15m范围内释放CH_4气体,但不能完全去除导气管5m范围内释放的CH_4.     

红枫湖出入库河流汞浓度分布特征及影响因素分析

基于冷原子荧光测定方法对红枫湖出入库河流中总汞、溶解态汞、甲基汞及溶解态甲基汞的时空分布特征及控制因素进行了分析。河流总汞浓度在2.2～350ng/L之间,平均值为51ng/L。由于受到人为源的污染,总汞含量显著高于世界其它一些天然水体。河流中总汞和颗粒态汞之间存在极显著相关性(r=0.99,p0.001)。河流汞季节变化主要受河水流量以及暴雨引发的地表径流所控制。河流输入红枫湖水库的汞大部分蓄积在水库中,仅有少量汞输出水库,水库已成为河流汞输入一个巨大的汇。入湖河流中的总甲基汞和溶解态甲基汞并没有显著的季节差异。春季暴雨期间,更多的地表甲基汞随着地表径流进入到河流中,成为河流甲基汞一个重要甲基汞源。     

水稻甲基汞富集对大气气态单质汞浓度升高的响应研究

水稻具有很强的甲基汞(MeHg)富集能力,从而增加了汞污染地区居民甲基汞暴露的风险.本研究利用开顶气室熏蒸实验和土壤加汞培育实验探究水稻各组织中MeHg富集对大气中的气态单质汞(GEM)浓度升高的响应.结果表明:水稻根中甲基汞含量与土壤中甲基汞含量显著正相关(r=0.9462~0.9870,p0.05),与大气汞含量无线性关系(p0.05),表明水稻根中的MeHg主要来自土壤.水稻茎中甲基汞含量随土壤甲基汞含量的增加而线性增加(上部茎:r=0.8560,p0.05;下部茎:r=0.9178~0.9484,p0.05),与大气汞含量没有相关性(p0.05),但在气室熏蒸实验中上部茎中的甲基汞含量高于下部茎;而在土壤加汞培育实验中下部茎中的甲基汞含量高于上部茎,表明水稻茎主要受土壤汞的影响,且大气汞可能对水稻上部茎甲基汞的富集有一定的影响.水稻叶中甲基汞含量与土壤甲基汞含量显著正相关(r=0.9708,p0.01),与大气汞含量无线性关系,但在气室熏蒸实验中实验组叶中甲基汞的含量高于对照组,表明水稻叶中的甲基汞可能受土壤甲基汞和大气汞的共同影响.水稻籽粒中甲基汞的含量与土壤甲基汞含量呈显著正相关(r=0.9046~0.9865,p0.05),与大气汞含量无明显的线性关系(p0.05),表明水稻籽粒中的甲基汞主要来自土壤,但在水稻上部茎和叶中甲基汞含量受一定程度大气汞含量影响的情况下势必会对水稻籽粒甲基汞的富集产生影响,但究竟有多大程度影响或量化其贡献还需进一步实验研究.     

城市道路及隧道空气中元素汞分布特征的研究

近年来随着城市交通基础建设的发展,汽车保有量的大幅增加,化石燃料的燃烧也随之增加,城市空气质量面临新的挑战。其中,大气汞污染受到越来越多的关注。文章利用Lumex RA-915和多功能汞分析仪,应用原位检测方法在隧道行车中和道路旁2 m远处,测定了城市隧道及道路周边空气中的元素汞的分布,初步研究了地面交通汞排放对周边环境中元素汞分布的特征的影响。结果表明:隧道内各点的大气汞浓度变化较小,并与通风情况有关;当隧道外自然风风速较大时,隧道内外大气中元素汞浓度均明显降低,从10~17ng/m3降低到4~8 ng/m3。地面道路旁大气元素汞的分布随汽车行驶状况、温度和昼夜变化而变化。中午大气中汞浓度较低,而傍晚较高;从白天至晚上呈上升趋势,从10.8 ng/m3和16.4 ng/m3升高到15.7 ng/m3和19.4 ng/m3;气温越高,大气中的汞浓度也越高;路口汽车怠速时汞浓度较高。因此,应加大交通排放对城市大气汞污染贡献的关注。     

卫生和生物反应器填埋场夏季N2O释放的研究

采用静态箱/气相色谱(GC)法现场监测了杭州市天子岭废弃物处理总场卫生填埋场和生物反应器填埋单元夏季的N₂O释放通量,并讨论了相关影响因素. 研究发现:卫生填埋场覆土后N₂O释放通量(以N₂O-N计)随垃圾填埋龄的增加而大幅降低,其均值(18.07 μg/(m2·h))为生物反应器填埋单元(5.57 μg/(m2·h))的3倍多. 垃圾填埋龄、覆土土质与结构及填埋场操作方式是影响填埋场N₂O释放的主要因素,这些因素均主要通过改变覆土的理化特性而影响N₂O的释放. 采用多元线性逐次回归分析得到:卫生填埋场N₂O与覆土含水率和有机碳(SOC)质量分数构成的线性方程显著相关(R2＝0.86,P<0.01);生物反应器填埋单元N₂O的释放通量与覆土含水率、碳氮比(w(C)/w(N))和w(NO₃-)构成的线性方程显著相关(R2=0.89,P<0.01).      

鼎湖山大气气态总汞含量和变化特征的初步研究

利用高时间分辨率自动大气测汞仪(Tekran,2537B),于2009.10—2010.4对珠三角背景点鼎湖山大气气态总汞(TGM)进行了连续7个月的野外观测.结果表明,鼎湖山地区TGM的年均含量为(5.54±2.89)ng·m-3,含量明显高于全球大气汞含量的背景值(1.5～2.0ng·m-3)和国内部分地区的背景值,表明该地区大气受到了一定程度的汞污染.监测期间,4月TGM含量最高,11月最低.日变化特征显示白天TGM浓度比晚上高,属典型白天控制型.鼎湖山地区TGM主要受珠三角的区域污染影响,TGM含量变化与大气中NO2、SO2的相关性分析和与用电需求变化对比表明,珠三角人为源(尤其是燃煤的汞排放)对鼎湖山大气TGM有较大的贡献.     

青岛霾天气下大气汞的污染特征分析

2013年1月14~17日青岛市经历了一次大范围的霾污染过程,采集并测定大气气态汞和颗粒态汞,研究汞的污染特征.结果表明,气态汞(TGM)的平均浓度为(2.8±0.9)ng/m3,颗粒汞(PHg)的平均浓度为(245±174)pg/m3.在霾发生的14、15日PHg/TSP的比值明显高于16、17日,且TGM与PHg浓度呈负相关关系,霾日气象条件有利于TGM向PHg转化.大气汞浓度与温度、相对湿度正相关,与风速负相关.TGM与SO2、NO2显著正相关,化石燃料的燃烧是大气汞的主要来源.对大气气团的后向轨迹进行聚类分析,将其分为5类,霾日大气中的汞主要来自近距离传输,受山东本地污染影响,气态汞含量最高.     

长三角背景地区秋冬季节大气气态总汞含量特征研究

利用Tekran 2537B大气汞分析仪于2009年9月15日～2009年12月17日对上海崇明岛大气气态总汞(TGM)进行了连续监测.监测期间,崇明地区气态总汞的平均含量为2.50 ng·m-3±1.50 ng·m-3,高于北半球背景浓度1.5～1.7 ng·m-3,月均浓度9月<10月<11月<12月.9～12月,崇明地区气态总汞含量的日变化规律为上午08:00～10:00出现峰值,白天气态总汞浓度水平与夜间基本一致.崇明地区气态总汞含量和一氧化碳含量具有较好的相关性,表明崇明地区大气汞主要来自火电厂和工业锅炉的燃煤排放.从风向和后向轨迹模型分析的结果来看,崇明岛的大气汞主要来自西部的大陆地区,尤其是位于崇明西北部的江苏、山东等地.9月和10月盛行来自海面的东风,因而气态总汞含量较低,11月和12月盛行来自大陆工业区的西北风,导致崇明气态总汞含量较高.     

长白山地区大气气态总汞含量的季节性特征研究

利用高时间分辨率自动大气测汞仪(Tekran(R) 2537A),于2005-08～2006-07对长白山地区大气气态总汞进行了连续1a的野外观测.结果表明,长白山地区气态总汞的年平均含量为(3.22±1.78)ng·m-3,按季节表现为:冬季＞春季＞秋季＞夏季.长白山地区气态总汞含量高于北半球大气汞含量的背景值(1.5～2.0 ng·m-3),表明该地区已受到一定程度的大气汞污染.在对长白山地区气态总汞来源的解析中,该区频率最高的指示风向西南(SW)、西北(NW)和非主导风向东北(NE)方位上,城镇人为采暖、燃煤以及对生物燃料的使用成为该地区的气态总汞的主要来源,而土壤释放或其他来源的大气汞经中长距离的迁移也是造成该区域大气汞含量升高的原因.     

海南五指山大气气态总汞含量变化特征

利用高时间分辨率自动测汞仪(Tekran 2537B)于2011-05~2012-05对五指山大气气态总汞(TGM)进行了连续1 a的观测.结果表明,五指山TGM含量为(1.58±0.71)ng·m-3,与全球大气汞背景值相当,表明五指山大气几乎没有受到明显的大气汞污染.TGM的月变化特征表现为2011年6~8月和2012年3~5月TGM含量较低,2011年9月~次年1月含量较高,热带季风是影响TGM月变化的主要因素.五指山TGM具有明显的日变化特征,小时均值最低值出现在09:00,峰值出现在19:00,白天TGM浓度低于晚上.日变化受汞长距离迁移和本地气象条件的共同影响.后向轨迹分析结果表明大气汞从中国大陆的长距离迁移为五指山TGM浓度升高的主要原因.     

Atmospheric mercury over the marine boundary layer observed during the third China Arctic Research Expedition

TGM measurements on board ships have proved to provide valuable complementary information to measurements by a ground based monitoring network. During the third China Arctic Research Expedition (from July 11 to September 24, 2008), TGM concentrations over the marine boundary layer along the cruise path were in-situ measured using an automatic mercury vapor analyzer. Here we firstly reported the results in Japan Sea, North Western Pacific Ocean and Bering Sea, where there are rare reports. The value ranged between 0.30 and 6.02 ng/m³ with an average of (1.52 ± 0.68) ng/m³, being slightly lower than the background value of Northern Hemisphere (1.7 ng/m³). Notably TGM showed considerably spatial and temporal variation. Geographically, the average value of TGM in Bering Sea was higher than those observed in Japan Sea and North Western Pacific Ocean. In the north of Japan Sea TGM levels were found to be lower than 0.5 ng/m³ during forward cruise and displayed obviously diurnal cycle, indicating potential oxidation of gaseous mercury in the atmosphere. The pronounced episode was recorded as well. Enhanced levels of TGM were observed in the coastal regions of southern Japan Sea during backward cruise due primarily to air masses transported from the adjacent mainland reflecting the contribution from anthropogenic sources. When ship returned back and passed through Kamchatka Peninsula TGM increased by the potential contamination from volcano emissions.     

广州市大气气态总汞含量季节和日变化特征

利用高时间分辨率自动测汞仪(tekran 2537B),于2010-11~2011-11对广州市大气气态总汞(TGM)进行了连续1a的观测.结果表明,广州市大气气态总汞的年平均含量为(4.86±1.36)ng/m3,表明该地区受到了一定程度的大气汞污染.TGM浓度按季节表现为:春季>冬季>秋季>夏季.TGM污染呈现春高夏低的现象,气象因素如边界层、静止风是影响其季节分布不同的主要原因.日变化趋势为中午最低,早晚出现2个高峰,边界层和温度对TGM日变化有很大影响.对广州市大气气态汞的可能来源分析结果表明,TGM主要来源于本地人为排放,其中市内燃煤电厂和水泥厂等人为源排放可能是广州市大气气态总汞的主要来源.     

Distribution of mercury and methylmercury in river water and sediment of typical manganese mining area

Manganese (Mn) ores contain substantial concentrations of mercury (Hg), and mining and smelting of Mn ores can bring Hg into the surrounding aquatic environment through atmospheric deposition, leaching of electrolytic Mn residue and Mn gangue dump. However, limited is known that how these processes influence the environmental behaviors of Hg in waterbody. Therefore, the seasonal distribution and existing form of Hg in water and sediment in one Mn ore area in Xiushan County, Chongqing were investigated. Our results showed that the mean Hg and methylmercury (MeHg) concentrations in water (n=35) were 5.8 ± 4.6 ng/L and 0.22 ± 0.14 ng/L, respectively. The mean Hg concentrations in retained riverbed and fluvial bank sediment (n=35) were 0.74 ± 0.26 mg/kg and 0.63 ± 0.27 mg/kg, respectively (the mean MeHg concentrations were 0.64 ± 0.40 µg/kg and 0.51 ± 0.30 µg/kg, respectively). It indicated that the mining and smelting of Mn ores were the main sources of anthropogenic Hg, and Mn may inhibit Hg methylation in rivers in Mn ore areas. Mercury in the bound to iron/ Mn (Fe/Mn) oxides of low crystallinity fraction (Hg-OX) accounted for 4.01% and 5.25% of the total Hg concentrations in the retained riverbed and fluvial bank sediment, respectively. The amount of Hg bound to Fe/Mn oxides in sediment increased significantly due to the manganese mining activities in the investigated area. Therefore, it could be hypothesized that high Hg concentrations in river sediment in Mn mining areas are closely related to high Mn concentration in sediment.     

小型化自动在线大气汞分析仪的开发及移动观测应用

基于金汞齐-冷原子荧光法开发了一套小型气态元素汞(TGM)在线监测仪,该仪器采用真空系统设计,体积小、重量轻,可实现无人值守自动运行,适用于车载移动观测.实验测试表明,仪器在典型时间分辨率4 min条件下的检出限能达到0.2 ng·m~(-3),优于商品化大气汞分析仪;且具有较高的精密度,标气重复实验相对偏差2%,工作曲线拟合优度R~20.999.将该仪器搭载于机动车内,对北京市四、五环路沿线气态元素汞进行了移动监测,测得四环路与五环路TGM平均浓度分别为2.25、2.63 ng·m~(-3).该仪器可提供高时空分辨率的大气汞浓度数据,可为气态元素汞的监测和污染控制提供技术支持.