利用单颗粒气溶胶质谱仪研究燃煤尘质谱特征

采用单颗粒气溶胶质谱仪(SPAMS)和再悬浮采样器联用的方式对燃煤电厂烟道气样品和下载灰样品的质谱特征进行测定,并使用颗粒物粒径分级采样仪ELPI测定其粒径分布特征.研究表明,SPAMS监测得到的粒径分布与ELPI结果差异较大,SPAMS对于500 nm以上粒径段检测效果较好;两个样品正谱图中有非常明显的锂、钙、钛、铝等金属组分信号和碳组分信号特征,负谱图中硅酸盐、硝酸盐和硫酸盐等信号比较明显,并且随着粒径的增加碳组分、硫酸盐和硝酸盐等组分对应的信号强度逐渐减弱,而硅酸盐、铝、钙和钛等组分对应的信号强度逐渐增强;对两个样品使用ART-2a聚类获得多个颗粒物类别,分析表明,它们均含有元素碳二次类(硫酸盐和硝酸盐缩写为二次Sec)、有机碳二次类、铝元素碳类、铝钙硅酸盐类和富硅酸盐类等颗粒物类别,并且随着粒径的增加金属硅酸盐颗粒出现频率增大,而含碳颗粒与硫酸盐出现频率降低.但烟道气样品和下载灰样品的质谱特征呈显著差异,下载灰样品更能代表燃煤源真实排放特征.建议在今后建立基于单颗粒质谱固定源成分谱时,应使用单颗粒气溶胶质谱仪在外场进行实测,并使用聚类的方法提取不同粒径段上的源质谱特征,可能会取得更好的效果.     

黄东海大气气溶胶数浓度特征及影响因素研究

本文根据2022年4月10日至26日我国东部海域大气气溶胶及走航气象的观测数据,对黄东海海域大气气溶胶粒子数浓度的时空分布、粒径谱分布特征以及观测中发生的新粒子生成(NPF)事件进行了研究。结果表明,靠近陆地的江苏沿海地区海洋气溶胶总数浓度为150.79～313.14个/cm³,而远离陆地的远海海域气溶胶总数浓度仅为70个/cm³左右;数浓度谱总体呈双峰分布,靠近陆地的海区峰值更高,且温度、湿度均未与气溶胶数浓度呈线性相关性。通过计算可知,本次航测中NPF事件的生成速率(FR)为0.14～1.45/(cm³·s),生长速率(GR)为2.84～17.00 nm/h。与陆地NPF事件对比,本次海上观测到的核模态气溶胶粒子数浓度要低1～2个数量级,但生成速率和增长速率并无较大差异,因此,核模态气溶胶数浓度及新粒子生成速率并不是新粒子增长过程的主导因素。对观测过程中的一次NPF事件进行研究发现,相对于核模态气溶胶,积聚模态气溶胶数浓度的增加具有延后性。     

西北太平洋冬季气溶胶中稳定碳同位素组成特征

随着全球经济的快速发展，海洋大气受到了人为污染物的严重影响，并引起了广泛的关注.碳组分是海洋大气气溶胶的重要组成，对全球气候变化和海洋碳循环有着重要的影响.由于采样困难，有关偏远海域海洋气溶胶中总碳（TC）在传输过程中发生的化学反应及其污染来源的研究相对较少.因此，本研究于2014年12月-2015年3月期间搭载西北太平洋观测航次收集海洋大气气溶胶样品，并测定总碳（TC）浓度及其稳定碳同位素组成（δ¹³C）.结果表明，海洋大气气溶胶TC平均浓度为（4.0±4.4）μg·m^-3，δ¹³C平均值为-26.6‰±0.8‰.近岸与远海的TC平均浓度分别为（6.0±6.8）、（3.1±2.7）μg·m^-3，δ¹³C平均值分别为-26.0‰±1.1‰、-26.9‰±0.4‰.根据后向轨迹分析结果可知，近岸与远海TC浓度和同位素的差异可能是由不同气团的来源导致，近岸总悬浮颗粒物（TSP）中TC主要来源于大陆的生物质燃烧和机动车尾气，而远海可能与二次有机气溶胶（SOA）的形成比例相对较高有关.     

鹤山灰霾期间大气单颗粒气溶胶特征的初步研究

2012年6月9-17日,使用单颗粒气溶胶质谱仪(SPAMS)分析了鹤山大气中单颗粒的特征,共采集到同时含有正负离子谱图的颗粒763350个,其粒径主要集中在0.2～2.0 μm之间,期间发生灰霾的天数为3d.研究结果表明,该地区的大气颗粒物类型主要可分为7种:元素碳(EC)、有机碳(OC)、元素-有机碳混合(ECOC)、大分子有机碳(HMOC)、海盐(Na-K)、富钾颗粒(K-rich)和富铅颗粒(Pb-rich).灰霾天气下,颗粒中的二次成分含量更高,粒径显著增大.各颗粒类型数量浓度均有一定程度的提高,其中,以EC、ECOC和K-rich的增加最为明显.分析结果表明,水稻秸秆的集中焚烧及EC、ECOC和K-rich的老化是形成本次灰霾的重要原因.     

台湾海峡及周边海区气溶胶时空分布特征的遥感分析

首次利用连续3年(2002～2004)的MODIS气溶胶卫星遥感资料分析了台湾海峡及周边海区的气溶胶时空分布特征.研究表明,台湾海峡及周边海区气溶胶多年平均光学厚度沿岸呈带状分布且表现出随离岸距离呈指数降低的空间分布特征.各典型海区中,台湾海峡多年平均气溶胶光学厚度最高;其次为东海南部和南海北部,西北太平洋海区的气溶胶光学厚度最低.4个季节的气溶胶光学厚度时空分布特征明显不同,呈现出春季高、冬季略高于秋季、夏季低的特点.春季受我国北方沙尘天气影响,整个海区气溶胶光学厚度高于其它季节,达到0.32;沙尘气溶胶在冬季季风的作用下能够向南跨越东海,最远传输到西北太平洋海区上空,使得该海区的气溶胶光学厚度值达到0.22,明显高于其它季节,夏季则由于东南季风和多降雨天气的影响,陆源污染物向海扩散条件差,气溶胶光学厚度低,仅为0.12,气溶胶类型分布分析表明,近岸海区的气溶胶类型主要以来自陆源的污染和烟尘气溶胶为主,春、秋以及冬季在大气动力的作用下可以输送到较远的海区上空;远岸海区的气溶胶类型则可能主要以海盐气溶胶或沙尘气溶胶(春季)为主;近远海之间海区的气溶胶类型分布则主要以污染气溶胶和海盐气溶胶(或沙尘气溶胶)混合为主.     

春季沙尘过程北京市不同粒径大气气溶胶污染特征及来源分析

为了解沙尘气溶胶在大气中的物理、化学特性演变,于2017年5月北京沙尘暴发期间,对北京大气中不同粒径颗粒物的质量浓度进行了连续观测,并用离子色谱仪和水溶性有机碳分析仪对其中的主要水溶性化学组分进行了检测.结果表明,沙尘期间TSP及其中的水溶性有机碳(WSOC)、元素碳(EC)、有机碳(OC)和水溶性无机离子的平均质量浓度分别为(2237.59±681.49)、(29.90±18.05)、(1.46±3.05)、(67.35±29.07)和(136.75±46.38)μg·m~(-3),除EC变化不大外,其他成分沙尘期浓度远高于非沙尘期,其中Na~+、NH_4~+、K~+、Mg~(2+)、Ca~(2+)、Cl~-、NO_3~-、SO_4~(2-)、WSOC的浓度分别为沙尘前的11.55、3.00、14.88、14.89、9.40、4.60、2.40、3.91、1.83倍,浓度增长最为明显的是地壳元素离子,变化最小的为NH_4~+和NO_3~-;粒径分析表明,地壳元素离子在整个采样期间均在粗粒径段(4.7~5.8μm)表现出最大浓度;沙尘期间SO_4~(2-)及NO_3~-均以粗模态为主,沙尘结束后SO_4~(2-)在0.43~0.65μm粒径段出现峰值,而NO_3~-依然是在4.7~5.8μm粒径段出现峰值,表明大部分NO_3~-主要以非均相反应存在于粗粒径段中.沙尘期SO_4~(2-)与地壳元素离子表现显著的正相关关系,与NH_4~+没有表现出相关性,表明沙尘期SO_4~(2-)主要来自于沙尘携带的一次来源,非沙尘期SO_4~(2-)与地壳元素没有明显的相关性,而与NH_4~+之间相关系数r=0.70,表明其为非均相二次转化形成.NO_3~-与地壳元素离子和NH_4~+的相关性分析表明其在沙尘期既有一次来源,也有二次转化,而在非沙尘期主要来源于二次转化过程.     

蚊香烟气气溶胶单粒子的粒径和质谱测量

在自行研制的气溶胶飞行时间质谱仪上,对两种蚊香烟气气溶胶单粒子的粒径和质谱进行了实时在线测量。通过分析蚊香烟气气溶胶的统计粒径数据和大量单粒子质谱图,发现其粒径主要分布在小粒径的纳米区间,且粒子中可能包含K+、Na+、碳氢化合物离子、重金属元素离子以及多环芳香烃化合物离子如苊、芴和苊烯的分子离子峰C12H10+、C13H10+和C12H8+等物质。并总结出微烟蚊香和有烟蚊香在粒径分布和化学成分等方面的异同点。金彩虹微烟蚊香烟气中包含的Mo+可以作为其区别于雷达有烟蚊香的特征标志。     

浦东新区大气气溶胶中碳颗粒的分布规律

采用元素相关性分析方法，找出浦东新区大气气溶胶中碳颗粒的污染源，确证该区大气中碳颗粒主要来自煤的燃烧。同时初步找出浦东新区大气中碳颗粒污染的时空分布和粒径分布规律，为改善浦东 新区大气污染状况提供依据。     

一次沙尘事件对沿海及海洋大气气溶胶中金属粒径分布的影响

于2016年3~4月在青岛、东海及西北太平洋连续采集了气溶胶分级样品,测定了样品中Al、Na、Fe、Mg、K、Cu、Pb、Cd等金属元素的浓度,分析了沙尘事件下气溶胶中金属元素的粒径分布特征,并初步讨论了气溶胶中金属来源及影响因素.结果表明,受此次沙尘事件影响青岛近岸样品中Al、Fe、K、Na、Cu、Pb的浓度增加了85%~1400%,而金属Cd浓度降低8%;海洋样品中Al、Fe、K、Cu、Pb、Cd浓度增加了163%~4580%,而Na浓度降低62%.沙尘对气溶胶中金属元素的粒径分布影响显著,青岛近岸和海洋气溶胶中K由双模态分布变为粗模态分布;Pb、Cd由细模态分布变为双模态分布;Cu仍呈双模态分布,但粗颗粒上的占比增加;Al、Fe、Mg、Na则保持粗模态分布.沙尘事件对近岸与海洋样品的影响不同,青岛近岸沙尘气溶胶中Al、Fe、Mg、Na、K的峰值粒径位于2.1~3.3 μm,而海洋样品的峰值向粗粒径移动至3.3~4.7 μm;沙尘影响下近岸气溶胶中Al、Fe、Mg、Na、K、Pb、Cd在粗颗粒上的占比下降了1%~35%,而东海样品中这些金属的粗粒子占比上升了4%~33%,可能与吸湿增长以及沙尘的传输路径和高度有关.     

中国大气气溶胶粒谱分布研究进展

大气气溶胶粒子浓度和粒径分布受不同环境和气象条件制约,分析其分布特征对研究大气环境具有重要意义。该文综合论述了近20年来中国大气气溶胶的谱分布研究进展,重点讨论了背景大气气溶胶、城市型气溶胶、海洋型气溶胶和沙尘气溶胶谱分布特征及相应的对数正态分布谱分布函数参数值,介绍了气溶胶谱分布垂直分布特征,并简述了气溶胶谱分布对大气能见度、人体健康及其对新粒子形成的影响,为大气环境相关研究以及各种气候模式提供参考。     

膨润土中气溶胶泄漏行为研究

气溶胶泄漏问题是各种放射性实验过程和放射性物质储存、运输过程中普遍存在的问题 ,膨润土和砂则是常用的高放处置回填材料。工作中建立了层剖取样、微波浸提、ICP AES分析的气溶胶泄漏研究方法 ,来评估膨润土和砂对气溶胶的封堵性能。结果表明 :膨润土层的透过率远小于砂层。此外 ,对膨润土和砂 ,透过率与其气体渗透系数有一定的正相关性。     

上海地区大气气溶胶光学厚度的遥感监测

采用V5.2算法,以MODIS 1B数据为数据源,利用Matlab软件进行数据预处理,反演了上海地区大气气溶胶光学厚度(AOD). 将AOD反演值分别与NASA的MOD04-L2气溶胶产品(10 km×10 km)以及CE-318太阳光度计实测结果进行对比. 结果表明:V5.2算法与NASA气溶胶产品相比,其精度更好,分辨率更高. 基于V5.2算法和利用MODIS遥感影像反演结果,分析了上海市典型天气AOD; 同时,将反演值与城市空气污染指数(API)进行了对比. 结果表明:AOD从一定程度上可以反映地面大气污染状况. 上海2008年AOD 12月最小,大气相对较清洁,6月最大,大气相对较浑浊;AOD的日际变化呈早晚高、中午略低的趋势,其中每日的09:00和18:00出现全天最高值,12:00左右也会出现小高峰.      

气溶胶在采样管中的沉积特性研究

为了正确评价气溶胶在采样管道中的粒子沉积损失,文章通过实验研究确定了采样管道中粒子沉积与有关参数之间的关系。气溶胶粒子粒径为0.04~8.30μm、采样流量为10~30 L/min、采样管道长度为10~35 m。结果表明,当气溶胶粒径约小于1μm时,穿透率随粒径增大而增加,当气溶胶粒径约大于1μm时;穿透率随粒径增加而减小;气溶胶粒子的穿透率随流速增大而增加;气溶胶粒子的穿透率随采样管长增加而减小。     

大气气溶胶多层结构的激光雷达探测

目的探测大气气溶胶的垂直分布,表征气溶胶的垂直结构和各层气溶胶的性质。方法使用金华站点激光雷达观测数据进行个例分析,用梯度法对边界层进行反演,利用退偏振比、颜色比和光学厚度对大气中不同高度的气溶胶层进行分析。结果大气垂直结构会出现多层不同性质的气溶胶层,激光雷达可以准确地探测气溶胶随时间变化的垂直结构特征。选取0点至8点进行分析表明,在1.5km高度上下出现两层气溶胶层,上下两层气溶胶层呈现出不同的性质,且其性质会随时间变化而改变。结论大气边界层以外气溶胶分布较为复杂,利用激光雷达探测的气溶胶消光系数、退偏振比、颜色比和光学厚度等参数能够较好地表征气溶胶的垂直结构和各层气溶胶的性质。     

上海地区光化学污染中气溶胶特征研究

利用上海地区2011~2013年9个大气成分及气象观测站点臭氧(O3)、颗粒物(PM1、PM2.5、PM10)、气溶胶粒子谱观测资料以及气象数据,分析了上海不同功能区臭氧超标时的频率分布及各类污染物浓度特征.结果表明,上海地区夏季光化学污染严重,周边城区臭氧污染要明显高于中心城区,不同功能区污染情况差异较大,金山化工区和崇明生态岛光化学污染较为严重.通过分析光化学污染前后气溶胶变化特征可知,当出现光化学污染时,各站气溶胶浓度明显升高,特别是PM1浓度增加显著,且PM1/PM2.5比未出现臭氧污染时的比例明显升高.表明随着光化学反应的增强,二次气溶胶生成明显增多.因此可将PM1作为光化学污染的判定指标之一.     

霾天气下城市气溶胶吸湿性的观测

气溶胶吸湿性对大气能见度有重要影响,是形成霾污染的主要因素之一.利用南京信息工程大学观测获得的2014年4月17日至5月21日气溶胶吸湿增长因子(GF)、OC/EC以及水溶性无机离子资料,对南京霾日气溶胶吸湿性及主要化学组分进行分析.结果表明,随着粒径的增加,平均吸湿增长因子(GF_(mean))数值变化较小,吸湿性标准差(σ)逐渐增大,化学组分的外混合程度逐渐增强;白天气溶胶粒子的吸湿性强于夜间,但是外混合程度弱于夜晚;非霾日气溶胶吸湿性强,外混合程度高,霾日正好与之相反,且随着霾等级的增加,吸湿性和外混合程度都进一步减小;非霾日气溶胶主要水溶性无机离子为NH_4~+、NO_3~-和SO_4~(2-),而霾日OC/EC的含量占比较高;含量相对丰富的OC/EC是造成低湿背景霾天气下小尺度气溶胶吸湿性变弱的主要原因,霾日所处环境相对湿度的高低也是影响气溶胶吸湿能力的重要因素;整个观测期间,南京市气溶胶化学组分中(NH_4)_2SO_4和OC等不可溶物质含量最多,NH_4NO_3含量次之;利用化学组分计算得到的平均吸湿性参数κ_(chem)和利用H-TDMA仪器实际观测计算得出的κ_(mean)存在较好的一致性,两者的相关性在霾天气下进一步增强,因此可以利用气溶胶主要化学组分来预报气溶胶吸湿性.     

气溶胶在不同倾角裂隙中穿透率研究

为研究气溶胶在自然界不同倾角岩体裂隙中的穿透率,对理想模型进行了理论分析计算,并在实验室用钢板制做模拟裂隙置于不同角度进行实验。结果表明:实测值与修正后的理论计算值吻合较好,对于有一定倾角的规则尺寸岩体裂隙可以通过修正后的理论计算公式得到气溶胶在其中的穿透率;随着水平倾角的交替改变(-90°~90°),气溶胶穿透率呈现周期性变化,随着相对角度(0°~90°,0°~-90°)的增加,气溶胶穿透率明显上升,且大粒径粒子尤为明显,小粒径粒子受角度影响较小;随着侧面倾角增大(0°~90°),气溶胶粒子穿透率逐渐上升(尤其是大粒径气溶胶粒子);裂隙呈水平状态时,气溶胶在其中的穿透率最低。裂隙倾角变化,对小粒径气溶胶粒子穿透率影响不大,对大粒径气溶胶粒子穿透率影响较为明显。     

北京大气气溶胶部分无机组分及相关气体的浓度变化

利用SJAC-MOBIC在2000-05～2000-09的3个采样时段测量了北京大气中的气溶胶SO₄^2-、NO₃^-、NO₂^-、Cl^-及相关气体组分,得出了这些污染组分的逐时变化.结果表明气溶胶Cl^-、NO₂^-、NO₃^-及气体HCl、HNO₂和HNO₃有明显的变化规律,SO₂和气溶胶SO₄^2-的变化取决于SO₂的排放,SO₄^2-的峰值一般比SO₂的峰值晚2h左右.     

大气气溶胶消光系数的计算方法研究

基于Mie散射理论,在过去的同种颗粒消光系数计算的基础上,对多种成分颗粒的大气气溶胶,建立了消光系数的平均(理论的)计算方法,同时,利用容积占比等效折射率,建立了消光系数的等效计算方法,验证了该等效法的可靠性。随着最近实验测量技术的发展,可将大气气溶胶分成成分相近的若干组分,应用上述方法可按这些组分去计算成分复杂的实际的大气气溶胶的消光系数。对Kleiner Feldberg测量数据的应用得到了较理想的结果,这充分说明了方法的可靠性和可行性。该方法的建立,不仅为气溶胶的光学特性研究提供了一个新的理论方法,也为分析大气环境质量提供了有力的支持。     

艾比湖地区气溶胶光学特性分析

精河县气溶胶光学特性的定量评估是理解艾比湖盐尘传输过程的关键.本文利用2019年精河县CE-318太阳光度计站点观测资料,分析了气溶胶光学厚度(AOD)和Angstr?m波长指数(α)的变化特征.结果表明AOD日变化呈单峰曲线,与α呈反向变化特征;气溶胶粒子浓度和主控模态具有明显的季节性差异,与夏、秋季相比,春季AOD较高且变化幅度剧烈,粗粒子气溶胶占主控地位,粒子粒径和变化幅度较大; AOD和α呈负相关关系,从春季到秋季,气溶胶逐渐从粗模态向细模态过渡;与夏季相比,春季局地气溶胶对风速、风向和相对湿度的变化较为敏感;温度不是导致局地气溶胶变化的内在因素,但与气溶胶粒子扩散能力成正比;非采暖期,精河县AOD高值主要受粗粒子为主的沙尘气溶胶的影响,小颗粒的气溶胶的增加以及气溶胶吸湿增长都不是造成该地区AOD增加的主要原因.