利用SPAMS研究南宁市冬季单颗粒气溶胶化学成分

利用单颗粒气溶胶飞行时间质谱仪(SPAMS)对南宁市2015年冬季2月15~24日期间大气PM2.5进行观测.SPAMS所测得大气PM2.5数浓度与PM2.5质量浓度线性相关系数为0.76,在一定程度上颗粒物数浓度可反映大气污染状况.利用自适应共振神经网络分类方法(Art-2a)对PM2.5化学成分进行分类,确定PM2.5化学成分主要为元素碳、有机元素碳混合颗粒、有机碳、富钾颗粒、矿物质、富钠颗粒、二次无机颗粒、左旋葡聚糖以及其它重金属共9类.成分占比最高的是元素碳,其次是有机碳和富钾颗粒.监测到80%以上的PM2.5粒径主要集中在0.2~1.0μm之间,峰值出现在0.62μm处,各化学成分的粒径分布特征与总颗粒数粒径分布特征相似.各化学成分数浓度与PM2.5质量浓度随时间变化趋势较一致,化学成分数浓度占比变化在一定程度上可反映瞬时的污染来源.     

南宁市一次污染过程大气颗粒物理化特性及来源

利用颗粒物粒径谱仪和单颗粒气溶胶质谱仪等,对南宁市2016年12月5~11日大气污染过程进行实时监测,分析颗粒物粒径分布特征、化学组分及其污染来源.结果表明,观测期间南宁市20 nm~10μm颗粒物数浓度粒径主要集中在23~395 nm之间,主峰值出现在100 nm左右.期间有3次新粒子生成现象,下午14:00~18:00有30 nm左右新粒子开始生成,晚20:00~次日06:00碰并长大到40~110 nm左右,3次新粒子生成过程受机动车尾气一次排放的污染影响.对污染期间细颗粒物化学成分在线溯源分析发现,污染期间有大量的二次反应颗粒物生成,判定颗粒物来源主要有生物质燃烧源、扬尘源和燃煤源,其中,远距离传输对生物质燃烧源有贡献.     

哈尔滨市周边秸秆焚烧对市区空气质量的影响分析研究

利用单颗粒气溶胶质谱仪(SPAMS),结合哈尔滨市大气污染物排放源谱库对大气污染主要成分进行来源解析,结果表明,秸秆焚烧期间,哈尔滨市环境空气中细颗粒物质量浓度明显上升,生物质燃烧排放源仅低于燃煤和机动车尾气,位列第三大污染源,浓度占总颗粒物浓度的20％.同时,为了探讨秸秆焚烧对哈尔滨市空气质量造成影响的原因,结合气象观测资料,对污染期间气团后向轨迹分析,发现在高空无风不利于污染物扩散的情况下更易加剧哈尔滨环境空气质量污染的程度.     

区域大气细粒子污染特征及快速来源解析

在广东大气超级站使用单颗粒气溶胶飞行时间质谱仪(SPAMS)等仪器开展综合观测,2013年12月共监测到两个污染过程,主要的化学成分为元素碳(EC),占总颗粒数的56.8%,其次为有机碳(OC)和重金属(HM),分别占总颗粒数的12.7%和10.1%.两个污染过程中,不同颗粒类别的变化趋势有差异,说明两个污染过程的污染特征有所不同.污染来源分析发现,监测期间主要受到机动车尾气源和燃煤源的影响,二者分别占24.8%和22%;其次为工业工艺源和生物质燃烧,分别占16.4%和10.3%.第一个污染过程中,工业工艺源是首要污染源,而随着颗粒物浓度的增高,燃煤和二次无机气溶胶的比例明显增加,说明此污染过程中受一次污染源(燃煤源和工业工艺源)和二次光化学反应的复合影响.而第二个污染过程中,机动车尾气为首要污染源,其次是燃煤和工业工艺源,整个过程中各源的比例较为稳定,说明该次污染过程主要由不利气象条件导致的污染物累积形成.     

南宁市区交通环境空气颗粒物中碳组分的污染特征分析研究

含碳颗粒物是大气颗粒物的重要组成部分,对人体健康产生很大的威胁.分别于2012年夏季及2013年冬季在南宁市选取六条主要交通干道采集了PM10、PM2.5样品,分析测定了其中的碳组分.结果表明,碳组分浓度季节变化明显.碳组分在细颗粒物中占有比重比在可吸入颗粒物中大.存在二次有机碳污染.对8种碳组分丰度分析说明南宁市大气颗粒物中碳组分的主要来源是燃煤、机动车尾气及生物质样品燃烧.     

利用SPAMS研究西安市重污染天气细颗粒物污染特征及来源

为了对西安市冬季重污染过程中的细颗粒物进行动态源解析,于2016年12月5-22日,利用SPAMS（单颗粒气溶胶质谱仪）在西安市城市运动公园开展连续观测.将观测期分为4个阶段,结合气象条件对不同阶段细颗粒物的污染特征进行分析比较.依据质谱特征,将所采集到的颗粒分为EC（元素碳）、OC（有机碳）、ECOC（混合碳）、HM（重金属）、LEV（左旋葡聚糖）、SiO₃（矿尘）、K（钾）、Na（钠）、HOC（有机大分子）及Other（其他）类.结果表明:观测期间所采集到的OC类颗粒物数量最多,在重污染阶段OC、K和EC类颗粒物占颗粒总数的70%以上,是重污染天气的主要组成颗粒.在雾霾消散期,OC、LEV和SiO₃类颗粒是主要类型颗粒物.根据颗粒物的化学类型及离子特征,利用PMF（正交矩阵因子分解）模型法得到6种污染源贡献率分别为27.7%（燃煤源）、22.3%（二次污染源）、20.4%（交通源）、10.4%（生物质燃烧源）、9.7%（工艺过程源）、6.5%（扬尘源）及3.0%（其他未知源）.研究显示:在重污染阶段,燃煤源与交通源占比大幅上升,与二次污染源共同造成了此次重污染天气;在雾霾消散期,扬尘源及生物质燃烧源成为大气细颗粒物的主要污染源.      

西安冬季重污染过程PM2.5理化特征及来源解析

基于单颗粒气溶胶质谱仪（SPAMS）观测数据、颗粒物质量浓度数据和气象要素数据,研究了2017年11月西安市一次重污染过程中细颗粒物的化学组分特征及其成因,并使用正矩阵因子分析法（PMF）对细颗粒进行了来源解析.结果表明,西安市冬季重污染过程中细颗粒物主要类型为有机碳（OC）、元素碳（EC）、混合碳（ECOC）、富钾（K）、钠-钾（Na-K）、有机胺（amine）、矿尘（dust）和重金属（HM）,其主要来源为燃煤（24.9%）,二次（29.3%）,工业（19.3%）,交通（13.3%）,生物质燃烧（5.2%）和扬尘（1.9%）.通过对比分析不同污染过程细颗粒物的理化特征,发现高湿度,低风速的不利气象条件和供暖及工业生产导致的燃煤污染、二次污染,是此次重污染过程的主因.     

抗战胜利70周年大阅兵期间石家庄大气细颗粒物在线来源解析

抗战胜利70周年阅兵纪念活动空气质量保障前后,利用位于石家庄市大气自动梯度站20 m处单颗粒气溶胶质谱仪(SPAMS)对大气细颗粒物来源进行了解析.结果表明,阅兵活动当日,大气细颗粒物的首要污染源为机动车尾气(20.9%)和燃煤(20.6%),与空气质量保障前后相比,两类源的贡献均出现不同程度的降低,且颗粒物数浓度处于较低水平,保障措施起到了较好的效果,其中"控车"和"控煤"效果更为显著.来自机动车尾气的颗粒以短链元素碳和Mn为主,来自燃煤源的颗粒物以有机碳为主,来自工艺工业源的颗粒物以有机碳和金属为主,来自扬尘源的颗粒物以硅酸盐和钙为主.保障措施结束后,颗粒物浓度迅速攀升,是低压静稳不利气象条件和东南方向低空传输共同作用结果,其中扬尘和机动车尾气的贡献增长较为突出.     

南京江北新区大气单颗粒来源解析及混合状态

利用单颗粒气溶胶飞行时间质谱（SPAMS）于2015年12月1~31日对南京江北新区大气单颗粒进行了测量,共采集到同时含有正负离子谱图的颗粒747.8万个.结果表明,监测期间南京江北新区总体空气质量较差,污染天气占比为49.2%,SPAMS所捕获的颗粒数与PM_2.5质量浓度的相关性达到0.83,因此颗粒物数浓度在一定程度上能够用来反映大气污染状况,监测点主要污染源包括燃煤源以及机动车尾气源,工业工艺源污染占比居第3位,3种源的总贡献率达到63.5%.从整体上看,PM_2.5质量浓度的升高大多伴随着燃煤及机动车尾气占比的升高,EC、混合碳（ECOC）与OC在生物质燃烧、扬尘、汽车尾气排放、燃煤燃烧以及工业源中均与NO₂^-、NO₃^-以及SO₄^-有较高的混合程度.     

天津市大气PM10中碳组分垂直分布特征研究

针对天津市大气颗粒物PM10中碳组分的垂直分布特征开展研究,结果显示天津市含碳组分垂直分布特征明显,OC和EC浓度随高度升高而减少.各高度中,近地面10 m处大气OC和EC浓度最高,碳颗粒污染最重,近地面SOC污染亦较重,与机动车尾气排放有较大关系;40 m高度处OC和EC的相关系数最小,该高度处碳颗粒来源较复杂,近地面机动车和高架源燃煤排放等源均对碳颗粒有贡献;120 m处OC和EC的相关性最高,碳组分同源性较高,与该高度处碳颗粒主要受高架源排放影响有关;220 m处OC与EC相关性较低,OC含量最高,OC/EC比值较高,可能与220 m处区域输送燃烧的碳颗粒较多有关.     

北京冬季PM2.5中有机气溶胶的化学特征和来源解析

为探讨北京冬季大气细颗粒物（PM_2.5）中有机气溶胶的浓度水平、分布特征和来源变化,对2016年11月10日~12月10日采集的北京大气PM_2.5样品进行气相色谱-质谱测定,定量了129种颗粒有机物（POM）,约占有机物总量的（9.3±1.2）%.其中含量最高的是糖类,仅左旋葡聚糖即可占到定量有机物的18%,其次是正构烷酸、正构烷烃、二元羧酸和多环芳烃.根据POM示踪物的变化特征,分析了供暖和生物质燃烧传输对北京冬季有机气溶胶的影响.相比于非供暖期间,供暖期间化石燃料示踪物藿烷的质量浓度及在有机物中的占比都明显升高,各组分间的分布也更加趋向于燃煤排放的特征.正构烷烃主峰碳数和奇偶分布的变化,反映了化石燃料贡献增强的影响.生物质燃烧示踪物左旋葡聚糖的浓度权重轨迹（CWT）模型结果表明,北京周围区域的秸秆燃烧污染会通过传输影响北京的有机气溶胶组成.利用分子示踪-化学质量平衡（MM-CMB）模型对2016年北京冬季有机碳（OC）进行了来源解析,并与2006年的结果进行比较,以定量10年间各污染来源贡献发生的变化.2016年与2006年相比,机动车对有机气溶胶贡献明显增加,燃煤和木材燃烧的贡献则大幅度降低,餐饮排放的贡献也不容忽视.因此,控制机动车和餐饮源的排放对改善北京冬季PM_2.5污染问题至关重要.     

郑州市细颗粒物时空差异及管控措施影响

为研究郑州市细颗粒物（PM_2.5）时空分布差异及秋冬季管控措施影响,于2017年秋季至2018年冬季选取5个点位采集PM_2.5样品并进行组分分析,利用正定矩阵因子分解模型（PMF）解析PM_2.5污染来源,评估郑州市秋冬季管控效果,并基于源解析结果为下一阶段秋冬季管控提供支撑.郑州市PM_2.5浓度冬季 > 秋季 > 春季 > 夏季,郑州大学（ZZU）PM_2.5浓度最高［（83.1±44.7）μg·m^-3］,高出平均浓度［（76.5±46.1）μg·m^-3］的8.7%.SO₄^2-、NO₃^-和NH₄⁺在9种水溶性离子中平均占比高达22.5%、43.6%和23.4%,受燃煤影响Cl^-两年冬季占比高于其他季节（6.7%和6.6%）.秋冬季二次有机碳（SOC）污染严重,浓度占有机碳的一半以上,2018年市监测站（JCZ）和ZZU点位SOC/OC比2017年有所下降,但其他3个点位大幅度升高,说明这些地区不同的排放基础应对管控措施的表现不尽相同.重构结果表明硫酸盐占比在夏季最高（25.0%）,硝酸盐两年秋季占比较高（23.1%和25.1%）,地壳物质春季占比最高（18.2%）,二次有机气溶胶（SOA）冬季最高（14.1%和20.5%）;JCZ和航空港（HKG）点位SOA贡献较大（16.9%和16.4%）,ZZU点位受到一次有机气溶胶和地壳物质影响较大（14.3%和12.1%）.PMF结果表明二次无机盐（37.5%）、SOA（15.4%）、交通源（14.9%）、工艺过程源（4.8%）、燃煤源（16.0%）、扬尘源（6.5%）和生物质燃烧源（2.8%）是郑州市PM_2.5的主要污染源,SOA和燃煤源在冬季贡献最大,扬尘源和生物质燃烧源在春季和秋季贡献较大;市区点位JCZ、ZZU和临近机场的HKG受到交通源的影响高于其他点位,非市区点位新密和HKG受到生物质燃烧源的影响较大.对比两年秋冬季,2018年秋冬季SOA、交通源和工艺过程源的贡献有所升高,而二次无机盐、燃煤源和生物质燃烧源有所下降,冬季扬尘源也有所下降.结果表明秋冬季管控措施对一次源中的扬尘、燃煤和工业效果显著,同时SOA前体物挥发性有机物是进一步减排管控的方向.     

广州颗粒物化学组成特征及季节差异

为系统反映广东省广州市冬、夏季颗粒物的特征,分别于2008年12月16日─2009年1月9日和2009年8月4 ─29日,在广州市环境监测中心站使用微天平法四通道颗粒物采样仪进行颗粒物采样,并测定了PM₁₀中ρ(OC)和ρ(EC),Al和Fe等16种化学元素以及SO₄2-和Ca2+等9种离子的质量浓度.结果表明:ρ(PM₁₀₎,PM₁₀中的ρ(OC)和ρ(EC),Al和Fe等16种化学元素以及SO₄2-和Ca2+等9种离子的质量深度季节差异明显,均表现为冬季高于夏季;冬、夏季PM₁₀中各成分所占比例排序不同,但均以OC所占比例最大,SO₄2-和Ca2+等9种离子次之.广州PM₁₀主要有5个来源,但冬、夏季不同.其中冬季主要来源于工业源和土壤扬尘、燃煤、交通排放和生物质燃烧、海盐;夏季则主要来源于燃油、交通排放和生物质燃烧、土壤扬尘或燃煤、海盐、垃圾焚烧或特殊工业源.      

北京市铺装道路降尘污染特征及来源

为研究北京市道路降尘在不同季节的污染特征及来源,选取北京市4条典型道路得到64个采样点的道路尘样品,采集的道路尘样品经过预处理得到75 μm以下的颗粒物,经过再悬浮及实验室分析得到PM_2.5的粒径分布和化学成分谱.结果表明:不同采样高度及不同道路类型的颗粒物粒径大体分布规律一致,颗粒物质量频率存在三个峰值,分别为0.75 μm（微粒径）、2.50 μm（小粒径）、4.50 μm（大粒径）;各季节的降尘颗粒物的化学组分中质量分数最大的是元素,主要元素（含量>1%）季节变化为冬季>春季>秋季>夏季,元素富集因子法得到污染元素为Cr、Cd、Sn、Cu、Zn、Pb、As,双重元素为Bi、Ti、Ni、W、Mg、Ca、TI、Mo、V、Fe、Zr、Ba,其余16种为非富集元素;颗粒物中离子质量分数在夏季最大为9.31%,春季、秋季、冬季的离子质量分数相差不大,其中Ca2+、NO₃-、Cl-、SO₄2-占总离子质量的80%左右;碳素中w（OC）和w（EC）的季节变化均为夏季>秋季>春季>冬季,OC/EC[w（OC）/w（EC）]的季节变化规律为冬季>春季>秋季>夏季.不同季节w（OC）和w（EC）的相关性大小为夏季>秋季>春季>冬季.对PM_2.5中化学组分来源分析表明,污染元素受机动车和建筑尘影响较大,与机动车尾气相比,机动车磨损造成的污染也不容小视;燃煤影响一直存在,但供暖期污染有所改善.机动车尾气、建筑尘及土壤尘对离子均有贡献,在夏季土壤尘、建筑尘、二次反应的综合影响较大,春季土壤尘影响更为突出.碳在夏秋季节受汽车尾气和建筑尘的影响较大,夏季二次反应影响不大;冬季除气象因素外,燃煤和生物质燃烧也不可忽视;春季土壤尘影响较为突出.      

Atmospheric lead pollution in fine particulate matter in Shanghai, China

The Pb-monitoring program was extended for 6 years from 2002 to 2007 at 17 representative urban sites (6 traffic, 5 industrial, and 6 residential sites), and 3 suburban sites to assess the lead pollution in fine particulate matter (PM2.5) after phasing out leaded gasoline in Shanghai. Compared with Pb levels reported in other places, the Pb pollution in Shanghai is still serious after phasing out leaded gasoline, which remains at high concentration range (213–176 ng/m3) in PM2.5 in winter. Significant spati...     

北京市大气环境PM2.5和PM1及其碳质组分季节变化特征及来源分析

大气颗粒物是影响我国大多数城市环境空气质量的首要污染物,近年来随着监测技术的进步和采样设备的改进,相关研究对象逐渐从大粒径的PM_10、PM_(2.5)转移到更小粒径的PM_1上.碳质组分是大气颗粒物的重要组成部分.以北京市为研究区域,选取2016年7月、10月及2017年1月、4月作为4个季节的代表月,对大气环境中的PM_(2.5)和PM_1进行采集,分析了二者的质量浓度和季节变化特征.采用两层嵌套气象-空气质量模型系统(WRF-CMAQ)耦合模型对采样时段进行了模拟,分析观测期间PM_(2.5)和PM_1的来源贡献,并使用因子分析法解析了碳质组分的来源.结果表明,PM_(2.5)和PM_1的质量浓度均呈现春、夏、秋、冬这4个季节递增的趋势;PM_1是PM_(2.5)中的主要组成,而且秋冬季节随着灰霾发生频率的增加,PM_1质量浓度占PM_(2.5)的比值明显升高;北京市大气环境中存在明显的二次污染,且SOC更容易在粒径更小的PM_1中积聚.散煤燃烧、机动车尾气排放、居民面源及生物质燃烧排放是北京市大气颗粒物的重要贡献来源;汽油车尾气、柴油车尾气、生物质燃烧和燃煤排放是北京市大气颗粒物中碳质组分的主要来源.     

海口市PM_(2.5)和PM_(10)来源解析

以海口市为例,研究了我国典型热带沿海城市——海口市环境空气颗粒物的污染特征和主要来源.2012年春季和冬季在海口市区4个采样点同步采集了环境空气中PM10和PM2.5样品,同时采集了多种颗粒物源样品,并使用多种仪器分析方法分析了源与受体样品的化学组成,建立了源化学成分谱.使用CMB(化学质量平衡)模型对海口市大气颗粒物进行源解析.结果表明:污染源贡献具有明显的季节特点,并存在一定的空间变化.冬季城市扬尘、机动车尾气尘、二次硫酸盐和煤烟尘是海口市PM10和PM2.5中贡献较大的源,在PM10和PM2.5中贡献率分别为23.6%、16.7%,17.5%、29.8%,13.3%、15.7%和13.0%、15.3%;春季机动车尾气尘、城市扬尘、建筑水泥尘和二次硫酸盐是海口市PM10和PM2.5中贡献较大的源,在PM10和PM2.5中贡献率分别为27.5%、35.0%,20.2%、14.9%,12.8%、6.0%和9.5%、10.5%.冬季较重的颗粒物污染可能来自于华南内陆地区的区域输送,特别是,本地排放极少的煤烟尘和二次硫酸盐受区域输送的影响更为显著.     

长春市大气颗粒汞污染特征及影响因子分析

应用大流量大气采样器采集的TSP样品测定了长春市4个功能区及一个对照点的大气颗粒汞浓度。结果表明，大气颗粒汞体积浓度（Cv）与单位重量颗粒物上的汞含量（Cm)在时间上呈相似的变化趋势，采暖期高于非采暖期。而在空间上则相反，Cv市区大于对照点，对Cm则对照点大于市区，说明了大气颗粒汞主要结合在细粒径的颗粒物上。TSP与大气颗粒汞浓度呈正相关关系，它是大气颗粒汞浓度的决定性因素；降水是影响大气颗粒汞的主要气象因子，燃煤与地面扬尘是大气颗粒汞的两个主要来源。