石家庄地区雾霾天气下云滴和云凝结核的分布特征

2009年5~10月在石家庄地区对雾霾天气下的近地面到高空的云雾滴和云凝结核(CCN)进行了7架次飞机探测.利用PMS云粒子测量仪器、机载温湿仪和连续气流纵向热梯度云凝结核仪获得的云雾粒子和云凝结核(CCN)探测资料,分析了层积云(Sc)和高积云(Ac)中云粒子浓度、液态含水量、粒子算术平均直径和粒子有效平均直径的垂直分布特征;分析了CCN垂直和水平分布特征以及谱分布.结果表明雾霾天气状况下,云滴数浓度在102个/cm3量级上.高云粒子粒径总体大于低云粒子.云含水量平均值范围为0.03~0.14g/m3;地面到600 m高度内, CCN值的平均值为3034cm-3(过饱和度S=0.3%).对CCN的活化谱进行拟合表明石家庄属于典型大陆性核谱,云对CCN有消耗作用,逆温层的存在使得该区CCN浓度累积增加.     

山西云凝结核时空分布特征观测

选取2011年1~12月山西太原云凝结核(CCN)观测数据,对CCN的季节、月、日变化特征进行了分析,并与国内外同类研究进行了对比.结果发现,冬季CCN数浓度最高,春秋季次之,夏季CCN数浓度最低.CCN数浓度的最高值出现在1月,最低值出现在6月.夏季较多的降水天气对CCN的湿清除作用明显,冬季供暖期间(11~12月及1~3月),CCN数浓度明显增大.CCN数浓度日变化一般呈现两个峰值,分别出现在07:00~11:00和17:00~20:00.利用公式N=CSk拟合了不同季节地面CCN核谱,得到春夏秋冬四季对应的拟合参数C值分别为10983、2454、7614、16421,k值均小于1,为典型的大陆型核谱.通过2013年夏季在山西中部地区开展的CCN飞机观测,研究了CCN数浓度的垂直廓线.CCN数浓度在近地面最大,随高度逐渐降低.在0.3%和0.4%过饱和度下,2000m以下CCN数浓度平均量级均为103cm-3, 3000m以上CCN数浓度平均量级降低至102cm-3.     

高污染下云凝结核对雨、雾滴谱的影响

利用气候基准站、云凝结核计数器、雾滴谱仪和雨滴谱仪等观测资料,分析威宁污染时期云凝结核（CCN）对雨雾滴谱的影响. 结果表明：观测期间威宁CCN数浓度很高,S=0.2%、0.4%、0.6%和0.8%时的平均CCN浓度分别为2884、8003、10470、11685cm^-3,与部分重污染城市相当;CCN有明显的日变化特征,分别在12：00、16：00和20：00出现峰值,与居民生活排放、火电源排放、湍流交换和气象条件等有关;利用N=CS^k式拟合威宁CCN活化谱,平均拟合参数C=14288cm^-3,k=0.8,表明该地属典型大陆型核谱;威宁冬季云层薄、云顶低的云系特点提供了宏观天气背景,高浓度CCN是导致此次雨、雾过程弱,滴谱窄的重要微观条件.     

珠江三角洲地区气溶胶分档活化特性与闭合实验

使用SMPS与CCNC系统相结合,于2011年12月在广州番禺大气成分站开展了40~200nm气溶胶粒子的分档活化观测.活化率曲线和统计结果显示0.109%、0.20%、0.39%、0.67%四个过饱和比下临界干粒径Dmid依次为143.7,99.5,74.7,62.6nm;对应的截断粒径Dcut为171.9, 119.1, 90.2, 72.5nm.进一步分析表明,气溶胶粒子的活化能力主要受粒径控制,成分与混合状态的影响在活化临界位置附近最为显著.本次观测结果与华北地区和周边城郊地区相比,气溶胶活化能力较弱.闭合实验计算得到的CCN数浓度与观测值存在很好的相关性(R2=0.9477),计算值较观测值高约16%.考虑到仪器系统误差等因素,认为两者闭合良好.对CCN数浓度计算中使用的3个因子,即气溶胶数浓度NCN、气溶胶谱型NSD、活化率曲线ARSR进行了敏感性实验,结果显示各因子对CCN数浓度的影响程度存在如下关系:NCN> NSD> ARSR.     

超大城市新粒子生成事件对云凝结核贡献分析

高浓度气溶胶在受人类活动影响的污染地区种类和组成非常复杂,因此,其环境和气候效应引起了广泛关注,但在超大城市背景下气溶胶粒子活化成为云凝结核的过程与边界层的相互作用尚不完全清楚.本研究基于北京（BJ）、上海（SH）、广州（GZ）的观测数据,选取3个城市的春季和冬季（北京冬季11月和广州冬季12月的连续观测,以及上海春季4月的加强观测）集成观测气溶胶数据和云凝结核同期观测的变化并结合其他污染物演化规律,对比分析了新粒子生成事件和环境变量演化对3个超大城市云凝结浓度形成的影响.结果表明,以用云凝结核（CCN）浓度与气溶胶（CN）数浓度的比值作为3个城市的活化率,北京CCN数浓度约为（500±200） #·cm^-3,CN最大浓度小于（1.0×10⁴±0.3×10⁴） #·cm^-3,活化率约为0.07%.上海CCN数浓度为（1500±500） #·cm^-3,CN最大浓度小于（98.0×10⁴±0.3×10⁴） #·cm^-3,最大活化率为0.05%.广州CCN数浓度为（150±30） #·cm^-3,CN最大浓度为（24.0×10³±0.3×10³） #·cm^-3,最大活化率为0.03%.本文旨在阐明气溶胶物理化学性质（粒子谱、化学成分、排放源等的时空演变特征）在不同排放源和大气边界层条件的影响下,造成不同类型的排放和输送过程对气溶胶活化率的影响,对比发现新粒子生成（NPF）期间CCN数浓度明显高于非新粒子生成（Non-NPF）时期,证明NPF发生时对CCN的活化率（AR）有显著的提升,在过饱和度SS=0.1%下,北京达到峰值在4×10^-3附近,广州的最大值约为17×10^-4,上海的最大值为3×10^-3.且在NPF期间气溶胶活化率显著增加,3个超大城市在NPF和Non-NPF期间,CCN数浓度与活化率的关系在上海尤其明显,化学成分包括有机物、硝酸盐和硫酸盐等物质也会影响超大城市地区气溶胶粒子的活化率,对比发现3个城市在NPF期间CCN数浓度和活化率都明显区别于其他时段.发现气溶胶的物理和化学性质以及与活化率的直接关系,可用以评估新粒子生成对区域大气环境（如霾）的影响,并估计气溶胶贡献为CCN的间接气候影响.     

南京冬季云凝结核活化特征及闭合研究

2017年12月~2018年1月在南京地区对气溶胶的云凝结核（CCN）活化特征进行外场观测,并利用4种常用的闭合方法实现对CCN数浓度的预测.结果表明本次观测期间南京地区的气溶胶具有较高的CCN活性,吸湿性参数（κ）的平均值为0.36.对清洁到不同程度雾-霾天气溶胶污染的CCN活化特征进行对比分析,发现随着污染程度的加深,气溶胶的吸湿性逐渐减弱;在同一能见度（VIS）范围内,环境相对湿度（RH）更高的天气类型中气溶胶的吸湿性和活化能力也更高,这可能由于高RH条件能促进大气中非均相及液相反应生成更多的二次无机气溶胶.4种闭合方法的结果显示,利用临界粒径、截断粒径及粒径分辨的活化谱三种方法总体上均有较好的闭合结果.其中,对于低过饱和度（S）下的预测来说,利用截断粒径方法的闭合结果最为理想.     

南京夏季气溶胶吸湿增长因子和云凝结核的观测研究

为了更加全面地研究长三角地区气溶胶的理化特性,尤其是吸湿和活化特性,于2013年8月在南京市区对气溶胶的吸湿增长因子(GF)和云凝结核(CCN)展开相关观测研究.使用串联电迁移率颗粒物吸湿粒径分析仪(H-TDMA)观测32~350nm气溶胶在相对湿度为90%条件下的吸湿性参数,使用云凝结核计数器(CCNC)观测过饱和度在0.2%~0.8%的CCN数浓度.结果表明,不同气溶胶粒子的吸湿增长行为均表现出较为明显的双峰分布,即一个强吸湿模态和一个弱吸湿模态,且吸湿性在不同粒径(爱根核模态和积聚模态)上存在较为明显的不同,不溶性物质和二次气溶胶所占比重较大,并且在稳定的天气条件下,气溶胶的混合状态表现为由外混向内混发展的过程.观测期间该区域CCN的平均数浓度为13776(0.6%)cm-3,比沿海区、山区、干旱地区及清洁城市地区要高很多.其日变化表现为中午时刻出现峰值,影响因素主要与光化学反应有关.同时25日出现的轻雾过程对CCN有较为明显的清除作用.通过吸湿性参数计算得到的CCN数浓度和实际观测得到的CCN数浓度进行了闭合实验,结果显示出较好的相关性,表明将未饱和条件下观测得到的吸湿性参数带入到K?hler方程中,即可预测过饱和条件下气溶胶的活化能力.     

不同污染条件下南京春季CCN活化特征分析

在2018年3~4月对南京北郊地区的气溶胶开展了云凝结核（CCN）特征的外场观测,并结合气象数据、PM_2.5浓度和化学组分信息以及光学特性等数据,对观测期间的污染天和清洁天进行了对比,分析了典型污染过程和新粒子生成天的CCN特征.结果表明,本次观测中气溶胶CCN活性总体较高,各过饱和度（SS）下的平均吸湿性参数（κ）为0.30,在最低过饱和度下（SS=0.17%）κ最低,且最大活化率（B）仅为0.72,表明气溶胶中有较多不易活化的物质.污染天κ高于清洁天,但活化率更低且外混程度更高,主要是受交通和工业排放的吸湿性较差的粒子影响,而颗粒物在夜间可迅速老化,使其吸湿性提升,CCN数浓度增加.新粒子生成天的κ受到粒子成核的影响有明显日变化,对总气溶胶数浓度（N_CN）和CCN数浓度（N_CCN）也有显著贡献.     

南京北郊云凝结核活化特征观测及闭合研究

采用SMPS-CCNC联用全扫描的方法,于2016年11~12月在南京北郊地区,对8.2~346nm粒径段的气溶胶粒子展开了粒径分辨的云凝结核（CCN）活化特征观测,并利用6种参数化方法对CCN数浓度进行了闭合研究.结果表明本次观测中南京地区的气溶胶CCN活性和吸湿性均较高,其中平均吸湿性参数（k）为0.31.通过污染天和清洁天CCN特征的对比发现,污染天气溶胶和CCN数浓度均较高,但CCN活性和气溶胶吸湿性却较差,可能是由于新鲜排放的黑炭或有机物的影响.对比6种参数化方法的闭合结果,发现利用截断粒径和临界干粒径这两种参数对CCN数浓度进行预报的结果最为理想.此外,探讨了不同时间分辨率的参数对闭合结果的影响,对比发现参数时间分辨率的提高只增加了闭合结果R²的值,对闭合斜率的影响基本可以忽略,因此综合考虑,本研究可直接利用各参数的整体日变化平均来进行CCN数浓度的闭合.     

四川乡村点新粒子生成特征及其对云凝结核数浓度的贡献

为揭示成渝地区大气复合污染成因,选择乡村点资阳站的冬季,实测了颗粒物数浓度及其粒径谱分布、云凝结核(CCN),在二氧化硫、光解速率(JO1D)实测值基础上估算了新粒子生成的重要前体物气态硫酸的浓度.2012年12月5日到2013年1月5日观测期间,3~582nm颗粒物数浓度水平较高,平均值为(16072±9713)cm-3.颗粒物数谱分布呈现以积聚模态为主体的特征,占总颗粒物数浓度的46%,此比值高于我国北京、上海、广州等城市和珠江三角洲及长江三角洲的乡村点和背景点.在较高颗粒物凝结汇(CS)水平下[(4.3±3.6)×10-2s-1],甄别出7次新粒子生成(NPF)事件,占观测天数的23%.NPF事件发生时,颗粒物生成速率与增长速率分别为(5.2±1.4)cm-3s-1,(3.6±2.5)nm/h. NPF事件对CCN数浓度有明显贡献,NPF发生后CCN数浓度平均增长19%.     

Development of a cloud condensation nuclei (CCN) counter using a laser and charge-coupled device (CCD) camera

A continuous flow streamwise thermal gradient cloud condensation nuclei (CCN) counter with an aerosol focusing and a laser-charge-coupled device (CCD) camera detector system was developed here. The counting performance of the laser-CCD camera detector system was evaluated by comparing its measured number concentrations with those measured with a condensation particle counter (CPC) using polystyrene latex (PSL) and NaCl particles of varying sizes. The CCD camera parameters (e.g. brightness, gain, gamma, and exposure time) were optimized to detect moving particles in the sensing volume and to provide the best image to count them. The CCN counter worked well in the particle number concentration range of 0.6–8000 #·cm⁻³ and the minimum detectable size was found to be 0.5 μm. The supersaturation in the CCN counter with varying temperature difference was determined by using size-selected sodium chloride particles based on K?hler equation. The developed CCN counter was applied to investigate CCN activity of atmospheric ultrafine particles at 0.5% supersaturation. Data showed that CCN activity increased with increasing particle size and that the higher CCN activation for ultrafine particles occurred in the afternoon, suggesting the significant existence of hygroscopic or soluble species in photochemically-produced ultrafine particles.     

银川市PM2.5的输送路径及潜在源解析

基于2015~2017年银川市PM_2.5逐小时质量浓度和同期气象数据,采用气流后向轨迹聚类分析法、潜在来源贡献函数法（PSCF）和浓度权重轨迹分析法（CWT）研究银川市PM_2.5的输送路径及潜在源分布.结果表明：2013~2018年银川市大气PM_2.5质量浓度呈先升高后下降的趋势,其中2016年PM_2.5浓度年均值最高（54.25±20.91）μg/m³;在四季变化中,冬季PM_2.5浓度最高（75.11±29.21）μg/m³,夏季最低（31.83±7.09）μg/m³.聚类分析表明西北方向气流是银川市四季PM_2.5主要的输送路径,在春、秋、冬3季PM_2.5均为西北长距离输送路径;而在夏季,短距离输送气流是PM_2.5主要的输送方式.PSCF与CWT分析表明,冬季PM_2.5潜在源区范围最大,主要集中在西北-东南走向的潜在贡献源区带,包括新疆中东部、青海省北部、河西走廊地区、内蒙古西南部、甘肃省南部以及宁夏西北部;春、秋两季PM_2.5潜在源区主要位于新疆东部与甘肃省交界区域、甘肃省东南部、湖北北部、陕西西南部以及重庆北部;夏季的潜在源区范围最小,主要集中在新疆东部与甘肃交界区域.在PM_2.5重污染天气期间,其主要来源于西北方向气流,潜在源区主要分布在新疆东部与甘肃交界区域、内蒙古西南部与甘肃交界区域以及甘肃中南部地区.因此,在实施防风固沙的基础上,加强区域环境合作,实施大气污染联合防治,可以有效缓解银川乃至京津冀地区的大气污染.     

大气CO2浓度升高对几种土壤微生物学特征的影响

利用中国扬州开放式空气CO2浓度升高(FACE)平台,研究大气CO2浓度升高对土壤微生物活性及群落功能多样性的影响.结果表明,在常氮施肥处理中,大气CO2浓度升高有增加微生物量碳的趋势,而在低氮施肥处理中大气CO2浓度升高的影响不大.在常氮、低氮施肥处理中,大气CO2浓度升高对微生物量氮均没有显著影响,有增加微生物C/N的趋势.在常氮施肥处理中,大气CO2浓度升高显著增加脱氢酶活性,而在低氮施肥处理中的影响不显著.在低氮施肥中大气CO2浓度升高显著增加酸性磷酸酶活性,在常氮施肥处理中的影响不显著.除在常氮施肥、大气CO2浓度升高时,Shannon指数、Simpson指数和微生物利用的碳源有显著变化外,其他处理中土壤微生物群落功能多样性的变化很小.     

中国典型城市O3与前体物变化特征及相关性研究

为了解我国不同气候背景城市O₃污染及其与前体物的关系,选取北京市、沈阳市、银川市、成都市、南京市和广州市作为典型代表城市,基于这6个城市2014-2016年ρ（O₃）、ρ（NO₂）和ρ（CO）资料对O₃与其前体物质量浓度变化特征及二者相关性进行研究.结果表明:①2014-2016年6个城市ρ（O₃）年均值大小顺序依次为南京市>沈阳市>北京市>银川市>成都市>广州市,ρ（NO₂）年均值大小顺序依次为北京市>成都市>南京市>沈阳市>广州市>银川市,ρ（CO）年均值大小顺序依次为北京市>银川市>成都市>沈阳市>南京市>广州市.2014-2016年除广州市ρ（O₃）下降、沈阳市变化不明显外,其他城市ρ（O₃）总体呈上升趋势;各城市ρ（NO₂）和ρ（CO）普遍呈下降趋势.②广州市ρ（O₃）夏季最高、春季最低,其他城市四季ρ（O₃）大小顺序依次为夏季>春季>秋季>冬季;北京市、沈阳市和银川市四季ρ（NO₂）和ρ（CO）大小顺序依次为冬季>秋季>春季>夏季,成都市、广州市和南京市为冬季>春季>秋季>夏季.各城市ρ（O₃）和ρ（O_x）日变化呈单峰型,ρ（NO₂）和ρ（CO）日变化呈双峰型.③6个城市城区ρ（O₃）均低于清洁对照点,城区ρ（NO₂）和ρ（CO）均高于清洁对照点,并且城区与清洁对照点O₃及其前体物质量浓度差值随城市和月份变化存在一定的差异.④各城市ρ（O₃）与ρ（NO₂）和ρ（CO）均呈负相关,与ρ（O_x）呈显著正相关;城区ρ（O₃）与ρ（NO₂）和ρ（CO）的相关性均好于清洁对照点,清洁对照点ρ（O₃）与ρ（O_x）的相关性则好于城区.⑤各城市ρ（O₃）超标率随ρ（NO₂）和ρ（CO）的增加均呈先迅速上升再快速减小,之后缓慢变化的特征,但ρ（O₃）超标率峰值对应的ρ（NO₂）和ρ（CO）有所差异.研究显示,日照条件较好的银川市、北京市和沈阳市O₃与其前体物相关性较成都市、南京市和广州市强.