磁性氧化石墨烯制备及去除水中刚果红的研究

采用Hummer方法制备了氧化石墨烯(GO),采用化学共沉淀法把铁氧化物纳米粒子覆盖在GO上制成磁性氧化石墨烯(MGO),并把MGO用作吸附剂去除水中阴离子染料刚果红.采用扫描电镜(SEM)、透射电镜(TEM)、Zeta电位仪和磁强计对MGO进行了表征.研究了吸附动力学,吸附等温线及初始pH值,离子强度对吸附的影响.考察了MGO对自来水中刚果红的去除效果.结果表明,GO具有片状的二维纳米结构,表面有许多的褶皱;当pH3.5,吸附剂表面带负电荷,等电点为3.5;MGO的饱和磁化强度为31.2emu/g,足够从水溶液中分离出来.刚果红的吸附符合准二级动力学模型,且在吸附时间为7h内基本达到吸附平衡.在超纯水中最大吸附容量高达140.6mg/g,且吸附量随pH值升高先增加再降低,当pH4~5达到最大值.MGO对自来水中刚果红的最大吸附容量为287.6 mg/g,为在超纯水中的2倍,表明MGO对刚果红具有很好的去除效果.     

羟基磷灰石-四氧化三铁-沸石复合材料制备及去除水中刚果红研究

采用可溶性磷酸盐、钙离子、二价铁离子、三价铁离子和天然沸石等材料制备了羟基磷灰石-四氧化三铁-沸石(HAPFe3O4-沸石)复合材料,对该复合材料进行了表征,并考察了该复合材料对水中刚果红的吸附作用.结果表明,HAP-Fe3O4-沸石复合材料对水中的刚果红具备良好的吸附能力.当pH由3增加到4或由7增加到11时,HAP-Fe3O4-沸石复合材料对水中刚果红的去除能力下降;当pH由4增加到7时,对刚果红的吸附能力基本保持不变.HAP-Fe3O4-沸石复合材料对水中刚果红的去除率随吸附剂投加量的增加而增加,而对水中刚果红的单位吸附量则随吸附剂投加量的增加而降低.HAP-Fe3O4-沸石复合材料对水中刚果红的吸附动力学过程可以较好地采用准二级动力学模型加以描述,对刚果红的吸附平衡数据可以采用Langmuir和Freundlich等温吸附模型加以描述.根据Langmuir模型确定的最大吸附容量为117 mg·g-1.(pH 7和303 K).HAP-Fe3O4-沸石复合材料对水中刚果红的吸附是自发吸热并伴随熵增加的过程.当pH为7时,HAP-Fe3O4-沸石复合材料吸附水中刚果红的主要机制包括表面配位作用、氢键作用以及路易斯酸碱反应.采用热再生的方法可以使吸附刚果红后的HAP-Fe3O4-沸石复合材料得到再生,热再生后的复合材料可以循环使用并且对水中刚果红的吸附性能良好.X射线衍射分析结果表明HAP-Fe3O4-沸石复合材料含Fe3O4,磁滞回线结果表明HAP-Fe3O4-沸石复合材料具备较高的磁饱和强度,复合材料吸附刚果红后可以很容易地通过外加磁场的作用快速地与水溶液分离.结果表明,HAP-Fe3O4-沸石复合材料适合作为一种吸附剂去除废水中的刚果红.     

羟基磷灰石对水中刚果红的吸附作用研究

通过吸附实验考察了羟基磷灰石对水中刚果红的吸附作用,结果表明羟基磷灰石对水中的刚果红具备良好的吸附效果.准二级动力学模型适合描述羟基磷灰石对水中刚果红的吸附动力学过程.Langmuir、Freundlich和Dubinin-Radushkevich(D-R)等温吸附模型可以用于描述羟基磷灰石对水中刚果红的吸附平衡数据.羟基磷灰石对水中刚果红的吸附是自发和放热的过程.当pH超过8时,羟基磷灰石对水中刚果红的吸附能力随pH的增加而明显降低.吸附了刚果红的羟基磷灰石经过热再生后可以循环使用,并且热再生后的羟基磷灰石对水中刚果红的吸附性能良好.当pH低于羟基磷灰石的零电荷点时,磷灰石吸附水中刚果红的机制是静电吸引、氢键和路易斯酸碱反应;当pH高于羟基磷灰石的零电荷点时,羟基磷灰石吸附水中刚果红的机制是氢键和路易斯酸碱反应.上述结果表明,羟基磷灰石适合作为一种吸附剂去除废水中的刚果红.     

改性木屑对水中刚果红的吸附性能研究

对十六烷基三甲基溴化铵(CTAB)改性木屑用于水中刚果红(CR)的去除进行了研究.用扫描电子显微镜(SEM)和傅里叶红外光谱分析仪(FTIR)对木屑和改性木屑的性能进行表征.探讨了反应时间、pH、温度、剂量以及离子强度对改性木屑去除CR的影响.实验结果表明,CTAB改性后的木屑对刚果红的吸附量明显增大,改性前后木屑的最大吸附量分别为30.30和111.36 mg·g-1.反应过程在前20 min内反应速率很快,并约在120 min内达到吸附平衡.吸附动力学符合伪二级动力学模型.最佳反应温度为328 K,吸附剂最适投加量为0.09 g,吸附量的大小与溶液的初始pH值有关,且增加盐浓度,改性木屑的吸附能力增加.吸附等温线符合Langmuir方程,且吸附过程为吸热反应.     

鸟粪石-沸石复合材料对水中镉的吸附性能研究

研究以氧化镁负载沸石回收污水中氮磷得到的鸟粪石-沸石复合材料(STR-NZ)为吸附剂,用于对水体中重金属镉的吸附去除.实验采用SEM-EDS、XRD和FTIR等手段对STR-NZ材料进行表征,并考察了投加量、初始pH和反应时间等对STR-NZ材料去除水中Cd~(2+)的影响.结果表明:氧化镁负载沸石材料主要以鸟粪石沉淀的方式实现对水中磷酸盐和氨氮的回收;STR-NZ对水溶液中Cd~(2+)的吸附量随pH的增大呈先增加后趋于平衡的趋势,当Cd~(2+)的初始浓度为50 mg·L~(-1)时,STR-NZ的最佳投加量为0.2 g·L~(-1),Cd~(2+)最大吸附量为249.35 mg·g~(-1), STR-NZ对Cd~(2+)的吸附动力学符合准二级动力学模型,对Cd~(2+)的等温吸附符合Langmuir等温吸附模型,STR-NZ主要通过Cd_5(PO_4)_3(OH)沉淀的方式实现对水中Cd~(2+)的去除.     

改性石墨烯对水中亚甲基蓝的吸附性能研究

对十六烷基三甲基溴化铵(CTAB)改性石墨烯用于水中亚甲基蓝(MB)的去除进行了研究.用扫描电子显微镜(SEM)、透射电子显微镜(TEM)、X射线衍射分析仪(XRD)、傅里叶红外光谱分析仪(FTIR)和热重分析仪(TGA)对石墨烯和改性石墨烯性能进行表征.探讨了反应时间、pH、温度、剂量对石墨烯和改性石墨烯去除MB的影响.结果表明,在石墨烯制备过程中添加CTAB可以明显增大比表面积,提高MB的去除率.反应过程在前15 min内反应速率很快,并约在120 min内达到吸附平衡.吸附动力学符合伪二级动力学模型.最佳反应温度为293 K,吸附剂投加量的最适浓度为2 g·L-1,且吸附量的大小与溶液的初始pH值无关.通过Langmuir等温吸附方程得到改性石墨烯的最大吸附量86.43 mg·g-1,且为放热反应.     

Fe@GOCS的制备及其对水中As(Ⅲ)的吸附

基于自组装原理混合了氧化石墨烯、壳聚糖和FeCl_3·6H_2O,并使用NaOH溶液固定,戊二醛-甲醇溶液交联后得到了不同载铁量的载铁氧化石墨烯壳聚糖(Fe@GOCS)球形材料,采用静态吸附实验研究其对水溶液中As(Ⅲ)的吸附去除及机制.结果表明,吸附剂负载的铁以α-FeO(OH)形态为主,对As(Ⅲ)的吸附容量随pH的降低呈上升趋势,实验最佳pH值为3.在温度298.15、 308.15和318.15 K且pH值为3条件下,As(Ⅲ)的吸附反应在45 h左右达到平衡,吸附剂最佳投加量为1.0 g·L~(-1),最大吸附容量可达289.4mg·g~(-1). 5次吸附-解吸附后,吸附容量未下降,反而呈上升趋势.热力学结果显示:ΔG~θ0、ΔS~θ0和ΔH~θ0,表明Fe@GOCS对As(Ⅲ)的吸附过程是吸热和熵增的自发反应,升温利于吸附;吸附过程符合伪二级动力学方程,Freundlich和Sips等温吸附模型能更好地描述对As(Ⅲ)的吸附行为.结合材料表征测试结果,认为离子交换和表面络合是Fe@GOCS去除As(Ⅲ)的主要机制.     

壳聚糖包覆沸石分子筛处理微污染水中的氨氮

采用壳聚糖包覆沸石分子筛为吸附剂,通过小试,考察温度、pH值、浊度、竞争离子对去除效果的影响,并通过研究吸附动力学、吸附等温线、吸附热力学探讨壳聚糖包覆沸石分子筛吸附氨氮的机理。结果表明:壳聚糖包覆沸石分子筛对氨氮有较好的去除效果,温度、pH值、浊度是影响壳聚糖包覆沸石分子筛去除氨氮的主要因素,壳聚糖包覆滞石分子筛对离子的选择交换顺序为K~+>Na~+>Ca~(2+)>Mg~(2+);壳聚糖包覆沸石分子筛去除氨氮反应符合Lagergren准二级动力学模型(R~2=0.999);吸附符合Langmuir吸附等温线方程;吸附热力学结果表明,壳聚糖包覆沸石分子筛去除氨氮的过程为吸热反应。该研究成果可为微污染水中氨氮的处理提供参考。     

间苯二胺改性磁性壳聚糖对六价铬的还原-吸附协同作用机制研究

通过改进后的方法制备出具有良好颗粒形态的磁性壳聚糖颗粒,并使用间苯二胺(mPD)对其进行改性,在颗粒表面形成了一层含有大量含氮官能团的有机壳层,有效改善了颗粒的比表面积和活性官能团数量.通过序批实验法探究mPD改性磁性壳聚糖颗粒对六价铬Cr(Ⅵ)的吸附行为,实验结果显示初始pH为酸性有利于其对Cr(Ⅵ)的去除;吸附行为复合拟二级动力学模型,以化学吸附为主;在25℃、pH3条件下,由Langmuir等温线计算得吸附量可以达到212.21 mg·g~(-1),优于此前报道过的很多非纳米级新型磁性吸附剂;通过Redlich-Peterson模型的拟合和吸附反应前后的X射线光电子能谱分析,可知mPD改性磁性壳聚糖颗粒对六价铬Cr(Ⅵ)的去除是通过氧化还原反应和吸附作用协同进行的;经过6次吸附-解吸再生过程,mPD改性磁性壳聚糖颗粒仍具有100 mg·g~(-1)以上的吸附能力.综上,mPD改性磁性壳聚糖颗粒体现出其对Cr(Ⅵ)突出的去除性能,同时具有便于分离和再生能力强等特点,对于应用于含铬废水的处理具有良好的前景.     

磁性石墨烯吸附水中Cr(Ⅵ)研究

以氧化石墨和铁盐为原料,采用化学沉淀法制备出磁性石墨烯复合材料,运用静态吸附实验研究了吸附动力学、热力学、等温吸附模型以及不同因素如p H、温度、时间对Cr(Ⅵ)吸附的影响.结果表明,吸附动力学符合假二级动力学模型;与Freundlich模型相比,Langmuir模型更适合描述吸附过程.热力学参数为:ΔHθ=33.89 k J·mol-1,ΔSθ=120.15 J·(mol·K)-1,ΔGθ=-2.51 k J·mol-1(303 K),这表明吸附过程是吸热并且自发的.实验最佳p H值为2,升高温度和延长时间均有利于吸附的进行.初始Cr(Ⅵ)浓度为5 mg·L-1时,重复利用3次后吸附量由3.9 mg·g-1下降到2.1 mg·g-1.在磁铁存在的条件下吸附剂可轻易从溶液中分离出来,利用Na OH可使其再生,因此可作为去除Cr(Ⅵ)的良好吸附剂.     

聚(丙烯酰胺-二乙烯基苯)对水溶液中刚果红的吸附

通过丙烯酰胺(AM)与二乙烯基苯(DVB)交联聚合制备聚(丙烯酰胺-二乙烯基苯)[Poly(AM-co-DVB)],并对其物理化学性质和吸附性能进行了详细研究.通过FT-IR、TG、SEM研究了该聚合物的结构与热稳定性,考察了Poly(AM-co-DVB)对刚果红的吸附性能与吸附规律,探讨了溶液p H、时间、温度对吸附过程的影响以及AM用量对聚合物吸附性能的影响.结果表明,在p H为7.25,时间为3 h,Poly(AM-co-DVB)对刚果红的最大吸附容量可达319.1 mg·g-1.其吸附等温线符合Langmuir模型,吸附动力学过程符合假二阶方程且吸附热力学表明吸附行为是自发的过程.Poly(AM-co-DVB)对刚果红具有优越的吸附性能.     

Zn/Ni/Cu-BTC强化吸附刚果红性能研究

运用水热合成法制备了一种新型三金属单配体多孔材料Zn/Ni/Cu-BTC,运用氮气吸脱附、扫描电镜、X射线衍射等对材料进行了表征.研究了其常温常压条件下（25℃,1atm）静态吸附刚果红的性能.结果表明,由于三金属不饱和配位点的协同效应导致刚果红在Zn/Ni/Cu-BTC多孔材料上的吸附容量从630mg/g增加到1250mg/g,增加了98.4%.准二级动力学模型和Langmuir吸附模型较好地描述了Zn/Ni/Cu-BTC对刚果红的吸附行为.     

3种吸附剂对污水磷污染去除性能与机制比较

为探索高效利用膨润土、红壤和炉渣去除农业污水磷污染的可行性,对比分析了3种吸附剂对人工合成含磷污水的吸附去除特性,结合SEM、XDS和BET等测试结果以及等温吸附、吸附动力学及Ca2+释放量探讨了3种材料对磷的吸附机制.结果表明,炉渣对磷的吸附能力高于膨润土和红壤,吸附过程均适合Langmuir等温吸附方程(R2 0. 96),对磷的理论饱和吸附量为:炉渣(16. 87 mg·g~(-1))红壤(1. 21 mg·g~(-1))膨润土(0. 92 mg·g~(-1)).炉渣对磷的吸附动力学特征符合Elovich方程(R2=0. 966),而膨润土和红壤对磷的吸附特征则更适合准二级动力学方程(R2为0. 982和0. 959).炉渣的Ca2+释放量(10. 46 mg·g~(-1))显著大于膨润土(0. 31 mg·g~(-1))和红壤(0. 03 mg·g~(-1))(P 0. 05).红壤对磷的吸附量随着p H的升高而降低;膨润土在初始p H为7. 0时,吸附量最低;但初始p H值对炉渣去除磷的影响不大.相比红壤和炉渣,膨润土解吸较快,易于进行重复利用.综上所述,吸附材料的磷吸附能力主要与其结构、化学组成、Ca2+释放能力及溶液初始p H值等有关,炉渣较膨润土和红壤对磷酸盐有着更强的去除能力,适合处理农村污水磷污染.     

硫酸根自由基对活性炭吸附刚果红的影响

本研究通过研究硫酸根自由基（SO₄^-·）对活性炭吸附性能的影响来探究SO₄^-·活化再生活性炭的可行性.结果证实,当刚果红溶液浓度为100mg/L,活性炭加入量为1.25g/L时,活性炭对刚果红的吸附量为62mg/g.体系pH值、KH₂PO₄和K₂HPO₄对活性炭吸附刚果红效果影响较小.当体系中过硫酸钠加入量为刚果红浓度的12倍时,过硫酸钠联合活性炭对刚果红去除率仅比活性炭单独吸附的对照处理提高5%;然而,在水浴锅加热条件下,70℃热活化过硫酸钠在30~120min对刚果红的去除率可达94%~99%;70℃热活化过硫酸钠联合活性炭处理在对应时间段对刚果红的去除率为91%~94%,紫外光活化过硫酸钠联合活性炭处理在对应时间段对刚果红的去除率仅为86%~90%.由此可知,热活化和紫外光活化过硫酸盐产生SO₄^-·对活性炭的吸附性能影响较小,基于硫酸根自由基的高级氧化技术再生活性碳的可能性不大.     

铝炭微电解处理刚果红废水的效果及脱色机理研究

采用铝炭微电解法处理刚果红废水,通过批式实验和正交试验考察了主要因素对刚果红脱色及COD去除效果的影响,并采用紫外扫描、离子色谱及LC-MS分析了脱色产物.结果表明,在铝粉投加量为8～24 g·L-1范围内,刚果红脱色率及COD去除率均随铝粉投加量的增加而提高,合适的铝粉投加量为16 ～24 g·L-1;刚果红脱色率和COD去除率随着铝炭质量比的减小呈现先增加后降低的趋势,适宜的铝炭质量比为1∶3～1∶1;初始pH对处理效果影响最大,在pH为10～12.5时,刚果红脱色率及COD去除率随着pH升高而急剧增加;在溶解氧为1.25 ～7.59 mg·L-1的范围内,刚果红脱色率及COD去除率随着溶解氧的升高而降低.最佳条件(铝粉投加量24 g·L-1、铝炭质量比1:2、pH=12、反应时间90 min)下,刚果红脱色率及COD去除率分别为90.4％和78.6％刚果红脱色历程为:刚果红分子中的N=N双键在新生态[H]的攻击下断裂,生成3,4-二氨基萘-1-磺酸盐和4-氨基3-((4’-氨基-[1,1'-联苯]-4-基)偶氮基)萘-1磺酸盐;后者在[H]的进一步作用下,发生N=N双键的断裂,转化为3,4-二.氨基萘-1-磺酸盐和联苯胺,萘环开环和C-S键断键,分别生成4-氨基-3-((4’-氨基-[1,1’-联苯]-4-基)偶氮基)-1-磺酸盐和2-((4'-氨基-[1,1’-联苯]-4-基)偶氮基)-1-萘胺.研究表明,铝炭微电解法不能将刚果红完全矿化.     

刚果红分子印迹聚合物纳米微球的合成及吸附性能

本研究以刚果红为模板分子,α-甲基丙烯酸(MAA)为功能单体,二甲基丙烯酸乙二醇酯(EGDMA)为交联剂,乙腈为致孔剂,2,2-偶氮二异丁腈(AIBN)为引发剂,采用沉淀聚合法制备了刚果红分子印迹聚合物纳米微球(MIP).通过扫描、透射电镜对聚合物的结构和形貌进行了表征,结果显示制备的MIP微球的粒径在90 nm左右,粒径较为均匀.利用氮气吸附脱附实验测定了聚合物颗粒的比表面积和孔容.并对诸多吸附影响因素以及分子印迹聚合物的吸附能力、选择性和重复利用率进行了分析.结果表明,MIP对刚果红表现出较好的选择性识别能力,可多次循环使用,能用于染料废水中刚果红的选择性吸附.     

改性硅藻土对三种有机染料的吸附作用研究

以天然硅藻土分别负载十六烷基三甲基溴化铵(CTMAB)、四甲基溴化铵(TMAB)和壳聚糖,制得一系列改性硅藻土,研究了改性硅藻土吸附水中的阴离子染料(活性红120)、阳离子染料(亚甲基蓝)、酸性染料(玫瑰红B)的适宜条件及吸附机理.结果表明,天然硅藻土对亚甲基蓝、四甲基溴化铵改性硅藻土对玫瑰红B和壳聚糖改性硅藻土对活性红120的饱和吸附量分别为51.15、49.56、56.64mg.L-1,效果良好,可被直接利用.延长吸附时间、增大吸附剂用量、控制溶液的pH值(<6)都能提高改性硅藻土吸附剂的吸附效果;3种染料在各自吸附剂上的平衡吸附量Qe与平衡浓度Ce之间的关系均符合Freundlich等温吸附方程,表明改性硅藻土吸附染料以分配作用、弱的溶质吸收为主.改性剂的引入可以改变硅藻土的表面电性,从而对不同类型染料的吸附能力产生不同影响.     

硅藻土负载纳米铁对Cd2+的吸附性能与机制研究

为了提高硅藻土(CDt)的吸附能力,采用NaBH_4液相还原二价铁法合成负载纳米铁的硅藻土颗粒(nZVI-CDt),运用扫描电镜(SEM)、傅里叶红外光谱(FTIR)、X射线衍射(XRD)和X射线光电子能谱(XPS)对nZVI-CDt进行表征,采用静态吸附法研究不同吸附条件对CDt和nZVI-CDt吸附Cd~(2+)的影响,并结合等温吸附属性、吸附过程控制步骤以及吸附动力学、热力学属性分析探讨了CDt和nZVI-CDt对Cd~(2+)的吸附机制.结果表明,负载纳米铁后,硅藻土的团聚现象得到改善,分散性更好,表面活性基团向有利于吸附方向发生变化,吸附能力得到显著提升,相对于CDt,nZVI-CDt对Cd~(2+)的吸附量提升了3.9倍;nZVI-CDt对Cd~(2+)的吸附较为迅速,20 min左右就可达到吸附平衡;随着投加量的增加,nZVI-CDt对Cd~(2+)的吸附量呈下降趋势,而初始浓度对Cd~(2+)的吸附影响则正好相反;相对于CDt,溶液初始pH值对nZVI-CDt吸附Cd~(2+)的影响明显减弱;nZVI-CDt对Cd~(2+)的吸附能力受温度影响不大;nZVI-CDt对Cd~(2+)的吸附符合Temkin等温吸附模型和拟二级动力学模型.吸附反应容易进行,且以物理吸附为主,吸附过程控制步骤为发生在微孔内的吸附反应.吸附热力学参数表明CDt和nZVI-CDt对Cd~(2+)的吸附是自发的吸热过程,且系统的无序性增加.     

天然腐殖酸对黄土吸附敌草隆的影响

为研究添加天然腐殖酸条件下黄土对有机农药的吸附过程及影响机制,以敌草隆为目标污染物,采用批量平衡试验法,分析黄土与黄土+HA（在黄土中添加腐殖酸）处理对敌草隆的吸附动力学、吸附热力学、解吸动力学过程及其主要影响因素（如pH、离子强度等）.结果表明:①与黄土相比,黄土+HA对敌草隆的吸附时间较短,且二者均符合颗粒内部扩散模型.②Freundlich等温吸附模型能够较好地拟合黄土及黄土+HA对敌草隆的吸附热力学过程.黄土和黄土+HA对敌草隆的吸附自由能（ΔGθ）、熵变（ΔSθ）均小于0,表明反应是一个自发进行且混乱度逐渐减小的过程;添加HA使黄土对敌草隆的焓变（ΔHθ）由负值变为正值,即由放热过程转化为吸热过程,表明温度升高使HA表面的微孔数量增多,为敌草隆提供了更多的吸附位点.③随着pH的升高,黄土和黄土+HA对敌草隆的吸附量均缓慢减小,当pH>7时吸附趋于平衡.④不同离子（Ca2+、Na+、Mg2+）及离子强度下,黄土和黄土+HA对敌草隆的吸附量随着c（Ca2+）的减小而增大,与同浓度的Mg2+和Ca2+相比,Mg2+存在下黄土对敌草隆的吸附量较大;与同浓度的Ca2+和Na+相比,Na+存在下黄土对敌草隆的吸附量较大.⑤由解吸动力学过程可以看出,添加天然HA可延长敌草隆在黄土中的滞留时间.研究显示,HA的存在提高了敌草隆在黄土中的迁移能力,并使其吸附机制发生了改变.