上海市降水过程中汞的浓度变化研究

为了研究降水过程中汞浓度变化规律,采集了上海市区2009年7月6日一次连续降水过程中的分时段12个雨水样品,利用冷原子荧光测汞仪测定了总汞、溶解态汞和颗粒态汞浓度.分析结果显示,降水过程各时段雨水样品的总汞浓度变化范围为0.26～0.53 μg·L-1之间,其中溶解态汞占总汞的比例为67.9％～96.8％;总汞浓度和颗粒态汞浓度的总体变化规律较一致,降水事件的前30分钟内浓度较高,之后逐渐降低,最终趋于稳定;溶解态汞浓度从降水事件开始由高到低逐渐变化,最终也趋于稳定.通过清除比计算云下冲刷过程对雨水中总汞浓度的贡献,发现云下冲刷的贡献大于40.9％.     

重庆缙云山降水中不同形态汞的含量及其沉降量

于2013年4月至2014年3月连续1 a,利用湿沉降自动采样器采集了重庆缙云山的雨水样品,分析了样品中不同形态汞的含量,并计算其沉降量.结果表明,降水中总汞(THg)、溶解态汞(DHg)、颗粒态汞(PHg)、活性汞(RHg)、总甲基汞(Me Hg)、溶解态甲基汞(DMe Hg)、颗粒态甲基汞(PMe Hg)的含量范围分别为7.47~120.11、2.51~43.03、2.28~77.99、0.14~15.14、2.58×10-2~101.62×10-2、0.30×10-2~72.29×10-2、1.45×10-2~63.55×10-2ng·L-1.在计算各形态汞体积加权平均含量(VWM)的基础上,分别算出其年沉降通量为:42.71、23.51、19.20、5.87、0.61、0.34、0.27μg·(m2·a)-1.Me Hg占THg的比例是0.07%~3.79%(平均1.34%),而PHg占THg的比例以及PMe Hg占Me Hg的比例分别是10.49%~89.30%(平均49.95%)、4.31%~98.86%(平均43.14%).除Me Hg外,其它形态汞的含量和沉降量都表现出了明显的季节变化特征,THg、DHg、PHg的含量均为冬季最高而夏季最低,RHg的含量在春冬季明显高于秋夏季.THg、DHg、Me Hg、DMe Hg的沉降量与降雨量具有相同的季节变化趋势,均为春季夏季秋季冬季,RHg的沉降量也是春季最大,而冬季最小.缙云山大气汞沉降不仅受到降雨量、降雨频率以及其它气象条件的影响,也受到了人为活动的干扰.     

上海市大气沉降物中多环芳烃赋存特征及其来源

以上海市大气沉降为研究对象,采集了上海市8月、9月、10月3个月的大气沉降物,分析了上海市大气沉降物中16种PAHs的质量浓度、空间分布特征和组成结构,计算了上海市8个采样点∑15PAHs大气沉降物通量.同时,采用正定矩阵因子分解(PMF)模型对大气沉降中的PAHs进行源解析,模型对PAHs的来源有较为细致的判读,结果表明:大气沉降物中∑16PAHs的浓度范围0.458~21.013μg/L,其中,溶解相中∑16PAHs的浓度范围为0.174~0.625μg/L,颗粒相中∑16PAHs的浓度范围为0.275 20.455μg/L.上海市∑15PAHs大气沉降通量在0.24~14.74μg/(m2·d)之间,沉降通量均值为2.77μg/(m2?d).根据PMF模型解析,机动车尾气排放为大气沉降物中PAHs的主要污染物,源贡献率为40.23%,其次,居民烹调、煤炭燃烧、石油挥发泄露和炼焦排放依次占23.73%、14.75%、14.35%和6.92%.     

贵州省万山汞矿区地表水中不同形态汞的空间分布特点

利用两次金汞齐-冷原子荧光光谱法,对贵州省废弃汞矿山万山矿区地表水不同形态汞(活性态、溶解态、颗粒态)的含量进行测定.样品活性态汞为1.04～402 ng/L;溶解态汞为12.5～426 ng/L;颗粒态汞变化很大,最低只有1.38 ng/L,最高达4 427 ng/L.研究表明:(1)直接与矿山冶炼活动排放物炉渣接触的溪流水污染程度最高,总汞高达4.46μg/L;(2)与矿山开采活动排放的废石或贫矿石接触的溪流水污染程度较低;(3)远离汞矿开采、冶炼活动区的地表水总汞接近汞矿化带背景参考值.     

大气环境中气相和颗粒相上酞酸酯的分析

本文选用聚氨基甲酸酯泡沫塑料(PUFP)吸附块和玻璃纤维摅膜(GF)构成大气全态采样头,捕集大气中气相和颗粒相中酞酸酯化合物,样品经提取分离后用气相色谱(GC)进行测定。以呼和浩特市居民区相草原对照区为采样点,分析夏冬雨季大气中酞酸酯(DNBP和DEHP)。结果表明,冬季大气气相中,DNBP和DEHP平均浓度为0.46和1.89μg/m~3,夏季为2.19和1.82μg/m~3;大气颗粒物相,冬季平均为1.34和1.66μg/m~3,夏季为0.51和0.36μg/m~3。夏季大气气相酞酸酯含量高,冬季大气颗粒相酞酸酯含量高。草原对照区大气颗粒物上DNBP和DEHP的平均浓度为0.17和0.14μg/m~3,夏季为0.23和0.10μg/m~3。DNBP和DEHP在大气全态中的总含量冬季和夏季较为接近。     

乌江流域大气降雨中不同形态汞的时空分布

2006年1～12月测定了乌江流域5个水库库区大气降雨中不同形态汞的浓度.结果表明,总汞、溶解态汞、颗粒态汞、活性汞、甲基汞的浓度范围分别为7.49～149.13ng·L-1、1.23～10.02ng·L-1、5.76～141.92ng·L-1、0.56～2.94ng·L-1、0.082～0.821ng·L-1.降雨中颗粒态汞为主要形态,约占总汞比例的67.6%～96.1% (平均87%),活性汞、甲基汞占总汞的比例分别为5.1%和0.68%.除活性汞外,其它形态汞的浓度存在明显的季节变化趋势,冬春季的浓度明显高于夏秋季,而不同形态汞的空间分布特征不明显.降雨中汞的浓度主要受降雨量及燃煤等人为活动的影响.     

长江口大气多氯联苯干湿沉降通量

大气干、湿沉降是水体持久性有机污染物的主要来源.长江口是我国陆海相互作用研究的关键区域,是大气污染物监测的重点区域.为了解长江口大气中多氯联苯(Polychlorinated Biphenyls, PCBs)的污染特征,本研究共采集了自2013年10月—2014年8月4个季度93对大气样品(气态和颗粒态)和13个雨水样品,分析了样品中7种典型PCBs浓度并估算了PCBs的干、湿沉降通量.结果表明:①长江口大气中PCBs(气态和颗粒态)浓度范围是2.37～207 pg·m~(-3),平均浓度为44.9 pg·m~(-3);与以海洋为背景的国内外大气中PCBs相比,浓度处于中度水平;大气中PCBs主要存在于气态中,占77%;夏季气态PCBs浓度明显高于其他3个季度;颗粒态PCBs浓度呈冬、春季高,夏、秋季低的特点.②PCBs的干沉降通量为681～2330 pg·m~(-2)·d~(-1),年均值为1880 pg·m~(-2)·d~(-1),冬、春季干沉降通量明显高于夏、秋季;湿沉降通量为184～1210 pg·m~(-2)·d~(-1),年均值为863 pg·m~(-2)·d~(-1),夏季湿沉降通量明显低于其他3个季节.总体上,PCBs干、湿沉降通量年均变化为865～3300 pg·m~(-2)·d~(-1),年均值为2250 pg·m~(-2)·d~(-1),干沉降占总沉降通量的69%.     

贵州省万山汞矿区地表水中不同形态汞的空间分布特点

利用两次金汞齐一冷原子荧光光谱法,对贵州省废弃汞矿山万山矿区地表水不同形态汞(活性态、溶解态、颗粒态)的含量进行测定。样品活性态汞为1．04～402ng／L;溶解态汞为12．5～426ng／L;颗粒态汞变化很大．最低只有1．38ng／L最高达4427ng／L。研究表明：(1)直接与矿山冶炼活动排放物炉渣接触的溪流水污染程度最高,总汞高达4．46μg／L;(2)与矿山开采活动排放的废石或贫矿石接触的溪流水污染程度较低;(3)远离汞矿开采、冶炼活动区的地表水总汞接近汞矿化带背景参考值。     

青岛地区大气沉降物的化学成分研究——Ⅰ.微量元素

用原子吸收分光光度法测定了青岛地区大气干、湿沉降物中微量元素Co、Cr、Cu、Fe、Mn、Ni、Ph、Zn等,并测定了雨水的 pH。分析表明,雨水中微量元素的溶解态浓度与降雨量是反相关,且高于海水和世界河流平均值,表明青岛地区雨水对海洋可能成为一个污染源。酸雨促进了大气颗粒物的溶解,改变了元素溶解态与颗粒态之间的配比,对大气、海洋环境系统构成一定程度的危害。在此基础上本文讨论了干、湿沉降物的浓度变化和通量,并就干沉降与南黄海沉积物、青岛地区雨水溶解态与未污染区域的溶解态元素之间的潜在关联以及冬、夏季雨水中溶解态、颗粒态化学要素和大气干沉降的浓度差别,进行了对比分析。     

太湖氮磷营养盐大气湿沉降特征及入湖贡献率

2009年8月—2010年7月在太湖流域不同区域10个采样点收集降水样品230多个,测定其中不同形态N,P营养盐的质量浓度,分析太湖大气湿沉降中N,P营养盐沉降特征,计算N,P营养盐湿沉降率及其占太湖河流入湖负荷的贡献率.结果表明:湿沉降中ρ(TN)年均值为3.16 mgL,DTN(溶解性总氮)占TN的70%以上,其中以NH4+-N为主;湿沉降中ρ(TN)年均值最高值出现在南部湖区,最低值出现在北部湖区.湿沉降中ρ(TP)年均值为0.08 mgL,相对较低.5个区域湿沉降中不同形态N的质量浓度均表现为冬季高、夏季低,而不同形态N,P的湿沉降量均为夏季最大.南部、东部湖区TN的湿沉降率相对较大.各采样点湿沉降中NH4+-N沉降率约占DTN沉降率的30.4%～52.0%,NO3--N沉降率约占DTN的31.6%;各区域间湿沉降中DTP(溶解性总磷)占TP的比例差异较大.大气湿沉降中TN和TP的年沉降总量分别为10 868和247 t,为同期河流入湖负荷的18.6%和11.9%,湿沉降对太湖富营养化的贡献及可能带来的水生态系统的影响不容忽视.     

上海大气冷凝水化学特性分析

2011年3月8日至4月11日期间利用新研制的大气冷凝水采样器收集了上海大气冷凝水样品.从冷凝水的化学组成及常见大气湿沉降的比较、冷凝水离子间的相关性、冷凝水离子浓度随时间变化等方面,分析了上海大气冷凝水的化学特性.结果表明,上海大气冷凝水pH值介于6.1~7.2,加权均值为6.5,多呈弱酸性;NH4+和SO42-是含量最高的2种离子,浓度分别为139.7μeq/L和125.7μeq/L,SO42-是主要致酸离子;NO2-含量为9.9μeq/L,比NO3-(9.5μeq/L)略高,且所有冷凝水样品中NO2-检出率为100%;4种低分子量有机酸MSA-(6.0μeq/L)、CH3COO-(5.9μeq/L)、C2O42-(3.9μeq/L)和HCOO-(3.7μeq/L)占阴离子总量的8.5%,含量远高于上海雨水;Ca2+(19.2μeq/L,4.0%)、Mg2+(4.9μeq/L,1.0%)含量比同期雾水低2~3个数量级;冷凝水离子浓度随时间变化较大,这与光化学反应、春季逆温等有关.     

太湖流域重金属湿沉降特征

为研究太湖流域湿沉降中重金属含量特征及污染现状,采用ICP-MS对2009年8月—2010年4月期间太湖周边10个采样点湿沉降中的ρ(Cr),ρ(Cd),ρ(Pb),ρ(Ni),ρ(Mn)和ρ(Zn)进行监测,结果表明:湿沉降中ρ(Zn)最高(年均值为79.54μg/L),超过《地表水环境质量标准》(GB 3838—2002),占重金属总量的66.3%;其他依次为ρ(Mn),ρ(Pd),ρ(Ni),ρ(Cr)和ρ(Cd),分别为26.90,6.36,5.12,1.74和0.26μg/L.湿沉降中重金属含量季节变化和空间分布存在显著差异,ρ(Cr)和ρ(Mn)以西北部湖区较高,ρ(Cd)和ρ(Zn)以南部湖区较高,ρ(Ni)以西部湖区较高,ρ(Pb)以东部和西部湖区较高.Cr,Cd,Pb,Ni,Zn及Mn的湿沉降率分别为2.14,0.34,7.57,6.18,101和33.1 mg/(m2.a),通过湖面湿沉降年入湖量分别为5.00,0.79,17.7,14.5,236及77.4 t.     

2009-2018年太湖大气湿沉降氮磷特征对比研究

为了研究太湖2009-2018年大气湿沉降的时空变化特征,于2009年8月-2010年7月及2017年8月-2018年7月进行了两次环太湖大气湿沉降逐月调查,并从降水中ρ（TN）和ρ（TP）、湿沉降率及沉降通量三方面,对比分析了太湖大气湿沉降的时空变化特征.结果表明:①2009年8月-2010年7月降水中ρ（TN）、ρ（TP）平均值分别为3.170、0.077 mg/L;2017年8月-2018年7月降水中ρ（TN）、ρ（TP）平均值分别为3.160、0.056 mg/L;T检验结果表明,两次调查ρ（TN）、ρ（TP）污染水平差异显著,主要是由于2017年8月-2018年7月较高污染浓度降水事件的减少,全年降水中ρ（TN）、ρ（TP）变异较小.②与2017年8月-2018年7月相比,2009年8月-2010年7月太湖TN、TP湿沉降率平均值分别下降33%和53%,且TN、TP湿沉降空间分布更均匀.③与2009年8月-2010年7月相比,2017年8月-2018年7月太湖流域大气TN、TP沉降通量分别为7 641和131 t,分别下降30%、47%.研究显示,两次调查降水中ρ（TN）平均值均远高于水体富营养化阈值（0.2 mg/L）,因此大气湿沉降中的营养盐对太湖富营养化的贡献不可忽视.      

三峡水库库首地区大气降水化学特征

2009年6月~2010年7月对三峡水库库首地区大气降水的水化学特征进行了连续1年的研究.结果表明:三峡库首地区大气降水酸化严重,超过1/3的降水pH值低于4.5.SO42-和NO3-为降水中的最主要阴离子,雨量加权平均值分别为161.90,65.24μeq/L,二者分别占无机阴离子总量的66%、27%.Ca2+是最主要的阳离子,离子含量在8.89~932.90μeq/L之间,雨量加权平均浓度为108.34μeq/L,占无机阳离子总量的43%.季节变化分析表明,夏秋季节降水酸化严重,而冬春季节降水酸化不明显.不同季节相对酸度(FA)和中和因子(NF)分析表明,冬春季节的降水酸度主要受Ca2+离子的中和作用控制.主要离子来源分析表明,SO42-和NO3-主要来源于化石燃料燃烧,Na+、Cl-主要为海源输入的贡献,而Ca2+、Mg2+主要来源于陆壳颗粒物质.     

干旱区城市邻苯二甲酸酯湿沉降及其环境意义

本文以新疆昌吉市为研究区,选择2012年6月至2012年12月期间的12场次降水进行采集,利用气相色谱法测定样品中主要PAEs,以对干旱区城市大气邻苯二甲酸脂湿沉降进行初步探讨。研究表明:大气湿沉降中DBP的含量最高,其次是DEHP,DMP与DEP含量较低;DEHP、DBP、DMP以及DEP在雨沉降中平均含量分别为0.10(0.07~0.13)mg/L、0.32(0.03~0.93)mg/L、0.004(未检出~0.02)mg/L、0.006(未检出~0.05)mg/L;在雪沉降中平均含量分别为0.04(0.008~0.13)mg/L、0.13(0.05~0.40)mg/L、0.002(未检出~0.005)mg/L、0.08(未检出~0.04)mg/L。昌吉市湿沉降中PAEs含量远超出《地表水环境质量标准》,也超出了城市生活污水与工业污水,说明其存在较大的环境风险。PAEs的湿沉降具有较为明显的季节变化,雪沉降(冬季)中PAEs含量普遍低于雨沉降(其他季节),人类在室外生产、生活活动的季节变化及气温对PAE挥发的影响是主要原因。计算结果显示,大气湿沉降每年向昌吉市城区地表环境输入DBP、DEHP、DMP、DEP分别达到1994.28、652.69、27.14、57.86kg,输入的上述4种PAEs总和达到2731.97kg。     

太湖流域典型城镇水环境芳香胺类污染特征

利用固相萃取-气相色谱/串联质谱法(SPE-GC-MS/MS),对太湖流域上游城镇常州武南地区的地表水体和典型排放源中的4种芳香胺类污染物(AAs)进行连续2年监测,综合分析了2018~2019年间AAs的污染及浓度特征.结果表明,武南地区河网中目标AAs的总浓度范围为相似文献   

关于我国酸雨的污染物输送问题

 我国燃煤消耗量很大，排放二氧化硫而引起的酸雨污染正引起国内外，特别是东亚地区各国的重视。本文通过4个方面探讨我国酸雨中污染物的输送问题：酸雨输送研究方式和湿沉降过程；我国酸雨分布和硫酸型特点；酸雨与天气系统的关系；我国典型酸雨区研究的成果。由此说明酸雨作为污染物的湿沉降，其前体物的主要部分涉及输送可能是中距离的，即几百公里以内。我国排放污染物对邻国酸雨长距离输送的影响可能存在，但影响究竟有多大则有待于大规模详细研究的结果。     

枯水季和丰水季长江口海域生源硫的浓度变化特征及影响因素

为深入研究河口近岸海域DMS（二甲基硫）的生物地球化学过程,于2014年2月（枯水季）和7月（丰水季）对长江口及附近海域表层海水中DMS及其前体物质DMSP（二甲巯基丙酸内盐）的浓度分布及影响因素进行了研究,测定了DMSPd（溶解态DMSP）的降解速率和DMS的生物生产与微生物消费速率,并估算了DMS的海-气通量.结果表明:①枯水季和丰水季c（DMS）、c（DMSPd）、c（DMSPp）（DMSPp为颗粒态DMSP）的平均值±标准偏差分别为（0.54±0.28）（2.04±1.32）（6.65±5.07）和（3.99±3.70）（5.57±4.72）（14.26±9.17）nmol/L,长江口海域丰水季生源硫化物的浓度明显高于枯水季.②枯水季和丰水季c（DMSPd）与ρ（Chla）均呈弱相关,说明浮游植物在控制长江口海域DMSP的生产分布中发挥重要作用.③枯水季和丰水季c（DMS）/ρ（Chla）的平均值±标准偏差分别为（2.62±3.28）和（4.60±7.49）mmol/g,表明丰水季DMS的高产藻种（甲藻）在浮游植物生物量中所占比例高于枯水季.④枯水季表层海水中DMSPd的降解速率和DMS的生物生产速率分别介于（2.84~30.53）和（0.52~2.19）nmol/（L·d）之间,平均值分别为14.55和1.30 nmol/（L·d）,表明DMS并不是DMSPd的主要降解产物.⑤枯水季和丰水季DMS的海-气通量平均值±标准偏差分别为（0.36±0.32）和（2.17±2.98）μmol/（m2·d）,而且丰水季的硫排放量明显高于枯水季,这主要与夏季较高的c（DMS）有关.研究显示,长江口海域生源硫化物的浓度变化及分布特征呈明显的季节性差异,河口近岸海域是海洋有机硫排放的重要区域.