京津冀地区高分辨率PM2.5浓度时空变化模拟与分析

为了全覆盖、高分辨率和高精度识别京津冀地区大气PM_2.5质量浓度时空变化,选取多角度大气校正算法遥感反演的1km AOD为主要预测因子,多种气象要素和土地利用要素为辅助预测因子,构建了混合效应模型+地理加权回归模型的两阶段统计模型,并针对京津冀地区PM_2.5污染较严重的特点,模型中引入了AOD²等独特预测因子.通过上述两阶段模型定量预测了研究区2017年1 km²空间分辨率的每日PM_2.5质量浓度.结果表明,模型交叉验证的决定系数R²为0.94,斜率为0.95,均方根预测误差为13.14 μg·m^-3,在前人基础上预测精度进一步提升,可用于PM_2.5浓度时空变化预测与分析.2017年,京津冀地区PM_2.5浓度年均值为44.96 μg·m^-3,年均值范围在0~89.89 μg·m^-3之间.PM_2.5浓度时空变化差异性明显,整体上呈现"平原西南部浓度高、平原东北部浓度中等和山区高原浓度低"的空间分布格局以及"冬季浓度高、夏季浓度低和春秋过渡"的季节变化特点.模型预测结果的高时空分辨率可以支持流行病学研究在较小区域的暴露评估和识别小尺度污染源的时空变化,分析发现在大气污染防治行动计划实施以来,污染较严重的冀中南山麓平原区可能出现了重要污染源的空间变化.模型预测与分析结果可以为京津冀大气污染防治提供科学支撑.     

2016年宁夏回族自治区PM2.5浓度时空分布特征

对2016年宁夏回族自治区大气中PM_2.5浓度的时空分布特征及其与其它空气质量指标和气象参数之间的相关性进行探讨。结果表明,宁夏回族自治区2016年PM_2.5日平均浓度为2.0~217.5 μg/m³;11月、12月、1月、2月PM_2.5月浓度均值（45.97~87.22 μg/m³）相对较高,6~9月的（19.01~38.03 μg/m³）相对较低;春、夏、秋、冬PM_2.5浓度分别为2.00~211.00 μg/m³、6.67~106.67 μg/m³、10.67~166.00 μg/m³和10.50~217.50 μg/m³;0：00~23：00,各城市PM_2.5小时浓度基本上表现出先下降、后上升、再下降、再上升的变化规律,通常上午9：00~10：00浓度值较高,下午15：00~16：00浓度值较低。银川市、石嘴山市、吴忠市、中卫市和固原市2016年PM_2.5日平均浓度 ≤ 75 μg/m³的天数分别为304 d、307 d、313 d、323 d和340 d,年达标率分别为83%、84%、86%、88%和93%。宁夏北部的石嘴山市、银川市的PM_2.5月浓度均值超过了南部的中卫市和固原市,表现出"北高南低"的趋势,其中固原市每月PM_2.5浓度均值均低于其他城市,表现出显著差异。PM_2.5浓度与CO、NO₂、SO₂、PM₁₀浓度、风速、气压、日照和相对湿度均呈显著或极显著正相关关系,与地表温度、气温和降水量呈极显著或显著负相关关系。可见,宁夏回族自治区大气PM_2.5浓度具有明显的时空变化特征,其浓度受气象因子的影响。     

基于时空XGBoost的中国区域PM2.5浓度遥感反演

为了提高PM_2.5估算精度,获得连续的PM_2.5浓度空间分布,本文提出了一种时空XGBoost模型（STXGB）.STXGB模型引入克里金法,将地理信息和时间信息融合到XGBoost算法体系中,通过集成遥感数据、气象数据和地理信息数据建立了基于STXGB模型的PM_2.5质量浓度空间估算方法.最后,以2019年中国区域PM_2.5质量浓度月数据为例,采用基于样本、站点和时间的十折交叉验证法,评估了STXGB模型的性能,并与BP神经网络（BPNN）、随机森林（RF）、XGBoost、反距离加权XGBoost （XGBIDW）模型结果进行对比.结果表明,STXGB模型的预测精度优于其它模型,其中,STXGB模型验证的决定系数为0.92,均方根误差为6.51 μg·m^-3,平均预测误差为4.26 μg·m^-3,利用该模型生成的中国区域PM_2.5浓度空间分布更为合理.     

地气解耦的Himawari-8卫星PM2.5浓度估算深度神经网络方法

现阶段大气PM_2.5遥感反演方法大多数都基于卫星气溶胶光学厚度（aerosol optical depth,AOD）产品,这些产品通常是从表观反射率（top-of-atmosphere reflectance,TOA）中反演而来.直接建立TOA产品和地面站点监测的PM_2.5浓度间的反演模型能够有效降低由AOD反演所带来的误差传递,但是现阶段反演PM_2.5所用到的TOA同时耦合了地表反射率和大气贡献值,想要进一步提升反演精度则需要设法将二者分离.基于此,本文利用Himawari-8（H8）卫星数据,由6S模型进行大气校正,继而统计得到H8前6个波段之间的地表反射率关系式,再运用卫星第六波段表观反射率与地表反射率接近的特性,估算得到前5个波段的地表反射率,并扣除地表反射率得到大气贡献值,以此来达到地气解耦的目的.随后,本文基于深度神经网络构建了PM_2.5、大气贡献值、卫星亮温数据、观测角等之间的关系.以安徽省为例,反演结果表明,与不考虑地气解耦的TOA-PM_2.5方法相比,本文提出的ATM-PM_2.5方法精度更高,在未参与训练的验证站点上,ATM-PM_2.5的R²和RMSE值为0.87和13.77 μg·m^-3,相对于未经过地气解耦的TOA-PM_2.5,R²提高了20%,RMSE值降低了5.24 μg·m^-3.另外,利用H8卫星时间分辨率较高的特点,本文对安徽省域范围内进行了逐小时的PM_2.5监测,显示本文方法有潜力为PM_2.5实时监测提供数据支撑.     

京津冀内陆平原区PM2.5浓度时空变化定量模拟

近年来我国京津冀地区霾污染日趋严重,为揭示该地区PM_2.5时空变化特征,以京津冀内陆平原为研究区,以MODIS AOD数据作为主要预测因子,采用混合效应模型建立研究区2013~2014年AOD-PM_2.5逐日变化的关系模型.利用十折交叉验证法对模型拟合进行验证.结果表明,采用混合效应模型对AOD-PM_2.5进行时间上的校准能够提高二者间的相关性,模型拟合的PM_2.5质量浓度与地面实测值间的R²为0.78,经过交叉验证后R²为0.70,RMSE、RPE分别为20.80 μg·m^-3、28.76%.针对研究区冬季AOD有效值非随机性缺失带来的采样偏差,用校正因子对模型预测的2013~2014年间PM_2.5平均浓度进行校正,结果表明研究区内PM_2.5平均浓度均高于75 μg·m^-3,南部和西部地区的PM_2.5浓度相对较高,北部和东部地区PM_2.5浓度相对较低,呈现出"南高北低、西高东低"的分布趋势.研究结果表明混合效应模型能够适用于近地面PM_2.5监测,也为该区域大气颗粒物污染治理提供了科学依据.     

基于机器学习利用低成本传感器数据构建城市近地面PM2.5浓度的高分辨率空间分布

PM_2.5是当前影响中国城市空气质量的一种重要污染物,它对人体健康有不利影响,高时空间分辨率的PM_2.5浓度分布是城市大气污染 精细化防控和健康影响评估的重要基础.低成本传感器在中国城市空气质量监测领域得到越来越多的应用,但由于其数据质量不够高,其价值没有得到充分的挖掘.本研究以在长三角地区蚌埠市城区作为研究案例,首先基于国控站监测数据对低成本传感器观测数据进行校准.接着通过6种机器学习模型的预测性能的比较选取随机森林作为本研究的核心方法.然后利用随机森林方法结合土地利用类型、人口密度和通过WRF模式模拟得到的气象数据、监测数据等多源数据,构建了时间分辨率为1 h、空间分辨率为0.005°（接近500 m）的近地面PM_2.5浓度的时空分布.最后对几种方法的结果进行了比较和评估.反演得到的高分辨率PM_2.5浓度的10倍交叉验证结果显示,空间R²=0.95,RMSE=9.32 μg·m^-3,时间R²=0.88,RMSE=9.24 μg·m^-3.结果表明,低成本传感器观测数据可以帮助人们构建具有更高精度的高时空分辨率的PM_2.5浓度 分布,使得低成本传感器数据的时空特征价值得到更好的利用,同时也可为低成本传感器更好地服务于空气质量精细化管理提供一种新的 应用思路.     

基于空间尺度效应的山东省PM2.5浓度时空变化及空间分异地理探测

基于PM_2.5遥感数据,采用Theil-Sen Median趋势分析和Mann-Kendall显著性检验,分析2000~2021年山东省PM_2.5浓度时空变化特征,结合地理探测器,在省-市-县三级空间尺度上探测影响山东省PM_2.5浓度空间分异的影响因子影响力.结果表明：①时间上,2000~2021年山东省ρ（PM_2.5）均值在38.15~88.63 μg·m^-3之间,略微高于《环境空气质量标准》中可吸入颗粒物的二级标准限值（35 μg·m^-3）.在年际尺度上,2013年是ρ（PM_2.5）变化的峰值年,其值为83.36 μg·m^-3,据此将山东省PM_2.5浓度变化趋势分为两个阶段：持续上升和快速下降阶段.在季节尺度上,PM_2.5浓度呈现“夏低冬高,春秋居中”分布特征和先降后升的“U”型变化规律.②空间上,山东省PM_2.5浓度呈现出“西高东低”的空间分布格局,PM_2.5浓度高值区分布山东省西部地区,低值区则分布在东部半岛地区.PM_2.5浓度空间变化趋势呈现显著的空间异质性,极显著下降的区域主要分布在东部半岛地区.③因子探测结果表明,气候因子是影响山东省PM_2.5浓度空间分异的重要影响因素,平均气温对山东省PM_2.5浓度空间分异的影响最高,q值为0.512.省-市-县多尺度探测结果显示,影响PM_2.5浓度空间分异的影响因子及其影响力在不同空间尺度上具有差异性.省级尺度上,平均气温、日照时数和坡度是影响PM_2.5浓度空间分异的主要影响因子;市级尺度上,降水、高程和相对湿度是影响PM_2.5空间分异的主要影响因子;县级尺度上,降水、平均气温和日照时数是影响PM_2.5浓度空间分异的主要影响因子.     

珠江三角洲大气光化学氧化剂(Ox)与PM2.5复合超标污染特征及气象影响因素

基于粤港澳珠江三角洲区域空气监测网络12个监测子站的大气污染物数据,梳理2013~2017年大气光化学氧化剂O_x（NO₂+O₃）与PM_2.5质量浓度的变化趋势.O_x+PM_2.5复合超标污染定义为NO₂和PM_2.5质量浓度日平均值以及O₃浓度日最大8 h平均值（O₃ MDA8）同时超过二级浓度限值,分析了不同类型站点复合超标污染的时空分布特征以及气象因素影响.结果表明,2013~2017年珠三角PM_2.5年均质量浓度由（44±7）μg·m^-3下降至（32±4）μg·m^-3,实现PM_2.5连续3 a达标.O_x年均质量浓度由2013年（127±14）μg·m^-3下降至2016年（114±12）μg·m^-3,2017年反弹至（129±13）μg·m^-3,O₃浓度上升明显（10 μg·m^-3）.以O₃为首要污染物的污染过程占比由2013年33%增多至2017年78%,多个城市同时发生污染的区域特征明显.研究时段内O_x+PM_2.5复合超标污染事件共发生60次,主要在城区站点（78%）和郊区站点（22%）.秋季发生复合超标污染天数最多（52%）,是因为强太阳辐射有利于臭氧生成,大气氧化性增加,进而促进了PM_2.5二次生成.造成珠三角复合超标污染的天气形势主要为高压出海型（43%）、高压控制型（30%）和热带低压型（27%）.就具体气象因素而言,气温在20~25℃且相对湿度在60%~75%的范围内时,复合超标污染事件发生占比最高（22%）.在O₃重污染过程中,夜间高湿和低风速使得NO₂和PM_2.5浓度显著上升,日间高温加剧了复合超标污染.     

2013年1月邯郸市严重霾天气的污染特征分析

利用河北工程大学大气环境监测站点的PM₁₀、PM_2.5、SO₂和NO_x在线监测数据,并结合能见度、湿度数据,对邯郸市2012年12月1日到2013年1月31日的大气污染状况进行分析,特别是2013年1月持续发生的霾天气,以探讨严重霾污染的过程特征.结果表明,2013年1月,SO₂与NO_x的平均浓度分别为225.3 μg·m^-3和217.8 μg·m^-3,PM₁₀和PM_2.5的平均浓度分别为328.5 μg·m^-3和229.4 μg·m^-3,均超过新颁布的环境空气质量标准,是2012年12月平均浓度的1.4~3.5倍.重污染过程分析结果显示,污染峰值附近几天内PM₁₀、PM_2.5的时均浓度变化无明显规律.累积阶段的PM_2.5/PM₁₀在0.42~0.52之间,峰值前后上升并超过0.70,扩散阶段PM_2.5/PM₁₀降到0.70以下,且呈波动式变化.当PM_2.5/PM₁₀小于0.40时,能见度基本位于2~18 km之间;当PM_2.5/PM₁₀在0.40~0.60之间时,能见度在0.7~8 km之间;当PM_2.5/PM₁₀大于0.60时,能见度分布于2 km以下.     

2016—2020年广州市PM2.5时空分布特征

对大气污染物进行时空分布特征研究是开展大气污染防治的关键技术支撑.本研究基于广州市52个城市环境空气质量监测站点数据,采用系统聚类法、经验正交函数 （EOF）等方法分析了2016—2020年广州市PM_2.5浓度的时空分布特征.结果表明：①2016—2020年广州市PM_2.5污染改善显著,PM_2.5年均浓度从35.9 μg·m^-3下降至23.0 μg·m^-3,达标比例由96.2%上升至100%;PM_2.5干季平均浓度为湿季的1.54倍, 国控点超标天数为湿季的10.5倍;PM_2.5浓度日变化曲线峰谷值浓度差由7.5 μg·m^-3下降至3.9 μg·m^-3,日变化幅度趋于平缓.②广州市PM_2.5浓度最高值区主要分布在东西两侧,高值区域范围逐年减小,全市PM_2.5浓度分布趋于均匀;采用系统聚类法可将广州市PM_2.5分成北部、中北部、 南部、中南部4个污染区,其中,北部区PM_2.5浓度下降率仅为其他污染区的1/2,推测其PM_2.5浓度下降可能更多地由区域背景浓度的下降贡献;EOF分解前3模态累积方差贡献率达93%,分别可表征PM_2.5总体污染程度、在南北方向上的区域输送特征及由外围区域向中心城区聚集的 污染特征.     

Fe2O3添加对钛基SCR催化剂表面硫酸氢铵分解行为的影响规律

采用共沉淀法合成了TiO_2及TiO_2-Fe_2O_3载体,并对硫酸氢铵与上述载体之间的相互作用及硫酸氢铵的具体分解行为进行了研究.结果表明,催化剂载体表面含硫官能团主要以双齿硫酸盐的形式存在,含氮官能团以铵根离子的形式存在.当硫酸氢铵沉积于催化剂载体表面时,由于硫酸根离子具有较强的电负性,Ti原子及Fe原子处于电子缺失状态.对于TiO_2载体,硫酸根离子主要与Ti原子相连;而对于TiO_2-Fe_2O_3载体,Ti原子及Fe原子均为硫酸根离子主要的附着位点.采用热分析方法及原位红外对硫酸氢铵在TiO_2及TiO_2-Fe_2O_3载体表面的分解行为进行了研究,发现铁氧化物的添加显著促进了硫酸氢铵在低温区间内的分解行为;与铵根离子相比,硫酸根离子具有更高的热稳定性.催化剂稳定性测试结果表明,铁氧化物的添加显著提高了低温抗硫抗水性能,为实现低温SCR技术的工业应用提供了理论基础.     

基于ZrO2/TiO2催化H2O2氧化低温脱硝的实验研究

以纳米TiO_2为载体,采用等体积浸渍法掺杂过渡金属氧化物ZrO_2进行改性,制备了一系列ZrO_2/TiO_2催化剂,以催化H_2O_2低温氧化NO脱硝,并采用X射线衍射(XRD)、H_2程序升温还原(H_2-TPR)、O_2程序升温氧化(O_2-TPO)、X射线光电子能谱(XPS)及电子顺磁共振(EPR)等表征分析探究了影响H_2O_2脱硝活性的因素.表征结果表明ZrO_2的负载量会影响催化剂中晶格氧的含量,晶格氧相对含量的增加有利于氧化还原反应中的电子传递,这是促进H_2O_2活化分解的关键.在微观表征的基础上,通过实验研究筛选获得了催化剂的最佳ZrO_2负载量,同时对比考察了非催化和纳米TiO_2催化作用下的H_2O_2氧化低温脱硝性能;针对获取的最优催化剂,进一步考察了不同烟气工况对催化剂活性的影响.实验结果表明,ZrO_2/TiO_2催化剂能有效促进H_2O_2的活化分解实现低温脱硝,且ZrO_2负载量为4%(质量分数)时,催化活性最高;在烟温为160℃、[H_2O_2]/[NO]物质的量比为2及空速为30000 h~(-1)时,NO转化率最高可达81%.     

Effect of CeO2 and Al2O3 on the activity of Pd/Co_3O_4/cordierite catalyst in the three-way catalysis reactions (CO/NO/CnHm)

The present article studies the effect of CeO₂ and Al₂O₃ on the activity of Pd/Co₃O₄/cordierite catalyst in conversion of NO, CO, C_nH_m. The catalysts were characterized by temperature programmed reduction with hydrogen, X-ray diffraction, X-ray photoelectron spectroscopy and transmission electron microscopy. It is shown that the effect of CeO₂ on the properties of Pd/Co₃O₄/cordierite catalyst depends on preparation method. The catalyst obtained by co-deposition of cerium and cobalt oxides has higher activity in CO oxidation (CO + O₂ and CO + NO) and total hexane oxidation (C₆H₁₄ + O₂). Such phenomenon is probably caused by more than stoichiometric amount of formed oxygen vacancies, an increase in both mobility of surface oxygen and dispersity of components in the catalytic composition. It is demonstrated that CeO₂ addition promotes the SO₂ resistance of Pd/Co₃O₄/cordierite. The second support decreases the activity of Pd/Co₃O₄/cordierite catalyst in the reactions of CO and C₆H₁₄ with oxygen because of CoAl₂O₄ formation.     

N/S/SnO2-TiO2的制备及对染料的光降解活性研究

以尿素、硫脲分别作为N、S源,氯化锡作为Sn源,利用水热法合成了N/S/Sn O_2-Ti O_2产品.同时,采用XRD、SEM、XPS等技术对不同煅烧温度处理后的产品进行了表征.最后,以质量浓度为0.02 g·L~(-1)的甲基橙水溶液为模拟污染物,采用UV-vis光谱及BET分析研究了产品的光催化活性效果.实验结果表明,当煅烧温度为550℃时,水热合成出的产品结晶度较高,粒径较小,约20 nm左右.S以+6价形式进入Ti O_2晶格形成Ti—O—S键,N通过取代晶格中的O形成O—Ti—N键,Sn以Sn O_2的形式分散在Ti O_2产品中.Sn Cl4的加入不仅与C16H36O4Ti竞争水源,缓解C16H36O4Ti的水解,而且对产品有一定的分散效果.光催化活性实验结果表明,当紫外灯照射时间达到1 h时,N/S/Sn O_2-Ti O_2降解甲基橙溶液基本完成,脱色率达到95%以上.     

Na2SO4中毒SCR催化剂对SO3生成特性的影响

为研究Na₂SO₄中毒SCR催化剂（V₂O₅-WO₃/TiO₂催化剂）对SO₃生成特性的影响,采用湿式浸渍法制备w（Na）为3%的Na₂SO₄中毒SCR催化剂,并通过N₂物理吸附/脱附、XRD（X射线衍射）技术、SEM（扫描电镜）、XPS（X射线光电子能谱）分析技术对催化剂的物理化学特性进行表征.结果表明:①随着反应温度的升高,所有催化剂上的SO₃生成率逐渐增加.当温度升至490℃时,SCR催化剂上的SO₃生成率为0.85%,而3% Na₂SO₄中毒SCR催化剂上的SO₃生成率高达1.36%.SO₄2-的存在导致V-O-S增多,从而促进SO₃的生成.②随入口ρ（SO₂）的增加,SO₃生成率呈下降的趋势.当入口ρ（SO₂）为1 000 mg/m3时,3% Na₂SO₄中毒SCR催化剂上的SO₃生成率为1.02%,而SCR催化剂上仅为0.60%.ρ（SO₂）对SO₃生成率的影响主要依赖于温度和催化剂活性位点数等.③N₂物理吸附/脱附、XRD和SEM表征结果表明,与SCR催化剂相比,Na₂SO₄中毒SCR催化剂表面有Na₂SO₄的积聚,出现了裂纹和大孔隙,催化剂的比表面积和孔容下降,这些变化均不利于催化剂的催化性能;XPS结果表明,Na₂SO₄的加入提高了表面化学吸附氧含量,降低了活性组分中w（V4+）/w（V5+）的值.研究显示,相比于SCR催化剂,Na₂SO₄中毒SCR催化剂上的SO₃生成率大幅增加.      

Effect of water vapor on NH3-NO/NO2 SCR performance of fresh and aged MnOx-NbOx-CeO2 catalysts

A MnOx–NbOx–CeO2 catalyst for low temperature selective catalytic reduction(SCR) of NOx with NH3 was prepared by a sol–gel method, and characterized by NH3–NO/NO2 SCR catalytic activity, NO/NH3 oxidation activity, NOx/NH3 TPD, XRD, BET, H2-TPR and in-situ Diffuse Reflectance Infrared Fourier Transform Spectroscopy(DRIFTS). The results indicate that the Mn Ox–Nb Ox–CeO2 catalyst shows excellent low temperature NH3-SCR activity in the temperature range of 150–300℃. Water vapor inhibits the low temperature activity of the catalyst in standard SCR due to the inhibition of NOx adsorption. As the NO2 content increases in the feed, water vapor does not affect the activity in NO2 SCR. Meanwhile, water vapor significantly enhances the N2 selectivity of the fresh and the aged catalysts due to its inhibition of the decomposition of NH4NO3 into N2O.     

钒和钨负载量对V2O5-WO3/TiO2表面形态及催化性能的影响

采用浸渍法制备了一系列不同钒和钨负载量的V₂O₅-WO₃/TiO₂催化剂样品,对样品NH₃选择性催化还原NO性能进行了评价,并用BET、XRD、XPS等手段对催化剂样品的表面形态进行了表征.研究发现,钒的负载量对催化剂的比表面积和催化活性有显著影响,当钒负载量从1％升高到8％时,催化剂比表面积下降了16 m²/g,最高活性温度降低了约100℃.钨起到稳定剂和助剂的双重作用,当钒负载量为1％时,钨负载量从0升高到6％,催化剂比表面积仅下降了3 m²/g,而活性温度窗口向高温和低温各拓宽了约50℃.研究表明钒和钨负载量都能影响催化剂表面的VO_x物种,但对催化剂的表面晶型没有明显影响.     

Effect of Ce doping of TiO2 support on NH3-SCR activity over V2O5-WO3/CeO2-TiO2 catalyst

CeO2–TiO2composite supports with different Ce/Ti molar ratios were prepared by a homogeneous precipitation method, and V2O5–WO3/CeO2–TiO2catalysts for the selective catalytic reduction（SCR） of NOx with NH3 were prepared by an incipient-wetness impregnation method. These catalysts were characterized by means of BET, XRD, UV–Vis,Raman and XPS techniques. The results showed that the catalytic activity of V2O5–WO3/TiO2 was greatly enhanced by Ce doping（molar ratio of Ce/Ti = 1/10） in the TiO2 support.The catalysts that were predominantly anatase TiO2 showed better catalytic performance than the catalysts that were predominantly fluorite CeO2. The Ce additive could enhance the surface adsorbed oxygen and accelerate the SCR reaction. The effects of O2 concentration, ratio of NH3/NO, space velocity and SO2 on the catalytic activity were also investigated. The presence of oxygen played an important role in NO reduction. The optimal ratio of NH3/NO was 1/1 and the catalyst had good resistance to SO2 poisoning.     

CeO2改性MnOx/Al2O3的低温SCR法脱硝性能及机制研究

采用凝胶溶胶法制备大比表面积的Al2O3载体,等体积浸渍法配制负载MnOx和CeO2组分的CeO2-MnOx催化剂.以NH3为还原剂,一定的空气流速及合适的气体配比的条件下,考察所制备的催化剂在70～300℃范围内低温SCR法的脱硝性能及机制,同时分别对催化剂进行BET、XRD、SEM等表征实验,研究催化剂的理化性质....     

VOx-MnOx/TiO2催化脱除氮氧化物与二英研究

二英会降低人类的免疫力,影响人体和神经发育;氮氧化物则会对人体的各项脏器和血液组织有严重危害,还会破坏臭氧层,加速酸雨的形成.商业钒钛催化剂既能脱除氮氧化物又能催化分解二英（邻二氯苯作为模拟物）,二英活性温度区为200~300℃,而脱硝活性温度为300~400℃.研究了VO_x/TiO₂、MnO_x/TiO₂以及VO_x-MnO_x/TiO₂等催化剂在200~300℃脱硝、脱除二英的情况.结果表明,在VO_x/TiO₂催化剂中掺入MnO_x促进脱硝活性温度区间由300~400℃往200~300℃偏移,当MnO_x和VO_x摩尔比为3：1时,催化剂在250℃脱硝和脱除二英的效果最好,催化NO和邻二氯苯效率分别为92.0%和89.0%.原位红外漫反射光谱研究表明,1V3M/T催化剂表面的脱硝反应在250℃遵循L-H机理,—NH₂、N_xH_yO_z、单齿亚硝酸盐和二齿硝酸盐是主要的反应中间体.