O3/H2O2氧化苯乙烯气体性能及机制

O3/H2O2体系能产生大量自由基,臭氧与自由基的耦合氧化作用能提高苯乙烯的氧化去除效率.采用O3/H2O2氧化高浓度苯乙烯有机废气,研究了臭氧投加量、停留时间、H2O2体积分数、循环液喷淋密度和O3/C8H8摩尔比对苯乙烯去除率的影响.结果表明,O3/H2O2气液两相氧化能高效净化苯乙烯有机废气,苯乙烯去除率可达85.7%.适宜运行条件:停留时间为20.6 s,H2O2体积分数为10%,喷淋密度为1.72 m3·(m2·h)-1,O3/C8H8摩尔比为0.46.采用GC-MS分析O3/H2O2气液两相高级氧化苯乙烯出口气样,研究结果表明苯甲醛(C6H5CHO)和苯甲酸(C6H5COOH)为O3/H2O2氧化苯乙烯的中间产物,并推测出苯乙烯的降解机制.     

聚砜中空纤维膜生物反应器处理甲苯气体研究

采用疏水性聚砜中空纤维膜生物反应器处理甲苯有机气体,考察了甲苯去除性能的影响因素,结果表明聚砜中空纤维膜生物反应器(MBfR)能高效处理甲苯气体,甲苯去除率可达93%。膜生物反应器启动迅速、抗甲苯负荷能力强。膜生物反应器的适宜运行条件为停留时间为12.3 s,循环液pH=7.2,喷淋密度为5.1 L/(m2·h)。MBfR系统对甲苯气体的最大去除负荷为900 g/(m3·h)。采用聚合酶链式反应-变性梯度凝胶电泳(PCR-DGGE)分子生物学方法技术研究膜生物反应器内微生物群落,结果表明,聚砜中空纤维膜生物反应器内主要有Uncultured bacterium、Rhodanobacter sp、Aeromonas hydrophila strain和Rhodococcus sp.等甲苯的降解优势菌。     

膜生物反应器处理一氧化氮废气研究

采用中空纤维膜生物反应器处理一氧化氮(NO)废气,考察系统长时间运行稳定性、闲置后恢复生物降解情况,研究了进气浓度、停留时间、液体喷淋量及pH对氮氧化物净化效率与传质系数的影响.膜生物反应器实现了100 d长时间高效稳定运行,闲置38 d后能在l周内迅速恢复;膜生物反应器对NO的净化效率最高可达93.8％,适宜运行条件:液体pH值为7.4,气体停留时间为32 s,液体喷淋量为3 mL· min-,其对应的膜传质系数为7.39×10-5 mol·m-2·s-l.膜生物反应器提高系统的NO传质效率,增强了降解效果,具有较好的抗负荷冲击能力,能适应非连续性生产的要求.     

生物滴滤床对H_2S废气的去除效率研究

本试验采用生物滴滤床(BTF)工艺净化制药厂污水站H2S废气。装置采用实验室分离纯化的菌种经现场培养扩增后所得的高浓度混合菌菌液,在8d内迅速完成启动;试验过程H2S气量为11.3m3/h,平均浓度为385.6mg/m3,平均空床停留时间(EBRT)为13.5s,H2S的平均去除效率96%,且去除率稳定。随着污染物在BTF内EBRT的减少,去除率逐渐减小;H2S去除负荷极限ECmax为209.6g/(m3.h),且80%的去除负荷由填料床的下层承担;增加液体喷淋量有助于强化处理效果,但液膜厚度对净化效率有着负面影响,循环液中的SO42-累积浓度>28g/L时,去除率低于90%。试验结果表明,BTF系统运行稳定,适应性好,应用于工业废气处理是可行的。     

间歇喷淋营养液对生物滴滤塔净化甲苯的影响

为探索间歇喷淋营养液对生物滴滤塔的影响,以净化甲苯为研究对象,应用FX1N-14MR-001型可编程逻辑控制器(PLC),实现生物滴滤塔的间歇喷淋营养液操作,研究了环境温度、ρ(TN)、营养液喷淋密度和喷/停时间对净化甲苯能力的影响,并对机理进行了分析. 结果表明:当生物滴滤塔系统的气体停留时间为40.70s时,营养液最佳喷淋密度为4.5L/(m2·min),最佳喷/停时间为2min/4min. 当甲苯系统进口负荷小于88.29g/(m3·h)时,甲苯的去除率可达95.0%以上;当进口负荷为186.04g/(m3·h)时,甲苯的去除率为87.6%,系统对甲苯的最大去除能力由连续喷淋时的169.63g/(m3·h)升至248.85g/(m3·h).      

氮掺杂二氧化钛复合催化膜降解甲苯气体研究

采用溶胶-凝胶法以聚丙烯(PP)中空纤维膜为载体制备了N-Ti O2/PP复合催化膜,并考察了其催化降解甲苯有机废气的性能.结果发现,紫外光催化的甲苯降解率可达84%,去除负荷为89.8 g·m-3·h~(-1),自然光催化的甲苯降解率可达63.9%,去除负荷为69.25 g·m-3·h~(-1).同时,采用紫外-可见光谱(UV-Vis)、X-射线光电子能谱(XPS)和傅里叶变换红外光谱(FT-IR)表征了N-Ti O2/PP复合催化膜,并采用GC-MS分析甲苯降解过程的中间产物并推测甲苯反应过程机理.采用GC-MS分析出口气样的研究结果表明,苯(C6H6)、苯甲醛(C7H6O)、苯乙酸(C8H8O2)、丙烯醛(C3H4O)、甲酸甲酯(C2H4O2)为甲苯光催化降解的中间产物.N-Ti O2/PP复合催化膜降解甲苯的机制为甲苯气体通过中空纤维膜传质到N-Ti O2/PP复合催化膜,光催化产生羟基自由基,甲苯气体被羟基自由基氧化成中间产物,并继续降解为最终产物二氧化碳和水.     

脉冲电晕法治理甲苯废气实验研究

 有机废气的污染日益受到重视，现有的控制技术尚不完善。采用脉冲电晕法对去除甲苯模拟废气进行了实验研究，考察了反应器结构、脉冲电压峰值、气体浓度、停留时间和水汽含量等不同因素对去除率的影响。实验结果表明本法能达到较好的去除效果，在线 筒式反应器的最高去除率为35％，在线 板式反应器的最高去除率达81％，反应后的最终产物为CO、CO₂和H₂O。     

生物法净化含NH_3、H_2S和三甲胺的水产饲料恶臭废气的研究

以水产饲料恶臭废气中的主要组分H2S、NH3和三甲胺为研究对象,采用生物填料塔进行脱臭的试验研究,考察运行生物填料塔的主要影响因素及污染物净化处理效果。结果表明:塔内生物菌落对目标污染物具有较强的降解能力,且气体流量、进气浓度和液体喷淋量对恶臭净化效率的影响较小。在进气浓度≯300mg/m3、气体流量不高于0.45m3/h(停留时间≮20s)、循环液喷淋密度在0.05~0.9m3/(m2.h)时,系统对H2S、NH3和三甲胺的净化效率分别保持在100%、99.2%和99.4%左右。经扫描电镜分析可知,净化水产饲料恶臭废气的主要微生物为副球菌属和硫杆菌属中的细菌。     

生物滴滤塔处理苯酚气体研究

采用生物滴滤塔处理苯酚气体,考察了苯酚去除性能的影响因素.结果表明,生物滴滤塔能高效处理苯酚气体,苯酚去除效率可达99.5%,长期运行平均去除效率在98%左右.适宜的运行条件为:停留时间20.6 s,循环液pH值7.0,喷淋密度1.67 m3·(m2·h)-1.采用聚合酶链式反应-变性梯度凝胶电泳(PCR-DGGE)技术研究处理苯酚气体的生物滴滤塔填料表面的微生物,结果表明,生物滴滤塔内有5种降解苯酚的优势菌种:Polaromonas sp.、Acinetobacter sp.、Acidovorax sp.、Veillonella parvula和Corynebacterium sp..采用GC-MS分析出口气样,结果表明丙酮酸(CH3COCOOH)为生物降解苯酚的中间产物,并推测了苯酚生物降解的可能途径.     

电晕-吸收法治理甲苯废气实验研究

采用脉冲电晕法结合吸收装置处理模拟甲苯废气.电晕反应器为线-筒式,吸收装置接在电晕反应器后.研究结果表明,提高载气中氧气体积分数有利于甲苯的降解,反应后的废气经吸收处理后,甲苯的去除率提高了约15%,对浓度为1334 mg·m-3的甲苯去除率达到了75%以上.通过对吸收后产物分析,发现甲苯降解的主要有机产物为苯甲酸.     

光助芬顿反应催化降解气体中甲苯

以甲苯作为挥发性有机污染物(VOCs)的代表,利用连续进气动态实验装置,研究光助芬顿反应降解气体中甲苯的作用.考察了芬顿试剂溶液初始p H、H2O2浓度、Fe2+浓度以及甲苯初始浓度对降解甲苯的影响,并利用在线质谱和色谱对产物进行了定性、定量分析.结果表明,紫外光照加快了羟基自由基的生成,显著提高了气体中甲苯的去除率;p H=3.0、H2O2浓度为20 mmol·L-1、Fe2+浓度为0.3 mmol·L-1的条件下,甲苯去除率最高;当甲苯初始浓度为260 mg·m-3时,去除率能够达到98%;光助芬顿反应催化降解气体中甲苯实验未检测到CO2之外的中间产物,CO2产率分析表明去除的甲苯全部转化为CO2.     

Influence and mechanism of N-(3-oxooxtanoyl)-L-homoserine lactone (C8-oxo-HSL) on biofilm behaviors at early stage

N-acyl-homoserines quenching, enzymatic quenching of bacterial quorum sensing, has recently applied to mitigate biofilm in membrane bioreactor. However, the effect of AHLs on the behavior of biofilm formation is still sparse. In this study, Pseudomonas aeruginosa biofilm was formed on ultra-filtration membrane under a series of N-(3-oxooxtanoyl)-L-homoserine lactone (C₈-oxo-HSL) concentrations. Diffusing C₈-oxo-HSL increased the growth rate of cells on biofilm where the concentration of C₈-oxo-HSL was over 10^-7 g/L. The C₈-oxo-HSL gradient had no observable influence on cell density and extracellular polymeric substances of biofilm with over 10^-7 g/L C₈-oxo-HSL. Surprisingly, 10^-11-10^-8 g/L of C₈-oxo-HSL had no effect on cell growth in liquid culture. The cell analysis demonstrated that the quorum sensing system might enhance the growth of neighboring cells in contact with surfaces into biofilm and may influence the structure and organization of biofilm.     

西南典型区域夏季大气含氧挥发性有机化合物来源解析

含氧挥发性有机物（OVOCs）是大气光化学过程中的重要中间产物,是臭氧的重要来源之一.利用质子转移反应飞行时间质谱仪（PTR-TOF-MS）在成都平原对OVOCs进行观测,探讨其日变化特征、光化学反应活性、臭氧生成潜势和来源.结果表明,10个VOCs［乙醛、丙酮、异戊二烯、甲基乙基酮（methyl ethyl ketone,MEK）、甲基乙烯基甲酮（methyl vinyl ketone,MVK）、甲基丙烯醛（methacrolein,MACR）、苯、甲苯、苯乙烯、C8芳香烃和C9芳香烃］总浓度（体积分数）为（10.97±4.69）×10^-9,OVOCs为（8.54±3.44）×10^-9,芳香烃为（1.53±0.93）×10^-9,生物源VOCs为（0.90±0.32）×10^-9;光化学活性和臭氧生成潜势均排名前三的物种为：异戊二烯、乙醛和C8芳香烃;3个OVOCs物种（乙醛、丙酮和MEK）主要来源于本地生物源和人为二次源,且丙酮有较强的区域背景值,说明该地区的污染受到较为显著的区域传输的影响.本研究可加深对西南地区臭氧的区域形成机制的认识,为科学管控臭氧污染提供依据.     

等离子体催化降解甲苯途径的原位红外研究

考察了在常温常压条件下,等离子体分别协同SiO₂、Al₂O₃、NiO/Al₂O₃降解甲苯的性能,并从材料的介电常数、对甲苯的吸附性及臭氧分解能力等角度分析了不同活性表现的原因,同时,采用原位红外技术研究了甲苯降解过程中催化剂表面吸附物种的变化.结果表明,当甲苯浓度为100 ppm,气体流量为100 mL·min^-1时,一定范围内,甲苯降解率随着能量密度、介电常数、吸附性及臭氧分解能力的提高而提高.甲苯在催化剂表面的吸附对其降解途径有十分重要的影响:在放电区域中加入SiO₂,甲苯仍然在气相中完成降解;而存在Al₂O₃ 及NiO/Al₂O₃时,甲苯氧化成苯甲酸的过程主要发生在催化剂表面,是甲苯催化降解的关键步骤,苯甲酸在活性位点的积累将降低催化剂的反应活性.     

Pathway of the ozonation of 2,4,6-trichlorophenol in aqueous solution

The reaction mechanism and pathway of the ozonation of 2,4,6-trichlorophenol (2,4,6-TCP) in aqueous solution were investigated. The removal efficiency and the variation of H₂O₂, Cl⁻ formic acid, and oxalic acid were studied during the semi-batch ozonation experiments (continuous for ozone gas supply, fixed volume of water sample). The results showed that when there was no scavenger, the removal efficiency of 0.1 mmol/L 2,4,6-TCP could reach 99% within 6 min by adding 24 mg/L ozone. The reaction of molecular ozone with 2,4,6-TCP resulted in the formation of H₂O₂. The maximal concentration of H₂O₂ detected during the ozonation could reach 22.5% of the original concentration of 2,4,6-TCP. The reaction of ozone with H₂O₂ resulted in the generation of a lot of OH• radicals. Therefore, 2,4,6-TCP was degraded to formic acid and oxalic acid by ozone and OH• radicals together. With the inhibition of OH• radicals, ozone molecule firstly degraded 2,4,6-TCP to form chlorinated quinone, which was subsequently oxidized to formic acid and oxalic acid. Two reaction pathways of the degradation of 2,4,6-TCP by ozone and O₃/OH• were proposed in this study. Translated from Acta Scientiae Circumstantiae, 2005, 25(12): 1619–1623 [译自: 环境科学学报]     

超滤膜负载UiO-66@Fe3O4@UiO-66强化PPCPs去除和膜污染控制

本研究通过聚偏氟乙烯（PVDF）膜内负载具有协同吸附和催化作用的金属有机骨架（MOFs）,吸附去除水中药品及个人护理品（PPCPs）,并且达到膜滤过程中多功能材料吸附能力再生和膜污染控制的双重目的.在膜吸附方面,共混基质膜（MMMs）内MOFs材料UiO-66@Fe₃O₄@UiO-66能够有效吸附以水杨酸（SA）和邻-苯二甲酸二甲酯（DMP）为模板化合物的两种常见PPCPs.在膜催化再生方面,UiO-66@Fe₃O₄@UiO-66中的Fe₃O₄能够催化H₂O₂生成强氧化性的羟基自由基（HO·）,实现对MOFs/PVDF膜吸附能力再生和膜内污染控制的耦合.结果表明,pH=7±0.1条件下,10% MOFs/PVDF膜对0.1 mmol·L^-1 SA和DMP吸附去除率最高,它们的去除率可分别达到64.2%和46.1%.除此之外,膜内UiO-66@Fe₃O₄@UiO-66催化5 mmol·L^-1 H₂O₂,能够使膜通量和膜吸附性能恢复率分别达到91.8%和94.2%.实验设计的这种负载多功能MOFs共混基质膜的特点是它对膜吸附能力再生和膜污染控制过程的耦合.这为生化尾水深度净化过程中PPCPs去除和膜抗污染性能改善提供了新的思路.     

不同孔径HZSM-5协同低温等离子体催化降解甲苯性能研究

研究了HZSM-5分子筛孔径对其在等离子体场内催化降解甲苯的影响.采用化学液相沉积法对HZSM-5分子筛进行改性,利用XRD、氮气吸附脱附等方法表征样品的骨架结构和表面性质,并用择形吸附实验对样品孔径进行表征.同时,评价了HZSM-5分子筛体系中降解甲苯的性能,研究了分子筛吸附甲苯性能及臭氧的产量,并采用飞行时间质谱(TOF-MS)和气相色谱-质谱联用仪(GC-MS)分析了反应产生的有机副产物.结果表明:液相沉积法成功调控了HZSM-5孔径,样品孔径随沉积剂用量增加而减小;同时,样品均具有相同的MFI骨架结构,比表面积和孔容相差不大.HZSM-5的孔径尺寸对甲苯去除率影响不大,但对碳平衡有影响,孔径越大,碳平衡越好.孔径较大的HZSM-5分子筛对甲苯具有更大的吸附速率和吸附容量,同时更多臭氧参与反应,生成·OH和O·,促进甲苯深度氧化,减少副产物,提高碳平衡.     

Enhanced catalytic complete oxidation of 1,2-dichloroethane over mesoporous transition metal-doped γ-Al2O3

High-surface-area mesoprous powders of γ-Al₂O₃ doped with Cu^2 +, Cr^3 +, and V^3 + ions were prepared via a modified sol–gel method and were investigated as catalysts for the oxidation of chlorinated organic compounds. The composites retained high surface areas and pore volumes comparable with those of undoped γ-Al₂O₃ and the presence of the transition metal ions enhanced their surface acidic properties. The catalytic activity of the prepared catalysts in the oxidation of 1,2-dichloroethane (DCE) was studied in the temperature range of 250–400°C. The catalytic activity and product selectivity were strongly dependent on the presence and the type of dopant ion. While Cu^2 +- and Cr^3 +-containing catalysts showed 100% conversion at 300°C and 350°C, V^3 +-containing catalyst showed considerably lower conversion. Furthermore, while the major products of the reactions over γ-alumina were vinyl chloride (C₂H₃Cl) and hydrogen chloride (HCl) at all temperatures, Cu- and Cr-doped catalysts showed significantly stronger capability for deep oxidation to CO₂.