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相似文献
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1.
烟雾箱与数值模拟研究苯和乙苯的臭氧生成潜势   总被引:1,自引:0,他引:1       下载免费PDF全文
贾龙  徐永福 《环境科学》2014,35(2):495-503
结合光化学烟雾箱实验与数值模拟研究了苯和乙苯在NO x存在条件下的光氧化臭氧生成潜势.重复实验表明,在乙苯-NO x反应体系中,反应物初始浓度、温度、湿度和光照强度接近的条件下,整个反应过程中臭氧的最大偏差仅为4%,证明了烟雾箱的可重复性较高.在烟雾箱实验的基础上,使用MCM(master chemical mechanism)模拟了苯和乙苯的光氧化O3生成,并将其结果与实验数据进行了比对分析.干燥(≤5%)时MCM对苯和乙苯的模拟结果与实验结果较接近,如在苯-NO x反应体系中,MCM模拟的O3峰值比实验值偏大20%;在湿度为5%~70%时,MCM模拟的乙苯光氧化O3峰值与实验值偏高约(10%~25%).用MCM模拟了太阳光照条件下苯和乙苯的臭氧生成等值线,得到在它们浓度为(10~50)×10-9,NO x在(10~100)×10-9时,苯和乙苯的6 h臭氧贡献值分别为(3.1~33)×10-9和(2.6~122)×10-9,臭氧峰值范围分别是(3.5~54)×10-9和(3.8~164)×10-9.此外,模拟得到苯和乙苯的最大增量反应活性(maximum incremental reactivity,MIR)值分别为0.25/C和0.97/C(每单位碳).该结果与Carter通过SAPRC机制得到的MIR值趋势一致.模拟得到苯和乙苯的最大臭氧反应活性(maximum ozone reactivity,MOR)分别为0.73/C和1.03/C.苯的MOR值远高于Carter使用SAPRC得到的结果,说明根据Carter得到的苯MOR会低估苯的O3潜势.  相似文献   

2.
为了研究南京夏季光化学污染特征,于2013-05-18~2015-08-31连续观测了臭氧及其前体物的浓度及气象要素。结果表明:臭氧(O3)、氮氧化物(NOx)和挥发性有机物(VOCs)平均体积分数分别为(32.01±15.20)×10-9、(21.50±14.02)×10-9、(33.16±25.20)×10-9,一氧化碳(CO)为(0.66±0.44)×10-6;O3体积分数小时均值最大值可达146.42×10-9;O3超过国家环境空气质量标准14.1%;有11 d出现霾现象,占整个观测时段的11.1%。观测点受周边源排放影响较大。在风速为2~3 m/s的西南风作用下,VOCs中的活性物种体积分数较高,O3体积分数易累积出现高值;偏东风主导下主要来自周围工业源和交通源排放的NOx、CO和VOCs等体积浓度易出现高值。臭氧产生效率(OPE)值比较低约为2.17±0.12。  相似文献   

3.
烟雾箱模拟乙炔和NOx的大气光化学反应   总被引:4,自引:0,他引:4  
利用自制光化学烟雾箱进行了一系列表征实验并模拟了乙炔和氮氧化物NOx在室温(20±1)℃下的大气光化学反应.讨论了乙炔与NOx的协同作用对光化学反应产生O3的影响.实验得到了O3和NO2的壁损失分别为5.80×10-6s-1和2.41×10-6s-1,相对于模拟实验中的O3和NO2,该损失可以忽略.测得了单支40W黑光灯的有效光强为0.64×10-3s-1(以NO2的光解速率表示).经过净化空气的本底校正后,讨论了不同乙炔浓度、NOx浓度以及光照强度对体系产生O3的影响,计算了乙炔的增强反应活性值(incremental reactivity,IR),4组实验的IR最大值分别为1.76×10-2、2.68×10-2、2.04×10-2和2.84×10-2.并发现IR值与乙炔的初始浓度以及光照强度关系密切,与NOx初始浓度关系不大.  相似文献   

4.
天气型对北京地区近地面臭氧的影响   总被引:10,自引:2,他引:8       下载免费PDF全文
臭氧(O3)是夏秋季北京城市大气光化学污染物中的首要气态污染物,气象因素是影响其浓度水平和变化规律的主要因子之一.2008年7月~2008年9月,在北京市4个站点进行了臭氧、氮氧化物(NOx)和一氧化碳(CO)浓度的同步连续观测,并对同期天气型进行了分类比对分析.结果显示,观测期间,北京地区处于低压前部(主要是蒙古气旋)和高压前部的比例分别为42%和20%,分别是造成臭氧浓度高值和低值的主要背景场.处于低压前部控制时,高温、低湿以及局地环流形成的山谷风造成区域臭氧累积,小时最大值(体积分数)高达102.2×10-9,并随气压的升高以3.4×10-9Pa-1的速率降低,山谷风风向的转变决定了臭氧浓度最大值出现时间,峰值出现在14:00左右;处于高压前部控制时,低温、高湿以及系统性北风造成区域臭氧低值,小时最大值(体积分数)仅为49.3×10-9,系统性北风将臭氧峰值出现时刻推后到16:00左右.北京地区臭氧光化学污染呈现出区域一致性,并与天气型有较好相关,关注天气型结构和演变对预报大气光化学污染具有重要意义.  相似文献   

5.
邵平  安俊琳  杨辉  林旭  吉东生 《环境科学》2014,35(11):4031-4043
南京北郊,钢铁、石化等重工业集中,大气污染现状不容乐观.为了研究此类重工业地区夏季光化学污染特征,于2013年5月18日~8月31日连续观测了臭氧及其前体物的浓度并同时记录了常规气象要素.结果表明,观测期间臭氧(O3)、氮氧化物(NOx)和挥发性有机物(VOCs)平均体积分数分别为(32.01±15.20)×10-9、(21.50±14.02)×10-9、(33.16±25.20)×10-9,一氧化碳(CO)为(0.66±0.44)×10-6;O3体积分数小时均值最大值达146.42×10-9;O3超过国家环境空气质量二级标准14.1%.对污染物进行浓度频率分布近似得到观测期间O3、NOx和VOCs背景体积分数分别为(5.71±2.51)×10-9、(12.20±0.36)×10-9和(22.44±0.38)×10-9,CO为(0.28±0.01)×10-6.观测点污染物受周边排放源的影响较大.在风速为2~3 m·s-1的西南风作用下,VOCs中的活性物种体积分数较高,O3体积分数容易累积达到高值;偏东风主导下主要来自周边工业源和交通源的NOx、CO和VOCs体积分数易出现高值.南京亚青期间对工业生产和部分机动车采取了调控措施,O3体积分数未明显减少,并有4 d超过国家二级标准.  相似文献   

6.
NO与Fe2+反应生成络合物[Fe(NO)]2+易被O2氧化解络形成NO2-和NO3-离子,进而被尿素溶液还原生成N2.基于上述反应原理,本文提出脱除烟气中NOx的新方法,即以FeSO4为吸收液、O2为氧化剂、尿素为还原剂的络合-氧化-还原耦合法.考察了尿素初始浓度、吸收液pH值、NOx初始浓度、烟气流量等因素对NOx脱除率的影响.结果表明,尿素初始浓度越高、吸收液pH值越低、NOx初始浓度越大、烟气流量越小时,NOx脱除率越高;当尿素初始浓度为1.19mol/L,吸收液pH值为3.2,NOx初始浓度为1493mg/m3以及烟气流量为800mL/min时,反应初期(0~6min)NOx脱除率可达92%以上,且反应1h后脱除率仍可保持在69%左右.  相似文献   

7.
臭氧降解高浓度腐殖酸动力学   总被引:4,自引:1,他引:3       下载免费PDF全文
郑可  周少奇  杨梅梅 《环境科学》2012,33(3):879-884
采用臭氧氧化法降解高浓度腐殖酸废水,并研究了臭氧对腐殖酸的降解动力学,考察了臭氧投量、初始腐殖酸浓度、初始pH和反应温度对臭氧降解高浓度腐殖酸废水的影响.结果表明,在臭氧投量为3.46 g.h-1,初始腐殖酸浓度为1 000mg.L-1,初始pH=8.0,反应温度为303 K,反应30 min的条件下,腐殖酸的去除率达到89.04%.在臭氧投量为1.52~6.01g.h-1,初始腐殖酸浓度为250~1 000 mg.L-1,初始pH为2.0~10.0,反应温度在283~323 K的范围内,臭氧降解腐殖酸符合拟一级动力学模型,通过对实验数据拟合,得到反应动力学方程,反应活化能较低(Ea=1.30×104J.mol-1),并且模型计算数值与实际数据吻合良好(平均相对误差为7.62%).  相似文献   

8.
北京大气中NO、NO2和O3浓度变化的相关性分析   总被引:13,自引:1,他引:13  
臭氧(O3)是城市污染大气中的首要光化学污染物,其变化规律与氮氧化物(NOx=NO NO2)关系密切.采用49C臭氧分析仪和42CTL氮氧化物分析仪对北京城区O3和NOx浓度进行了连续观测,时间为2004-08~2005-07.结果显示,O3和OX(O3 NO2)浓度在午后15:00左右出现峰值,NOx呈双峰态日变化,在07:00和23:00左右出现峰值.不同季节污染物的浓度变化存在差异,O3和NOx浓度分别在夏季和冬季达到最大.NOx浓度存在100×10-9(体积分数)的"分界点",NOx低浓度时以NO2为主,NOx高浓度时NO占大部分.OX区域贡献和局地贡献存在明显的季节变化,前者主要受区域背景O3的影响,在春季最大,后者主要受局地NOx光化学反应的制约,在夏季最强,同时OX组分呈现显著的昼夜差异.  相似文献   

9.
臭氧法降解水中对甲基苯磺酸的动力学研究   总被引:1,自引:0,他引:1       下载免费PDF全文
张凌  陶莹  常志显  李德亮 《环境科学学报》2011,31(10):2185-2191
采用臭氧法降解对甲基苯磺酸废水,研究了对甲基苯磺酸降解的影响因素和动力学.考察了反应液初始浓度、初始pH值、臭氧投量、反应温度、常见无机离子等因素对臭氧氧化降解对甲基苯磺酸反应速率的影响.结果表明,对甲基苯磺酸初始浓度0.29mmol.L-1,pH9.0,臭氧投量3.75×10-6mol.s-1,控制温度25℃,反应6...  相似文献   

10.
华北地区冬季和夏季大气甲醛污染特征分析   总被引:2,自引:0,他引:2       下载免费PDF全文
为探究华北地区大气甲醛的污染特征,应用自主设计的一套大气甲醛在线分析仪,于2017年冬季和2018年夏季在山东省德州市开展大气甲醛综合观测实验.结果表明,德州站冬季和夏季大气甲醛小时浓度范围分别为0.15×10~(-9)~9.89×10~(-9)和0.43×10~(-9)~10.42×10~(-9),平均值分别为(3.04±1.70)×10~(-9)和(4.32±2.06)×10~(-9),结合日变化特征可知,白天甲醛、过氧乙酰基硝酸酯(PAN)和臭氧(O_3)具有较好的一致性,表明光化学生成是甲醛的主要来源;冬季夜间检测出的高浓度甲醛则表明一次排放也具有重要的贡献.此外,大气甲醛的浓度变化受相对湿度、光照、风速和湿沉降影响较大,并且湿沉降是大气甲醛去除的重要途径.  相似文献   

11.
为确定石家庄东部郊区交通干线附近O3生成光化学敏感性,利用2019年1月1日—2020年10月31日在线观测的NOx、NOy和O3等数据计算并分析了O3生成效率(OPE)及O3光化学敏感性的NOx临界浓度.结果表明:1交通干线附近O3光化学敏感性存在季节差异,春季主要受VOCs控制,整体OPE为2.6±0.3,夏、秋季节主要受NOx与VOCs协同控制,整体OPE分别为5.3±0.4和5.1±0.8;2NOx体积分数>11×10-9时,O3生成主要为VOCs控制;NOx体积分数介于6×10-9~11×10-9时,O3生成主要受VOCs与NOx协同控制;NOx体积分数<6×10-9时,O3生成主要为NOx控制;3O3生成敏感性存在日变化特征,10:00之前O3生成主要受VOCs控制,10:00—11:00是O3生成由VOCs控制转变为VOCs和NOx协同控制的过渡时段,12:00之后O3生成主要由VOCs和NOx协同控制,且午后14:00—16:00之间NOx对O3控制比例凸显.因此,石家庄O3治理不但要重视NOx与VOCs排放源的协同管控,尤其午后还需要对NOx排放源进行分时段精细化管控.  相似文献   

12.
北京城区夏季O3化学生成过程   总被引:3,自引:2,他引:1       下载免费PDF全文
选取2007年7月1日—8月31日中的21个晴空日,利用观测资料和光化学箱模式计算了北京城区测点的O3生成速率G(O3)和O3生成效率OPE.结果表明,21个晴空日中G(O3)日最高小时值分布在(18~82)×10-9h-1之间;在O3污染和非污染日G(O3)最高值的平均水平无显著差异,且与Ox浓度之间不存在一致的对应关系,表明O3化学生成过程不能全面解释地面O3浓度的累积,物理传输过程对测点O3实测浓度有显著作用;各个化学过程对G(O3)的贡献率对比结果显示,HO2 在 NO向NO2的转化中贡献最大;OPE值分布在2.8~5.8之间,总体水平为4.1±0.1;OPE值与NOx浓度之间为非线性关系,OPE值随NOx浓度的增加而减少,表明消减测点附近VOCs排放能有效降低O3浓度.  相似文献   

13.
研究了HC-NO2-空气体系中H2O2和有机氢过氧化物的生成。模拟实验结果表明:H2O2生成浓度的最大值与碳氢化合物的初始浓度成正比;生成规律与O3生成规律类似,比值[O3]max/[H2O2]max随[HC]0增大而减小。在乙烯、戊烷体系中,H2O2在总过氧氢化物的比例为0.6左右;而丙烯体系中,随光照时间的延长,有较多的有机氢过氧化物产生。大气监测结果显示:H2O2的生成受污染物排放、日照及温度的影响,早晚浓度低,午后形成峰值,日变化规律与O3浓度变化相似,监测到的最大浓度值在春季为1.3×10-9,在秋节为0.64×10-9。  相似文献   

14.
臭氧与二甲硫醚和乙烯的反应速率常数测定   总被引:1,自引:0,他引:1  
在室温和1.01×105 Pa条件下,利用烟雾箱以及气相色谱和臭氧分析仪研究手段,采用绝对方法(准一级反应)获得了臭氧与二甲硫醚(DMS)和乙烯(C2H4)的反应速率常数,分别为:kDMS=(1.48±0.12)×10-20 cm3·molecule-1·s-1;kC2H4=(1.35±0.10)×10-18cm3·molecule-1·s-1.其中,臭氧与乙烯的反应速率常数与文献报道吻合较好,臭氧与DMS的反应速率常数比文献报道的上限值低约两个数量级.  相似文献   

15.
邹宇  邓雪娇  李菲  殷长秦 《环境科学》2019,40(4):1634-1644
通过对广州番禺大气成分站(GPACS)的光化学相关污染物(O3、PAN、VOCs、NO2、NO)以及气象要素进行观测,分析2010~2016年期间发生在广州地区一次典型光化学污染过程.结果表明,该光化学污染过程期间,O3和PAN总体体积分数比较高,最大O3小时体积分数为140.6×10-9,而最大PAN小时体积分数为4.7×10-9.NO整体体积分数较低,对O3的化学滴定和PAN的去除影响较小.NO2整体体积分数较高、辐射较强和风速较低则有利于O3和PAN的形成和积累.PAN和O3具有一定的线性关系(R2=0.55),而形成PAN和O3前体物VOCs物种不完全相同影响着它们的线性关系,在生成PAN的VOCs物种中,乙烯、丙烷、异戊二烯和甲苯所占的比例较大,而对臭氧生成潜势较大的物种有异戊二烯、1,3,5-三甲苯、丙烯、间,对-二甲苯以及甲苯.对PA自由基体积分数进行估算,发现它的日均值体积分数在0.11×10-12~0.16×10-12范围变化,远高于其它地区,表明此次发生的光化学反应较为强烈.  相似文献   

16.
近年来,兰州市夏季臭氧污染问题日渐凸显,已成为影响当地环境空气质量达标的首要污染因子和制约环境空气质量持续改善的突出短板.解决臭氧污染问题需结合城市经济发展的实际情况定量评估前体物减排量并提出切实可行的减排对策,为环境管理的中长期规划提供科学依据.在2015年本地排放清单的基础上,通过情景分析法预测了兰州市2030年3种梯度城市发展与污染控制情景下臭氧的两类主要前体物氮氧化物(NOx)和挥发性有机物(VOCs)的排放量,利用WRF-Chem模型对不同情景下的2030年夏季臭氧污染程度进行了数值模拟,分析了臭氧浓度与生成敏感性的时空变化情况,并提出了兰州市臭氧前体物的总量控制参考和针对不同行政区的减排对策建议.结果表明,3种不同的城市发展与污染控制情景下兰州市2030年NOx排放量为4.57×104~12.14×104 t, VOCs排放量为5.30×104~7.69×104 t, NOx排放可通过调整能源结构,加强末端治理和限制机动车...  相似文献   

17.
上甸子本底站臭氧生成效率的观测研究   总被引:7,自引:2,他引:5       下载免费PDF全文
葛宝珠  徐晓斌  林伟立  王瑛 《环境科学》2010,31(7):1444-1450
2008年3月26日~10月9日在北京上甸子大气本底站开展了O3、NOx、NOy、CO等气体的现场观测和VOCs采样观测.利用观测数据,首次取得该本底站臭氧生成效率(OPE),研究了OPE与NOx和VOCs的关系,探讨了HNO3干沉降对OPE的可能影响及订正方法.结果表明,观测期间逐日OPE值的变化范围为0.2~21.1,平均值为4.9±3.6;晴天的总体OPE值为4.3±1.5;OPE值随NOx浓度的变化基本符合抛物线关系,当NOx14×10-9时,OPE随NOx的增加而增加;当NOx14×10-9时,OPE随NOx的增加而减少;芳香烃和OVOCs与OPE存在密切的正相关关系.HNO3等NOx氧化产物的干沉降对计算的OPE有显著影响,导致计算结果偏高.利用北京市区和上甸子的NOy/CO值可以对观测期间的OPE值进行初步订正,但订正方法尚不够严谨,结果需要进一步验证.未订正的OPE计算值可认为是实际OPE的上限.  相似文献   

18.
Because of the recent growth in ground-level ozone and increased emission of volatile organic compounds (VOCs), VOC emission control has become a major concern in China. In response, emission caps to control VOC have been stipulated in recent policies, but few of them were constrained by the co-control target of PM2.5 and ozone, and discussed the factor that influence the emission cap formulation. Herein, we proposed a framework for quantification of VOC emission caps constrained by targets for PM2.5 and ozone via a new response surface modeling (RSM) technique, achieving 50% computational cost savings of the quantification. In the Pearl River Delta (PRD) region, the VOC emission caps constrained by air quality targets varied greatly with the NOx emission reduction level. If control measures in the surrounding areas of the PRD region were not considered, there could be two feasible strategies for VOC emission caps to meet air quality targets (160 µg/m3 for the maximum 8-hr-average 90th-percentile (MDA8-90%) ozone and 25 µg/m3 for the annual average of PM2.5): a moderate VOC emission cap with <20% NOx emission reductions or a notable VOC emission cap with >60% NOx emission reductions. If the ozone concentration target were reduced to 155 µg/m3, deep NOx emission reductions is the only feasible ozone control measure in PRD. Optimization of seasonal VOC emission caps based on the Monte Carlo simulation could allow us to gain higher ozone benefits or greater VOC emission reductions. If VOC emissions were further reduced in autumn, MDA8-90% ozone could be lowered by 0.3-1.5 µg/m3, equaling the ozone benefits of 10% VOC emission reduction measures. The method for VOC emission cap quantification and optimization proposed in this study could provide scientific guidance for coordinated control of regional PM2.5 and O3 pollution in China.  相似文献   

19.
海峡西岸经济区大气污染物排放清单的初步估算   总被引:6,自引:1,他引:5  
以2009年为基准年,结合污染源普查数据、统计年鉴及工业活动、居民生活等多个方面对海峡西岸经济区包括SO2、NOx、PM2.5、VOCs和NH3在内的大气污染物的排放量进行了估算,建立了海西区大气污染物排放清单.结果发现,上述5类污染物基准年的排放量分别为40.67×104、55.84×104、50.57×104、152.26×104和26.18×104t.其中,SO2、NOx及PM2.5的排放主要来自电厂,占排放总量的比例分别为25.58%、34.89%和38.75%;VOCs和NH3的主要排放源分别来自植被排放和养殖业,其贡献量分别为49.12%和47.07%.采用GIS对排放清单进行网格化处理,得出SO2、NOx及PM2.5的高排放强度区域与固定源的空间分布较为一致.此外,结合国家和地方"十二五"发展规划,采用情景分析方法估算了2015年海西区大气污染物的排放清单.与基准年相比,SO2、NOx和NH3的排放量呈下降趋势,PM2.5和VOCs的排放量呈大幅度增加.基准年排放清单的不确定性分析显示,VOCs排放估算的不确定度最大,为225%.  相似文献   

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