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1.
利用水热和原位沉淀法将Ag3PO4纳米颗粒负载于Cu2+掺杂的单斜相BiVO4微球上成功制备了Ag3PO4/Cu-BiVO4异质结构, 并作为可见光下高效降解四环素(TC)的光催化剂.通过XRD、SEM、TEM、XPS、FTIR、UV-Vis DRS、PL和EIS等手段对样品进行了表征.结果表明, Cu2+和Ag3PO4纳米颗粒的修饰增加了比表面积和可见光响应性能, 为催化反应提供更多的异质结界面活性点位.铋(Bi)/银(Ag)物质的量比为2:1的Ag3PO4/Cu-BiVO4催化剂在120min内对TC (20mg/L)显示出最高的光催化性能(91.68%), 5次连续循环后降解率保持86.1%, 表现出优异的光催化活性和稳定性.结合捕获实验和电子自旋共振(ESR)光谱证实h+和·O2-为主要活性物种.光催化活性的增强主要归因于Cu-BiVO4和Ag3PO4间p-n异质结构的形成和Cu2+掺杂的能带调控作用, 有效提高了光催化反应过程中载流子的分离和迁移效率.  相似文献   

2.
以MIL-88A (Fe)为载体,通过原位沉淀法和离子交换法成功合成双Z型三元复合材料MIL-88A (Fe)/Ag3PO4/AgI (MAI),并将其应用于光芬顿体系中,高效去除染料废水中的罗丹明B (RhB).棒状的MIL-88A (Fe)作为载体,减少了Ag3PO4和AgI颗粒的团聚现象,形成的双Z型异质结减少了电子-空穴对的复合,提高了光催化活性.在催化剂为0.5g/L,初始pH值为3.0,H2O2浓度0.4mmol/L的条件下,20min内100mL的20mg/L的RhB可被完全降解,并且在循环5次使用后仍保持较高的催化性能.此外,自由基捕获实验和电子自旋共振实验表明h+,O2·﹣和HO·是MAI/Vis/H2O2催化体系中的主要活性物质.最后,提出了MAI降解的可能机理.  相似文献   

3.
张聪  王灿  赵欣  潘爽 《中国环境科学》2021,41(1):185-191
采用原位生长法制备V2O5,并将其与Ag2O/g-C3N4水热复合制备V2O5-Ag2O/g-C3N4复合光催化剂.利用XRD、FT-IR、SEM和UV-Vis DRS等方法对样品的形貌结构及光学性质进行表征.结果表明,V2O5成功掺杂在Ag2O/g-C3N4上,与Ag2O/g-C3N4相比,复合材料对可见光的吸收范围增大;在可见光照射180min后,V2O5掺杂量为15%的复合材料对亚甲基蓝(MB)的降解率达到99.10%.经过3次循环降解后,复合材料对MB的降解率保持85%以上,表明其具有良好的稳定性.通过掩蔽实验推测,空穴(h+)是光催化体系中主要的活性物质,其光催化性能增强的机理是Ag2O与g-C3N4复合界面形成p-n异质结,并与V2O5之间的复合过程符合Z-scheme可见光驱动机制,有效阻碍了光生电子-空穴对的复合,促进活性物质的产生.  相似文献   

4.
为了获得高效、低能耗的藻污染控制方法,通过煅烧-沉淀法制备出b-N-TiO2/Ag3PO4复合光催化材料,通过SEM、TEM、XRD、XPS、UV-Vis等表征手段对材料的整体形貌、表面结构和光响应性能进行测试分析.结果表明:①b-N-TiO2均匀分布在Ag3PO4表面,增强了对可见光的响应,并促进了光生电子-空穴对的分离.②b-N-TiO2/Ag3PO4(0.2T/A)复合光催化材料降解铜绿微囊藻(Microcystis aeruginosa)细胞中叶绿素a(Chla)的效果最好,其拟一级动力学方程速率常数分别比纯Ag3PO4和b-N-TiO2高2.73和7.72倍,经过8 h可见光催化后,对Chla的降解率为98.1%,且重复利用3次后降解率仍可达85.4%,具有较高的光催化稳定性.③固定化b-N-TiO2/Ag3PO4复合光催化材料对实际地表水中的藻细胞和藻毒素具有良好的光催化降解性能.因此,b-N-TiO2/Ag3PO4复合光催化材料在未来有害藻类污染的水处理中具有潜在的应用前景.   相似文献   

5.
以沉淀-回流方法于磷酸银(Ag3PO4)中掺杂氮化碳(g-C3N4)制备新型复合光催化剂,同时采用扫描电子显微镜(SEM)、透射电子显微镜(TEM)、X射线衍射图(XRD)等手段对合成催化剂的形态特征、晶型结构以及物理化学性质进行表征.以碘帕醇(IPM)作为目标污染物,通过改变催化剂的使用条件考察了氙灯光照下催化剂对水溶液中含碘类造影剂(ICMs)的光催化降解性能,并且分析了催化氧化过程中可能的污染物降解途径以及转化产物.结果表明,合成后的催化剂结构稳定,相对于使用单一催化剂(Ag3PO4或g-C3N4)条件下,复合催化剂对ICMs的光降解性能都得到大幅度提升,经条件优化后,确定Ag3PO4与g-C3N4的质量比例为0.15∶0.1时降解效果最佳,但不可超过0.2∶0.1,且降解性能与催化剂的投加浓度呈正相关,浓度在0.75 ...  相似文献   

6.
以Bi(NO33·5H2O、KI和g-C3N4为前驱体,采用常温沉淀法制备Bi5O7I/g-C3N4Z型异质结复合光催化剂,表征其光吸收性能、微观形貌、光生电子-空穴的分离效率等特性,研究新型光催化剂对RhB的可见光催化降解性能,探讨其可见光催化过程活性基团种类以及作用机理.结果表明:利用沉淀法合成Bi5O7I/g-C3N4的条件为:Bi(NO33·5H2O、KI和g-C3N4的投加量分别为4.85g、1.66g和1.61g,乙二醇的用量为50mL,反应液的pH值为12,反应搅拌速度为200r/min,反应温度为25℃.Bi5O7I/g-C3N4异质结无杂相生成且纯度高,异质结复合发生在g-C3N4的(002)晶面和Bi5O7I的(203)晶面,但g-C3N4和Bi5O7I的化学结构未受影响.Bi5O7I/g-C3N4呈三维纳米花瓣形貌结构,为光生电子-空穴的迁移提供了大量的接触位点.Bi5O7I的g-C3N4掺杂改性使其光催化活性显著增强,其光吸收边缘由425nm红移至462nm,Bi5O7I/g-C3N4的能带排列结构与Z型异质结匹配,促进了光生电子-空穴的分离.其光电流密度(11.5mA/cm)约为g-C3N4和Bi5O7I对应值的2.66倍和1.47倍.Bi5O7I/g-C3N4对罗丹明B的可见光催化降解率为93.9%,显著高于g-C3N4(58%)和Bi5O7I(49.7%)的降解效果,其光催化氧化活性主要来自羟基基团、超氧基团和光生空穴等中间态自由基.  相似文献   

7.
许洋  蒲生彦  季雯雯  杨曾 《环境科学研究》2021,34(12):2841-2849
为提高钒酸铋(BiVO4)对盐酸四环素(TC-HCl)在水溶液中的降解效率,以银基材料(Ag/Ag2O)和石墨相氮化碳(g-C3N4)共同改性BiVO4,通过水热法、煅烧法、湿浸渍法、沉淀和热分解法分步制备了Ag/Ag2O/g-C3N4/BiVO4四元复合材料;采用X-射线衍射(XRD)、扫描电子显微镜(SEM)、X-射线光电子能谱(XPS)及紫外-可见漫反射光谱法(UV-vis DRS)等方法对复合材料的形貌结构、元素分布及光学性质进行了表征. 结果表明:①沉积了Ag/Ag2O粒子后,复合材料对TC-HCl的吸附能力显著提高. ②纳米Ag粒子的表面等离子体共振效应(SPR)以及g-C3N4的协同作用拓宽了光响应范围,表现出更好的光催化性能. ③相较于BiVO4、g-C3N4及g-C3N4/BiVO4,该复合材料对TC-HCl的降解效果最佳,降解率可达89.19%,且经过4次循环使用后仍能保持74.8%的降解率. ④UV-vis及XPS分析证明,该复合材料的可见光响应拓展至548 nm,可吸收更多可见光. ⑤体系自由基捕获试验证明,·O2-和h+在光催化降解TC-HCl过程中发挥主要作用,且h+的作用大于·O2-. 研究显示,Ag/Ag2O/g-C3N4/BiVO4是一种高效稳定的复合光催化剂,其在处理TC-HCl抗生素废水方面具有潜在的应用前景.   相似文献   

8.
郭梅  任学昌  王建钊  康赟  孟悦 《中国环境科学》2019,39(12):5119-5125
通过简单的超声剥离分散和水热法,成功制得了具有多孔结构的TiO2/pg-C3N4复合催化剂.利用XRD、SEM、TEM、UV-Vis DRS和PL对样品的形貌、结构及光学性能进行了表征.在模拟太阳光照射下,以RhB和MO为模拟污染物考察了TiO2/pg-C3N4的光催化性能.结果表明:当TiO2占pg-C3N4的质量分数为5%时,制得的TiO2/pg-C3N4(5:100)复合催化剂具有最优的光催化性能.TiO2/pg-C3N4(5:100)对RhB的光催化降解途径为O2·-和h+使整个共轭发色团结构发生裂解.TiO2/pg-C3N4(5:100)光催化性能的提高一方面是由于多孔结构增加了光催化反应的活性位点;另一方面是由于TiO2与pg-C3N4之间形成了Z型异质结,与传统的Ⅱ型异质结相比,该复合催化剂不仅使光生载流子分离效率提高,同时保留了pg-C3N4导带电子的强还原性和TiO2价带空穴的强氧化性.  相似文献   

9.
为获得高效催化活性的光催化材料,研究不同煅烧氛围对材料在可见光下催化性能的影响,以膨胀珍珠岩(EP)为载体,采用溶胶-凝胶法,在不同煅烧氛围(O2和/或NH3)下制备Fe2O3/TiO2负载EP的光催化复合材料〔Fe2O3-TEP(O2)、Fe2O3-TEP(NH3)、Fe2O3-TEP(O2,NH3)、Fe2O3-TEP(NH3,O2)〕,采用EDS(X-射线色散能谱)、BET(比表面积及孔径分析)、XRD(X射线衍射)、SEM(扫描电子显微镜)、XPS(X射线光电子能谱)等对复合材料进行表征,并研究了其在可见光下对罗丹明B的光催化降解效果.结果表明:①复合材料成功负载了Ti、Fe元素,负载的TiO2以锐钛矿型存在,Fe2O3的掺杂增强了TiO2对可见光的响应能力;②不同的煅烧氛围明显影响复合材料的晶粒尺寸、比表面积和光催化性能,其中,Fe2O3-TEP(O2,NH3)的光催化性能最好,4 h后罗丹明B降解率达到87.59%,Fe2O3-TEP(NH3,O2)、Fe2O3-TEP(O2)和Fe2O3-TEP(NH3)4 h后对罗丹明B的降解率则分别为65.02%、62.48%和47.48%;③在试验条件下,复合材料的光催化反应符合一阶反应动力学方程,Fe2O3-TEP(O2,NH3)、Fe2O3-TEP(NH3,O2)、Fe2O3-TEP(O2)和Fe2O3-TEP(NH3)相应的降解速率常数分别为0.008 3、0.004 3、0.004 3和0.002 7 min-1.研究显示,通过溶胶-凝胶法所制备的复合材料(Fe2O3-TEP)经煅烧后所得矿相均一;Fe2O3掺杂TiO2可形成Ti—O—Fe键,减小TiO2固有的禁带宽度;复合材料光催化性能也受到煅烧氛围的影响,先O2后NH3煅烧条件下所得材料的光催化性能最佳.   相似文献   

10.
王新  熊巍  王金  康敏辉  李新勇  石勇 《中国环境科学》2019,39(11):4697-4703
以g-C3N4纳米片为模板,通过水热法原位合成高催化活性的AgInS2/g-C3N4复合光催化材料,采用扫描电子显微镜(SEM)、X射线衍射(XRD),X射线光电子能谱(XPS),荧光光谱(PL)和表面光电压(SPV)等表征手段对材料物理、化学性能进行表征,并以邻二氯苯(o-DCB)为目标污染物研究其光催化性能.结果表明:AgInS2成功负载到g-C3N4纳米片上,其组成的复合材料拓宽了光吸收范围,提高了光生电子-空穴迁移效率且降低了复合率;在可见光照射8h后气相o-DCB的光催化降解效率达到62.7%,动力学参数分别是g-C3N4纳米片和AgInS2的2.13倍和1.76倍.利用原位红外光谱技术和ESR技术推导其反应机理,发现降解过程中产生了超氧自由基活性氧物种,降解的最终产物是二氧化碳、水等.  相似文献   

11.
本文采用水热合成法制备ZnIn2S4/g-C3N4复合催化剂应用于水中痕量药物卡马西平(CBZ)的太阳光催化降解,探究实际河水中固体颗粒(SS),无机盐(IS)和溶解性有机物(DOM)对催化剂活性的影响以及ZnIn2S4/g-C3N4/浮石负载型催化剂光催化CBZ效果.结果表明,质量比为20:1 ZnIn2S4/g-C3N4的光催化活性高于ZnIn2S4,ZnIn2S4与g-C3N4异质结构加速了电子-空穴对的分离并抑制其复合、ZnIn2S4/g-C3N4中孔的增多和比表面积的增加有效提高了催化剂活性.水质参数对催化剂活性的影响顺序为DOM>IS>SS,过滤后河水中CBZ的光催化速率常数比原水提高了13倍;125mg/L催化剂投加量和太阳光照射240min后,100μg/L的CBZ被完全降解.动态试验中CBZ的光催化效率随水流速度的增大而下降;流速5mL/min下循环4次,ZnIn2S4/g-C3N4/浮石光催化降解与矿化CBZ的效率分别为86.4%和43.9%.  相似文献   

12.
通过简易的超声自组装方法制备了氯掺杂苯乙炔铜(PCl)/三维中空球状钨酸铋(BS)直接Z型异质结光催化材料,并通过场发射扫描电镜、傅里叶变换红外光谱、紫外-可见光漫反射光谱、X射线光电子能谱等手段对PCBS的形貌及其化学性能进行表征.结果表明,当BS与PCl的质量比为0.3时,对四环素(TC)展现出了最优异的光催化反应速率(0.3411 min-1),分别是BS和PCl的2.66和4.16倍.环境影响因素(pH、不同离子、实际水体等)及循环实验结果表明,PCBS具有极大的实际应用潜力.通过淬灭实验的结果可知,超氧自由基(·O2-)和单线态氧(1O2)在PCBS降解TC的过程中起到了重要作用.光电化学等测试的结果表明,PCBS的光生载流子分离效率得到明显改善,能更有效率地生成活性物种,其中,PCBS产生·O2-的速率分别是PCl和BS的1.94和44.74倍.此外,循环伏安曲线证明了光生电子在PCBS中的迁移路径复合Z型异质结载流子迁移...  相似文献   

13.
通过两步溶剂热法成功制备了UiO-66/BiVO4复合光催化材料,考察其对四环素(TC)的光催化降解性能.在模拟可见光下,当锆(Zr):铋(Bi)物质的量投料比为2:1时,对TC的光解效果最好(85.8%).对TC的总去除率分别比纯UiO-66和纯BiVO4提高27.1%和23.5%,降解速率是纯BiVO4的47.9倍.通过X射线衍射仪(XRD)、扫描电子显微镜(SEM)、X射线光电子能谱(XPS)、紫外可见漫反射(UV-vis DRS)等对所制备的纳米光催化剂进行结构、形貌、组成及光电性能表征分析.结果表明:UiO-66与BiVO4紧密结合形成Ⅱ型异质结,复合材料性能的提升归因于比表面积的和光生载流子分离率的提升及孔隙结构的改善.  相似文献   

14.
为了解SO4-·(硫酸根自由基)对阿特拉津的降解能力,以Fe3O4为K2S2O8活化试剂,以阿特拉津为研究目标污染物,运用UVA/Fe3O4/K2S2O8体系系统探讨阿特拉津在不同环境因素下的降解过程,并对催化剂的稳定性和重复利用进行了考察.结果表明:UVA/Fe3O4可以有效活化K2S2O8来降解阿特拉津,最佳c(K2S2O8)为1 mmol/L,反应6 h阿特拉津降解率可达到90%.淬灭试验表明,SO4-·是该体系中的主要活性物种,贡献率约为96%;HO·的作用比较弱.初始pH为3时,阿特拉津6 h的降解率为98%,总铁的溶出量达到0.9 mg/L;而初始pH为7时,体系对阿特拉津的降解率达到85%,基本没有总铁的溶出,表现出了一定的稳定性.在腐殖酸存在的条件下,UVA/Fe3O4/K2S2O8体系对阿特拉津的降解效果优于UVA/Fe3O4/H2O2体系.对Fe3O4催化剂进行3次循环测试,阿特拉津的降解率分别为90%、89%和86%.研究显示,UVA/Fe3O4能用于活化K2S2O8的高级氧化体系中,可有效降解除草剂阿特拉津.   相似文献   

15.
采用共沉淀法制备了铁锰双金属复合催化剂(MnFe2O4),用于活化过一硫酸盐(PMS)产生强氧化性的硫酸根自由基(SO4-·)氧化降解水中阴离子表面活性剂(LAS).采用傅立叶变换红外光谱仪(FTIR)、X射线粉末衍射仪(XRD)、扫描电子显微镜(SEM)对催化剂进行表征,表明成功合成了具有尖晶石结构的MnFe2O4催化剂.考察了催化剂投加量、PMS投加量以及初始pH值等各种因素条件对LAS的降解效率以及反应动力学的影响.实验结果表明,MnFe2O4活化PMS降解LAS的过程符合准一级动力学(R2>0.9).在LAS初始浓度为80mg/L,催化剂投加量为2.0g/L,PMS的浓度为2.5mmol/L,初始pH值为7.0,反应时间为30min的情况下,LAS降解效率达到94.1%,此时LAS的降解速率常数达到0.192min-1.通过自由基猝灭实验证明了MnFe2O4/PMS体系中起主要氧化降解作用的活性自由基为SO4-·.通过反应前后催化剂的X射线光电子能谱(XPS),证实Fe和Mn之间存在协同作用,提高了MnFe2O4对PMS的活化效率.  相似文献   

16.
为研究磁性纳米Fe3O4/CeO2复合材料在高浓度难降解有机废水处理中的应用,利用共沉淀法制备Fe3O4/CeO2复合材料,并将其作为非均相类Fenton催化剂降解橙黄G染料废水,利用单因素法优化出最佳降解工艺,同时利用TOF-MS/MS(飞行时间质谱)检测降解中间产物,推测出可能降解途径.结果表明,当Ce/Fe为1 :1(质量比)时制备的Fe3O4/CeO2复合材料催化效果最佳.最佳降解工艺条件:初始pH为2.0,温度为30 ℃,H2O2投加量为30 mmol/L,Fe3O4/CeO2复合材料的投加量为2.0 g/L,初始ρ(橙黄G)为50 mg/L.在最佳降解工艺条件下反应120 min后,橙黄G去除率为96.2%,TOC去除率为65.0%,Fe3O4/CeO2复合材料至少可重复利用6次.研究显示,橙黄G降解主要有三条可能的降解途径,包括偶氮键断裂、偶氮键与苯环断开、脱磺酸基、羟基化以及开环等过程,共检测出八种可能的降解中间产物,主要有苯胺、苯酚、萘酚以及羧酸等.   相似文献   

17.
采用两步水热法制备了新型磁性纳米Fe3O4@α-MnO2复合材料作为催化剂,用于活化过一硫酸盐(PMS)产生强氧化性的硫酸根自由基(SO4-·)氧化降解偶氮染料活性黑5(RBK5).采用透射电子显微镜(TEM),X射线粉末衍射仪(XRD)和振动样品磁强计(VSM)对制备的催化剂进行表征,证明成功合成了纳米α-MnO2包覆Fe3O4形态的Fe3O4@α-MnO2催化剂,催化剂的饱和磁化强度为39.89emu/g.Fe3O4@α-MnO2催化剂活化PMS与单一的Fe3O4和α-MnO2活化PMS相比,具有更高的催化效率,说明铁锰双金属存在协同作用.同时研究了催化剂的投加量、PMS的浓度和初始pH值等各种因素对RBK5的降解效率以及反应动力学的影响.实验结果表明,Fe3O4@α-MnO2催化剂活化PMS降解RBK5的过程符合准一级反应动力学,在催化剂投加量为1.2g/L,PMS的浓度为4mmol/L,初始pH值为7.0,反应时间为60min的情况下,浓度为30mg/L的RBK5的降解效率可达到91%,此时RBK5的降解速率常数也达到最高值0.023min-1.此外,通过加入自由基淬灭剂甲醇、叔丁醇和硝基苯判断了Fe3O4@α-MnO2/PMS体系中起主要氧化降解作用的活性物种为SO4-·.  相似文献   

18.
利用化学沉淀法,分别以Bi(NO33·5H2O为铋源、稀HNO3为溶剂和HTMA为沉淀剂,制备出片状Bi2O3光催化剂.利用SEM、XRD和BET分别对制备的Bi2O3形貌、厚度、晶型和比表面积进行表征,并借助紫外可见漫反射和光化学反应仪对材料的光催化性能进行测试.结果表明:制备的片状Bi2O3光催化剂形貌较好,厚度均一,a-Bi2O3晶型,对可见光的吸收较强,表现出较好的光催化性能.在模拟可见光300W下,3.0h后Bi2O3光催化剂对四环素溶液的降解率可以达到82.6%,远远高于市售纳米Bi2O3颗粒.  相似文献   

19.
制备了HNTs@CeO2-Au@Co3O4核壳中空管状复合催化剂,用于还原降解水体中对硝基苯酚(4-NP)和染料(MB,MO)污染物.采用TEM,SEM,EDS,XRD,N2吸脱附,XPS等方法对催化剂微观结构和物化特征进行表征.结果表明,CeO2和Co3O4作为内外活性层较好地分散固载Au纳米颗粒,通过界面反应构筑于埃洛石纳米管中,形成CeO2/Co3O4叠层结构封装埃洛石载金核壳复合催化剂(HNTs@CeO2-Au@Co3O4).该催化剂分别在3.5,8和3min内可还原去除96%以上的4-NP,MB和MO污染物,其相应的一级反应动力学速率常数(0.856,0.370,1.337min-1)和转换频率(10.99,1.90,2.80min-1)均明显优于HN...  相似文献   

20.
采用共沉淀和液相还原两步法制得四氧化三铁负载纳米零价铁(Fe3O4-nZVI),将其作为类Fenton反应的催化剂用于水中磺胺甲恶唑(SMX)的降解.通过批实验法研究了H2O2浓度、Fe3O4-nZVI投加量、pH值、SMX初始浓度、反应温度等因素对SMX降解的影响.SEM、EDS、XRD和XPS表征结果表明,制备的Fe3O4-nZVI为纳米级磁性复合材料.批实验结果表明,在一定实验条件范围内,提高H2O2浓度、Fe3O4-nZVI投加量和反应温度,以及降低体系pH值,均可提高SMX的降解率.动力学拟合参数表明,SMX的类Fenton催化降解符合拟一级动力学模型.在25℃时,当H2O2浓度为10mmol/L、Fe3O4-nZVI投加量为0.8g/L、pH=3、SMX初始浓度为10mg/L,SMX在180min时的降解率为99.61%.用VSM测得Fe3O4-nZVI的饱和磁化强度为105.52emu/g,表明其易于磁回收.重复利用实验表明,Fe3O4-nZVI具有较好的反应活性和稳定性.自由基淬灭实验表明,·OH的氧化作用是SMX降解的主要机理.  相似文献   

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